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研究报告

陈扬达,王旎,陈建东,王冠男,吴军良,付名利,陈礼敏,叶代启.不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究[J].环境科学学报,2017,37(2):503-511

Removal of toluene by non-thermal plasma combined with HZSM-5 zeolite: Effect of pore size

基金项目：国家自然科学基金（No.U1201231，51578245，51378218，51108187）；国家高技术研究发展计划（No.2013AA065005）；中央高校基本科研业务费专项基金；广州市科技计划项目（No.201510010164）；2015年广东省公益研究与能力建设专项（No.2015A020215010）；2014年广东省自然科学基金博士科研启动项目（No.2014A030310431）

吴军良
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006

付名利
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006

陈礼敏
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006

叶代启
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006

摘要：研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性，利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质，并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时，评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能，研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量，并采用飞行时间质谱（TOF-MS）和气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）分析了反应产生的有机副产物.结果表明：液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径，样品孔径随沉积剂用量增加而减小；同时，样品均具有相同的MFI骨架结构，比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大，但对碳平衡有影响，孔径越大，碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量，同时更多臭氧参与反应，生成·OH和O·，促进甲苯深度氧化，减少副产物，提高碳平衡.

Abstract：The HZSM-5 zeolites were prepared by chemical liquid-phase deposition method, and then characterized by X-ray diffraction (XRD), N₂ adsorption (BET) and shape-selective adsorption test. The toluene removal efficiency over HZSM-5 zeolites was evaluated under a dielectric barrier discharge non-thermal plasma system. O₃ productivity was measured by ozone analyzer, and organic products formed by oxidation were analyzed by TOF-MS and GC-MS. The results showed that although the zeolites possessed different pore sizes, they had the same MFI structure, similar specific surface area and pore volume. The pore size of HZSM-5 had little effects on the toluene removal efficiency; however, it could influence carbon balance, and larger pore size would result in better carbon balance. Toluene adsorption combined with O₃ productivity, TOF-MS and GC-MS results indicated that HZSM-5 with larger pore size had a larger adsorption rate and adsorption capacity for toluene, while more O₃ participated in the reaction, generating more ·OHand O·, which could promote the deep oxidation of toluene, reduce by-products and enhance carbon balance.