研究报告
王旎,许伟城,肖海麟,徐晓鑫,王邦芬,吴军良,付名利,陈礼敏,叶代启.硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响[J].环境科学学报,2017,37(5):1884-1893
硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响
- Effects of Si/Al ratio and NiO on the interaction of non-thermal plasma and ZSM-5 catalysts
- 基金项目：国家自然科学基金（No.U1201231，51378218，B5151050，5110818，51578245）；国家高技术研究发展计划（No.2013AA065005）；中央高校基本科研基金；广州市科技计划项目（No.201510010164）；2015年广东省公益研究与能力建设专项（No.2015A020215010）；2014年广东省自然科学基金博士科研启动项目（No.2014A030310431）
- 作者
- 单位
- 王旎
- 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
- 许伟城
- 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
- 肖海麟
- 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
- 徐晓鑫
- 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
- 王邦芬
- 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
- 吴军良
- 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
- 付名利
- 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
- 陈礼敏
- 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
- 叶代启
- 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;3. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
- 摘要：研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以NiO（Nickel Oxide）为活性组分，采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性，利用氮气吸附脱附（BET）、X射线衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱分析（XPS）、H2程序升温还原（H2-TPR）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、Toluene程序升温脱附（Toluene-TPD）等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能，研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响，并采用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）分析了催化剂表面的有机产物.结果表明：硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性（比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等），还会影响Ni的负载形态和方式，更高的硅铝比与NiO的负载能促进甲苯深度氧化，减少副产物，提高碳平衡和二氧化碳选择性.
- Abstract：Our study concentrated on the effect of different silica and alumina ratio (Si/Al) on ZSM-5 and Ni/ZSM-5 catalysts, and then analyzed their contribution to the toluene degradation under plasma activation. ZSM-5 doped with nickel oxide was synthesized by impregnation method, and then characterized by N2 adsorption (BET), X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), H2-temperature program reduction (H2-TPR), NH3-temperature programmed desorption (NH3-TPD), Toluene-temperature programmed desorption (Toluene-TPD) and so on. The influences of Si/Al on ZSM-5 and Ni/ZSM-5 were investigated for the toluene adsorption capacity. Meanwhile, the toluene removal efficiency, carbon balance and carbon dioxide selectivity were evaluated under different discharge voltage and Si/Al in non-thermal plasma system. Moreover, organic products over the catalyst surface were analyzed by GC-MS. The results clearly demonstrated that the Si/Al is an essential parameter which could modify the physicochemical characteristics of zeolite itself and also influence the loading form of Ni. Higher Si/Al and the presence of NiO could promote the toluene oxidation, carbon dioxide selectivity and carbon balance, and decrease the formation of by-products in the process of plasma-catalysis.
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