研究报告

  • 李淑君,彭若斯,孙西勃,陈礼敏,付名利,吴军良,黄皓旻,叶代启.Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究[J].环境科学学报,2018,38(4):1426-1436

  • Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究
  • Mechanism research of toluene catalytic oxidation over Pt/CeO2 catalyst
  • 基金项目:国家自然科学基金(No.51678245,51378218,51578245);中央高校基本科研业务费专项;广州市科技计划项目(No.201510010164);2015年广东省公益研究与能力建设专项(No.2015A020215010);2014年广东省自然科学基金博士科研启动项目(No.2014A030310431);国家重点研发计划项目(No.2016YFC0204203);广东省自然科学基金(No.2016A030311003)
  • 作者
  • 单位
  • 李淑君
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 彭若斯
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 孙西勃
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 陈礼敏
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
  • 付名利
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
  • 吴军良
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
  • 黄皓旻
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
  • 叶代启
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
  • 摘要:采用浸渍法制备了Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂,并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现,Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂上Pt负载量约为0.6%,Al2O3载体上Pt颗粒尺寸更小,Pt/CeO2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明,Pt/CeO2催化剂表现出更好的催化活性,T50=170℃,T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现,Pt/CeO2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O3存在区别,其活性更好是因为:1负载在CeO2表面存在高电子密度的Pt原子,具有更强的活化甲苯能力,可以直接使苯基和甲基间的C-C链发生断裂;2Pt的负载促进了CeO2氧空位形成,进一步提高了CeO2的储氧性能,加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外,CeO2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应,进一步提高甲苯催化氧化效率.
  • Abstract:Pt/CeO2 and Pt/Al2O3 catalysts were successfully prepared via wet impregnation method. The catalysts were characterized using XRD, BET, ICP-OES, H2-TPR, XPS techniques, the results showed that the Pt loading over two catalysts were approximately 0.6%. The Pt/Al2O3 catalyst had a smaller Pt particle size while the Pt/CeO2 catalyst had better reduction behavior. Then the catalytic oxidation of toluene was tested and the Pt/CeO2 catalyst exhibits higher catalytic activity than the Pt/Al2O3 catalyst. The reaction mechanism was further investigated by UV-Raman, toluene TPD, GC/MS and In-situ FTIR techniques. The Pt particle over Pt/CeO2 catalyst presents higher electron concentration, resulting in better activation of toluene molecules. The incorporation of Pt would increase the concentration of surface oxygen vacancies, as a result the CeO2 support could supply more reactive oxygen species and thus increase the catalytic activity for toluene oxidation.

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