郭晶晶,李俊华,彭悦,陈建军,熊尚超.铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响[J].环境科学学报,2019,39(11):3724-3731
铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响
- Effect of copper precursors on the catalytic performance of Cu/SSZ-13 catalysts for the selective catalytic oxidation of ammonia
- 基金项目：国家重点研发计划项目（No.2016YFE0126600，2017YFC0211302）
- 李俊华
- 1. 清华大学环境学院, 北京 100084;2. 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100084;3. 烟气多污染物控制技术与装备国家工程实验室, 北京 100084
- 彭悦
- 1. 清华大学环境学院, 北京 100084;2. 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100084;3. 烟气多污染物控制技术与装备国家工程实验室, 北京 100084
- 陈建军
- 1. 清华大学环境学院, 北京 100084;2. 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100084;3. 烟气多污染物控制技术与装备国家工程实验室, 北京 100084
- 摘要：采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13（X）催化剂，考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨（NH3-SCO）性能的影响，并通过ICP、N2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH3-TPD和H2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明，不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13（N） > Cu/SSZ-13（AC） > Cu/SSZ-13（Cl） > Cu/SSZ-13（O）.其中Cu/SSZ-13（N）具有最佳的低温活性，在200℃反应温度下NH3转化率达85.5%，且N2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明，CuO和孤立Cu2+是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH3-TPD分析表明，以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13（N）具有更多的酸性位点，有利于提高催化剂的NH3吸附能力.H2-TPR结果表明，Cu/SSZ-13（N）的氧化还原性最强，具有最优异的NH3活化能力，从而使催化剂呈现最好的低温NH3-SCO活性.
- Abstract：A series of Cu/SSZ-13 catalysts with various copper precursors were prepared by an impregnation method and evaluated for ammonia selective catalytic oxidation (NH3-SCO). The obtained Cu/SSZ-13(X) catalysts were characterized by ICP, N2 adsorption-desorption, XRD, XPS, EPR, UV-Vis, NH3-TPD and H2-TPR. It is found that the Cu/SSZ-13(N) catalyst showed the best activity with a NH3 conversion of 85.5% and a N2 selectivity over 80% at 200℃, compared to the Cu/SSZ-13(AC), Cu/SSZ-13(Cl) and Cu/SSZ-13(O) catalysts. XRD, EPR and UV-Vis results indicated that CuO and isolated Cu2+ ions were the main copper species in the Cu/SSZ-13 catalysts. NH3-TPD results confirmed the presence of plentiful acid sites in Cu/SSZ-13(N) catalyst, which leads to a strong NH3 adsorption capability. H2-TPR results suggested that Cu/SSZ-13(N) exhibited a strong reductive ability and NH3 activation capacity, resulting in the high NH3-SCO activity at low temperatures.
