张威,黄明强,杨煜,卢婷婷,蔡顺有,赵卫雄,胡长进,顾学军,张为俊.酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究[J].环境科学学报,2020,40(7):2391-2399
酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究
- Experimental study the effects of acidic ammonium sulphate seeds on the formation and chemical composition of toluene secondary organic aerosol
- 基金项目：国家自然科学基金（No.41575118，41575216）；福建省自然科学基金（No.2015J06009）
- 张威
- 闽南师范大学化学化工与环境学院, 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室, 漳州 363000
- 黄明强
- 闽南师范大学化学化工与环境学院, 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室, 漳州 363000
- 杨煜
- 闽南师范大学化学化工与环境学院, 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室, 漳州 363000
- 卢婷婷
- 闽南师范大学化学化工与环境学院, 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室, 漳州 363000
- 蔡顺有
- 闽南师范大学化学化工与环境学院, 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室, 漳州 363000
- 赵卫雄
- 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室, 合肥 230031
- 胡长进
- 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室, 合肥 230031
- 顾学军
- 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室, 合肥 230031
- 张为俊
- 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室, 合肥 230031
- 摘要：酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒，它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究，采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明，酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时，甲苯SOA中检测到的羧酸组分，甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下，大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.
- Abstract：Acidic ammonium sulphate ((NH4)2SO4) is the submicron aerosol particles commonly found in Chinese urban atmosphere, which can play a vital role in secondary organic aerosol (SOA) formation. The effects of acidic (NH4)2SO4 seeds on the formation and chemical composition of toluene SOA were investigated using home-made smog chamber in this study. The mass concentration and constituents of toluene SOA were detected by PM2.5 Particle Counter, high performance liquid chromatography-mass spectrometry(LC-MS)and UV-Vis spectrophotometer, respectively. Experimental results shown that acidic (NH4)2SO4 seeds has remarkable enhancement on toluene SOA formation. Different from the carboxylic acids detected in the toluene SOA without seeds, imidazole compounds via the heterogeneous reactions between gaseous oxidation products of toluene of α-dicarbonyls and acidic (NH4)2SO4 seeds are measured as the major components of toluene SOA with acidic (NH4)2SO4. Gaseous dialdehyde compounds can rapidly generate imidazole products through heterogeneous acid-catalyzed reactions on the surface of high-concentration acid (NH4)2SO4 seed aerosol. These would provide experimental basis for discussing the formation mechanism of atmospheric brown carbon of imidazoles under the background of high-concentration acidic inorganic fine particles.
