• 钟雯,刘欢,王樱,付名利,吴军良,黄皓旻,叶代启,陈礼敏.载体结构对Co/MgO-Al2O3催化剂催化C2H6/CO2反应性能的影响[J].环境科学学报,2021,41(8):3076-3088

  • 载体结构对Co/MgO-Al2O3催化剂催化C2H6/CO2反应性能的影响
  • The influences of support structure on the performance of Co/MgO-Al2O3 catalyst for C2H6/CO2 co-conversion
  • 基金项目:国家自然科学基金(No.21976059,91645119,51878292);广东省自然科学基金(No.2019A1515011849);国家留学基金委奖学金项目(No.201906155006);广州市科技计划项目(No.201607010095);中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(No.2017ZD076);厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室项目(No.201602)
  • 作者
  • 单位
  • 钟雯
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 刘欢
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 王樱
  • 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
  • 付名利
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
  • 吴军良
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
  • 黄皓旻
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
  • 叶代启
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
  • 陈礼敏
  • 1. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006
  • 摘要:采用共沉淀-浸渍法制备了不同载体结构的Co/Al2O3、Co/MgO(25)-Al2O3(75) (Co/M1A3-Spinel)、Co/MgO(75)-Al2O3(25) (Co/M3A1-Solid)和Co/MgO催化剂,用于CO2氧化乙烷脱氢(ODEC)和乙烷干重整(DRE)反应.XRD、Raman、H2-TPR、XPS表征结果表明,载体结构显著影响催化剂上Co物种的落位、结构和还原性能.Co3+和Co2+在C2H6/CO2反应气氛中可相互转化,促进C2H6和CO2活化;尖晶石结构中的Co物种比固溶体中的Co物种可还原性强,在高温ODEC反应条件下,催化剂表面的Co物种会被还原成Co0,协同Co3+/Co2+导致C—C键和/或CC键断裂,使得反应路径向DRE转变.MgO基固溶体结构中Co物种与载体相互作用更强,在高温ODEC反应中避免了被大量还原为低价态的Co0,ODEC反应可稳定进行.
  • Abstract:Co/Al2O3, Co/MgO(25)-Al2O3(75) (Co/M1A3-Spinel), Co/MgO(75)-Al2O3(25) (Co/M3A1-Solid) and Co/MgO were prepared through co-precipitation combined impregnation method and applied to oxidative dehydrogenation of ethane in the presence of CO2 (ODEC) and dry reforming of ethane (DRE). XRD, Raman, H2-TPR and XPS results showed the properties of supports significantly affected the location, structure and reducibility of Co species. The reversible conversion between Co3+ and Co2+ can be detected in C2H6/CO2 atmosphere which can promote the activation of C2H6 and CO2;Co species in M1A3-Spinel are more reducible than those in M3A1-Solid, Co0 reduced from Co species on the surface of spinel at high temperature in ODEC reaction condition, which shows synergetic effects with Co3+/Co2+ and contributes to the cleavage of C—C and/or CC bonds, resulting in the reaction routs shift from ODEC to DRE. The structure of Co species in M3A1-Solid have stronger interactions with support and are more difficult to be reduced, which inhibits to generate mass metal Co0 at high temperature in ODEC reaction, then the steady ODEC reaction can be kept.

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