研究报告
刘仕雯,张先龙,金石,徐博文,陈亚中,吴雪平.CTAB改性蒙脱石负载锰氧化物催化剂的原位生长法制备及其低温SCR脱硝活性研究[J].环境科学学报,2022,42(7):148-158
CTAB改性蒙脱石负载锰氧化物催化剂的原位生长法制备及其低温SCR脱硝活性研究
- Preparation of CTAB modified montmorillonite supported manganese oxide catalyst by in-situ growth method and its low temperature SCR denitrification activity
- 基金项目：国家自然科学基金（No.51872070）
- 作者
- 单位
- 刘仕雯
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 张先龙
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 金石
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 徐博文
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 陈亚中
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 吴雪平
- 合肥工业大学化学与化工学院，合肥 230009
- 摘要：以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）改性的有机蒙脱石（OMMT）为载体，采用原位生长法一步合成负载型锰氧化物催化剂（MnOx/OMMT-SP），并应用于低温NH3-SCR脱硝反应.考察了表面有机官能团对催化剂脱硝活性的影响，发现载体表面有机官能团对催化剂的低温SCR活性具有显著的抑制作用.对有机蒙脱石载体负载锰氧化物前后分别进行热处理以去除表面有机官能团，可有效提高催化剂活性.同时，通过XRD、SEM、TEM、BET、XPS、TG、NH3-TPD和H2-TPR等表征手段对催化剂的结构和及理化特性进行了表征.结果表明，在原位生长法制备催化剂的过程中，有机官能团的存在主要影响了前驱体物种在载体表面的原位反应，从而影响了活性物种的化学性质；其次，有机官能团本身也对SCR反应具有抑制作用，但影响较小.分析发现，有机官能团的存在抑制了原位生长过程中Mn4+的生成，而将催化剂在氧气氛围下进行煅烧 处理，不但使催化剂的比表面积大幅提升，而且增加了其Mn4+比例，可显著增强催化剂的酸中心数量及氧化还原能力.
- Abstract：A CTAB modified montmorillonite （OMMT） was adopted as carriers to prepare the supported MnOx catalysts by method of one-step in-situ growth （SP） for low-temperature NH3-SCR of DeNOx. The influence of organic functional groups on the performance of the catalysts was studied. It was found that the NH3-SCR activity of the catalyst was remarkably inhibited by the organic functional groups， which can be avoided by thermal treatment. The structure and physi-chemical properties of MnOx/OMMT-SP catalysts were characterized by XRD， SEM， TEM， BET， XPS， TG， NH3-TPD and H2-TPR. Results showed that during the preparation of catalysts by in-situ growth method， the presence of organic functional groups have affected the in-situ reaction of manganese precursors and thus the chemical formation of manganese active species. According to the results of TG and XPS， it can be confirmed that the organic functional groups inhibits the formation of Mn4+ species during in-situ growth. Calcination of either OMMT carrier or the MnOx/OMMT-SP catalyst in air conditions can effectively eliminate the organic groups， resulting in greatly improvement of the properties of the catalyst， including the specific surface area， quantity of acid sites and Mn4+ ratio， which are widely believed to important for enhancing the low-temperature NH3-SCR activity.
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