研究报告
王震华,罗涛,李进军,吴峰.碱/抗坏血酸活化分子氧氧化水中As（III）[J].环境科学学报,2022,42(7):225-233
碱/抗坏血酸活化分子氧氧化水中As（III）
- Oxidation of As（III） in water by alkaline/ascorbic acid activated molecular oxygen
- 基金项目：国家自然科学基金（No.21777125）
- 作者
- 单位
- 王震华
- 武汉大学资源与环境科学学院，武汉 430079
- 罗涛
- 武汉大学资源与环境科学学院，武汉 430079
- 李进军
- 武汉大学资源与环境科学学院，武汉 430079
- 吴峰
- 武汉大学资源与环境科学学院，武汉 430079
- 摘要：研究了碱/抗坏血酸（H2A）活化分子氧体系（碱/H2A体系）氧化水中三价砷（As（III））的过程与机理.考察了pH、H2A浓度、As（III）初始浓度、水中常见阴离子（Cl-、NO3-、HCO3-）和有机质富里酸对As（III）氧化效率的影响，通过自由基抑制实验及电子自旋共振（ESR）鉴定了体系中的活性氧物质（ROS），并采用液相色谱-质谱分析技术鉴定了H2A的降解产物.结果表明，在pH=9~12范围内，pH值越高，As（III）氧化速率越快；pH=10条件下，随着H2A浓度从0.05 mmol·L-1增加到1 mmol·L-1，反应1 h后，As（III）氧化率从24%增加至92%.机理研究结果表明，H2O2是碱/H2A活化分子氧体系中氧化As（III）的主要ROS，它主要来自碱性条件下H2A与分子氧的单电子或双电子反应，同时，体系中H2A也发生了氧化性降解.碱/H2A体系可用于含砷废水的预处理，并与离子交换吸附方法联合，实现高效除砷.
- Abstract：The processes and mechanisms of alkaline/ascorbic acid （H2A） activated molecular oxygen system （alkaline/H2A system） to oxidize trivalent arsenic （As（III）） in water was systematically studied in this work. The effects of pH， H2A concentration， initial concentration of As（III）， common anions （Cl-，NO3-，HCO3-） and organic matter （Fulvic acid） in water on the oxidation efficiency of As（III） were investigated. Reactive oxygen species （ROS） in the system were identified by free radical inhibition assay and electron spin resonance （ESR）. H2A degradation products were identified by liquid chromatography-mass spectrometry. The results show that in the range of pH 9~12， the oxidation of As（III） is faster at higher pH. The oxidation efficiency of As（III） increased from 24% to 92% with the increase of H2A concentration from 0.05 mmol·L-1 to 1 mmol·L-1 at pH 10 for 1 h reaction； Mechanism study revealed that H2O2 is the main ROS for the oxidation of As（III） in the alkaline/H2A activated molecular oxygen system， which mainly comes from the reaction of H2A with molecular oxygen through one or two electron reaction at alkaline conditions， accompanying with the oxidative degradation of H2A. The alkaline/H2A system can be used for the pretreatment of arsenic-containing wastewater and can combined with ion exchange adsorption methods to achieve high arsenic removal efficiency.
- Key words：As（III） ascorbic acid（H2A） alkaline H2O2 oxidation efficiency reactive oxygen species（ROS）
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