• 关键词：改性生物炭  六价铬  吸附还原  含氧官能团  环境持久性自由基

• 基金项目：

• 尹茜艳
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 文嘉
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 薛壮壮
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 杨翠莲
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 李杨芳
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 袁利
• 湖南大学环境科学与工程学院，长沙 410082;环境生物学与污染控制教育部重点实验室（湖南大学），长沙 410082

• 摘要：为改善生物炭对Cr（VI）的去除性能并探究溶液初始pH值和O₂对生物炭的氧化还原活性物质（RAMs，即含氧官能团和环境持久性自由基 （EPFRs））还原Cr（VI）的影响，用硝酸（HNO₃）改性玉米秸秆生物炭（NBC），采用电子扫描显微镜-能谱仪（SEM-EDX）、比表面积及孔隙测定仪（BET）、Zeta电位仪和红外光谱仪（FTIR）分析生物炭性质，通过X射线光电子能谱仪（XPS）、Boehm滴定和电子顺磁共振波谱仪（EPR）测定生物炭RAMs含量变化.结果表明，HNO₃改性增加了生物炭的比表面积、总孔体积、含氧官能团和表面电位，从而能更有效地去除Cr（VI）（在pH 2.0时去除率达到100%，其表面吸附的铬89.12%被还原为Cr（III））.动力学实验表明，NBC可以直接还原Cr（VI），也可以通过还原O₂产生的?O₂^-间接还原Cr（VI）；直接还原途径占主导地位，间接还原途径对Cr（VI）的还原贡献率随着pH值的升高而增加.此外，酸性条件下含氧官能团（—OH和C—O—C）是还原反应的主要电子供体，而中性条件下EPFRs主导还原.因此，HNO₃改性提高了生物炭对Cr（VI）的去除能力，NBC可以通过直接途径和间接途径还原Cr（VI），并且在不同pH值下通过不同电子供体主导NBC还原Cr（VI）的过程.

• Abstract：Corn straw-derived biochar was modified with HNO₃ to prepare NBC with oxygen-containing functional groups and environmentally persistent free radicals （EPFRs）， and the key roles of these two redox-active moieties （RAMs） in the Cr（VI） removal at varying initial pH and O₂ in water were investigated. Scanning electron microscopy energy-dispersive X-ray spectroscopy （SEM-EDX）， specific surface area and porosity （BET）， zeta potential and Fourier transform infrared spectroscopy （FT-IR） were used to analyze the properties of biochar. Boehm titration and electron paramagnetic resonance spectrometer （EPR） were used to determine the RAMs content of NBC. The HNO₃ oxidation induced the increase of BET surface area， pore volume， and RAMs content， and changed zeta potentials of biochar to improve Cr（VI） adsorption （The Cr（VI） removal rate reached 100% at pH 2.0 and 89.12% of the Cr species adsorbed on the biochar existed in the form of Cr（III） after reduction）. Kinetics study revealed that NBC can either directly reduce Cr（VI） or activate O₂ to produce ?O₂^- for indirect Cr（VI） reduction.The direct reduction dominated the Cr（VI） removal and the contribution of indirect reduction increased with the increasing pH. In addition， oxygen-containing functional groups （—OH and C—O—C） were the main electron donors for Cr（VI） reduction under acidic conditions， while the neutral condition was more favorable for EPFRs-dominated reduction of Cr（VI）. Therefore， HNO₃ modification improves the ability of biochar to remove Cr（VI）. NBC can reduce Cr（VI） directly and indirectly， and the main electron donors for NBC to reduce Cr（VI） were different at different pH.

• Key words：modified biochar  Cr（VI）  adsorption-reduction  oxygen-containing functional groups  environmentally persistent free radicals

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