环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (10): 3918-3925
引用本文
张婷慧, 陈报章, 王瑾, 等. 2017. 基于CAMx的徐州市2016年冬季PM2.5污染过程及来源分析[J]. 环境科学学报, 37(10): 3918-3925.
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基于CAMx的徐州市2016年冬季PM2.5污染过程及来源分析    [PDF全文]
张婷慧 , 陈报章 , 王瑾 , 黄丛吾 , 陈龙 , 张子旺     
中国矿业大学环境与测绘学院, 徐州 221000
收稿日期: 2017-01-16; 修回日期: 2017-03-08; 录用日期: 2017-03-08
基金项目: 国家自然科学基金（No.41271116）；江苏省"双创团队"项目（No.0014）
作者简介: 张婷慧(1992—), 女, E-mail:zth@cumt.edu.cn
通讯作者（责任作者）: 陈报章, E-mail:Baozhang.Chen@igsnrr.ac.cn
摘要: 徐州地处江苏西北部、华北平原的东南部，为内陆资源型工业城市，近几年来环境监测数据显示，徐州地区大气复合污染问题日益突出，准确模拟大气污染物状况及来源对于空气污染的防治十分关键.2016年1月，徐州市出现了多次持续的重污染天气，研究中以此次污染事件为例，首先基于WRF-CAMx空气质量模型系统对这次细颗粒物污染过程进行全面的模拟与分析，其次利用CAMx-PSAT系统模拟和分析本次污染的区域传输过程.研究结果显示：此次细颗粒物污染中，PM2.5组成成分以硫酸盐、元素碳、硝酸盐和铵盐为主，分别占月平均浓度的29%、15%、14%、14%；PM2.5的区域传输贡献中，长距离传输所占比重最大，月平均贡献率达46%，其次为本地源排放，平均贡献率为39%；重污染天气期间，PM2.5污染主要从西北方向输入，此时长距离传输的影响明显增大.
关键词: PM2.5     CAMx     徐州     PSAT    
Process analysis and source apportionment of PM2.5 pollution in Xuzhou in winter 2016 based on CAMx
ZHANG Tinghui, CHEN Baozhang , WANG Jin, HUANG Congwu, CHEN Long, ZHANG Ziwang    
School of environment and spatial mapping, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221000
Received 16 January 2017; received in revised from 8 March 2017; accepted 8 March 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China (No. 41271116) and the Jiangsu "Double Creation" Team Project (No.0014)
Biography: ZHANG Tinghui (1992—), female, E-mail: zth@cumt.edu.cn
*Corresponding author: CHENBaozhang, E-mail:Baozhang.Chen@igsnrr.ac.cn
Abstract: Xuzhou is a typical inland resource-intensive industrial city located in the northwest of Jiangsu Province and southeast of North China Plain. In recent years, the air pollution complex in Xuzhou has become increasingly serious. To control air pollution, accurately modeling of air pollutants and analyzing their sources are of crucial importance. This study focused on modeling and analyzing continuous severe pollution processes at Xuzhou in January 2016. The WRF-CAMx air quality model was utilized to simulate and analyze the process of fine particulate matter (PM2.5) pollution, and the CAMx-PSAT system was then utilized to further analyze the regional transport process. The results suggested that PM2.5 in this pollution process was mainly composed of sulfate (29%), elemental carbon (15%), nitrate (14%) and ammonium salt (14%). For the PM2.5 transport processes, super-regional transport accounted for the largest proportion with the month average contribution ratio of 46%. In comparison, local emissions accounted for 39% of the PM2.5. During the serious pollution processes, the main transport route of PM2.5 was from northwest direction, and the contributor of super-regional transport was significant.
Key words: PM2.5     CAMx     Xuzhou     PSAT    
1 引言(Introduction)

近年来, 中国大部分地区城市化和工业化进程加快, 机动车保有量和能源消耗总量持续增加, 给城市群的环境带来了极大压力, 其中日益严重的空气污染问题尤为明显.研究显示, 以细颗粒物(PM2.5)和可吸入颗粒物(PM10)(Kistler et al., 1994)为首的大气复合污染物已成为影响我国空气质量的首要问题, 导致了严重的环境效应(Tie et al., 2009), 并极大程度上影响了居民生活健康, 空气污染造成的健康风险已成为政府及公众高度关注的话题(吴兑, 2012).大气细颗粒物能引起能见度下降、酸雨频率增加、全球气候变化等一系列环境问题(张小曳, 2007), 其粒径小、比表面积大, 容易富集空气中的有害物质(Atkinson et al., 2014；Allen et al., 2001), 并通过呼吸进入人体肺泡或血液循环系统且难以代谢(Craig et al., 2008；陈仁杰, 2013).模拟诊断并量化区域空气污染物的来源贡献, 是制定科学、针对性的大气污染调控措施的基础(洪亚雄等, 2013).

数值模型是一种建立在坚实的理论基础上的数学工具, 利用数值方法描述大气中污染物传输、扩散、化学反应及清除的过程(Tesche et al., 2006).模拟中通过输入源排放清单及气象资料, 经过模型运算得到目标区域的污染物浓度, 分析地区污染的区域贡献, 是大气环境研究领域的重要方法(谭成好等, 2014).当前, 第三代空气质量模型在我国各种尺度的大气污染研究中均陆续得到应用, 如：利用空气质量数值模式研究北京及周边地区的环境空气质量表明, 周边地区的污染输送对北京环境空气质量有显著的影响, 在持续的南风作用下, 河北省对于北京市PM2.5的贡献可达50%~70% (王自发等, 2009)；结合活性大气污染物排放清单, 利用Community Multiscale Air Quality (CMAQ)模型模拟了长三角地区大气PM10的区域污染特征, 研究表明长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显, 其中南京地区硫酸盐和有机气溶胶是能见度下降最重要的贡献者(李莉, 2013)；利用CAMx-PSAT模型模拟了上海市PM2.5的污染特征及传输过程, 研究结果显示上海市PM2.5来源以本地贡献和长距离传输为主, 在几种污染源中, 扬尘源和移动源对上海市PM2.5污染的贡献率最高, 分别占月平均浓度的30.72%和18.57%(安静宇等, 2014)；利用CAMx-PSAT模型分析了珠三角及香港地区的细颗粒物污染来源及区域传输贡献, 其中城际交通和移动车辆对珠三角冬季细颗粒无污染的贡献率最高, 分别达到了62%和21%(Wu et al., 2013)；在全国尺度上, 利用CMAQ模型分析了2008年全国污染物分布情况, PM10、SO2和NO2的地面浓度呈东高西低、冬高夏低的时空分布特征, 东部重污染地区主要包括京津冀、长三角地区、珠三角地区和四川盆地(刘晓环, 2010), 季节上污染的严重程度由高到低分别为1月、10月、4月、7月(Liu et al., 2010).

徐州市地处江苏西北部, 是典型的内陆资源型工业城市, 以能源和资源消耗型为主, 污染物排放量较大.地理空间位置上, 徐州位于苏鲁豫皖四省交界, 周边的山东枣庄、济宁, 安徽淮北等均是能源大市, 在一定气象条件下, 区域传输与本地污染物叠加, 导致大气污染物浓度增大.近几年来, 环境监测数据显示, 徐州地区大气复合污染问题日益突出.以2014年为例, 城市首要污染物为PM2.5、PM10和O3的天数分别为152、123、69 d, 颗粒物仍是影响城市环境空气质量的首要污染物(范瑜和李昌龙, 2015).近年来, 针对徐州空气污染特征已有研究者开展过一些研究工作, 多以站点监测数据为基础, 观测条件受时间尺度和观测点位的代表性、复杂地形和气候等因素的限制, 存在局限性(吴立新等, 2014).目前对徐州地区的空气污染成因及特征仍缺乏深入的认识, 尤其是针对内陆典型重要工业资源型城市徐州的大气污染区域传输问题还缺乏系统的模型模拟研究.

本研究基于WRF(Weather Research and Forecasting)-CAMx(Comprehensive Air Quality Model with extensions)三维空气质量数值模型中耦合示踪机制的细颗粒物来源追踪技术(Particulate Matter Source Apportionment Technology, PSAT), 模拟了2016年1月徐州市PM2.5的污染和传输过程, 分析了周边各地区对徐州市PM2.5的污染传输情况.

2 研究方法(Methods) 2.1 CAMx模型及颗粒物源追踪方法

本研究所使用的CAMx模型是一个欧拉光化学扩散模型, 内嵌了对气态和颗粒态大气污染物的“一个大气”框架.该模型在三维嵌套网格中模拟对流层污染物的排放、传输、化学反应及去除等过程, 具有第三代空气质量模型的典型特征.PSAT颗粒物来源追踪方法是CAMx模型的一个重要扩展功能, 是一种针对特定源地区和排放源进行的颗粒物源追踪技术.CAMx模型的详细信息参考模型手册(Environ, 2014).

2.2 数据来源及模型设置

研究中的气象场驱动数据由中尺度气象模型WRF模式提供, 其中WRF所需的气象场资料来源于美国国家环境预测中心发布的FNL再分析数据, 其空间分辨率为1°×1°, 时间分辨率为6 h.CAMx模型的排放清单采用清华大学的中国多尺度排放清单(Multi-resolution Emission Inventory for China, MEIC)(Liu et al., 2015；Li et al., 2014；Zheng et al., 2014；Lu et al., 2011), 根据徐州本地的情况需要对模拟区域和分辨率重新进行了时空间分配, 完全覆盖模拟区域, 符合输入要求.

CAMx模拟区域设置为3层区域嵌套网格(D01, D02, D03), 水平分辨率分别为27、9、3 km, 中心经度为117°E, 中心纬度为35°N, 分别覆盖中国大部分地区、中国东部及徐州全境(图 1a), 垂直气压层数为29层.采用CB05气相化学机制和AERO5气溶胶机理.

图 1 模型三层嵌套设置(a)与内层模拟区域(b) Fig. 1 Three Nested model domain (a) and the inner model area (b)

近几年的监测数据显示, 冬季为徐州市PM2.5重污染的高发期.2014年1月, 徐州市区国控站PM2.5月平均监测值为126 μg·m-3；2015年1月徐州市区PM2.5月平均监测值为101 μg·m-3；2016年1月, 徐州市区PM2.5月平均监测值为96 μg·m-3.且徐州市连续3年在1月出现了数次瞬时浓度超过250 μg·m-3的重污染.本研究模拟时间段为2016年1月, 在该时间段内, 站点PM2.5日平均浓度高于国家二级浓度限值(75 μg·m-3)的天数为19 d, 高于国家一级浓度限值(35 μg·m-3)的天数为27 d(中国环境科学研究院, 2012), 高于WHO(World Health Organization, 世界卫生组织)日均指导值(25 μg·m-3)的天数为30 d, 并多次出现PM2.5浓度超过200 μg·m-3的重污染天气, 在徐州市冬季PM2.5污染情况中具有普遍性和代表性.观测资料来自中国气象科学数据共享服务网上全球定时观测资料, 及国控监测站点提供的徐州PM2.5浓度观测数据.

本研究对徐州市PM2.5污染来源的区域进行了划分, 将D03划分为江苏省本地、山东省西南部(枣庄、济宁、菏泽、临沂)、安徽省北部(淮北、宿州、亳州、蚌埠、阜阳)及河南省东部(商丘)几个区域(图 1b), D03以外均设置为长距离传输.2016年1月1日—3日的模拟数据作为滑动的初始场数据, D03以外的区域模拟数据作为边界场；选取徐州市内国控监测站点所在网格作为源追踪的受体点.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 模型验证

PM2.5观测资料来源于2016年1月徐州市空气质量国控监测站点的逐小时实时监测数据.模拟效果评估验证所采用的统计量包括标准化平均偏差(Normalized mean bias, NMB)、标准化平均误差(Normalized Mean Error, NME)、平均分数偏差(Mean Fractional Bias, MFB)、平均分数误差(Mean Fractional Error, MFE)和相关系数(Correlation Coefficient, COR)分别代表模拟数据与观测数据的偏离程度及拟合程度.

图 2和图 3分别为2016年1月PM2.5的CAMx模拟值与相应国控站点观测值逐小时浓度对比和散点拟合图, 表 1汇总了本研究中PM2.5模拟浓度的验证统计量及与不同时间尺度与范围的相关模型研究的比较.图 2显示, CAMx模拟值较好的反映了2016年1月PM2.5的动态变化特征, 成功捕获了1月4日和1月17日两次PM2.5高污染事件.图 3可以看出大部分PM2.5浓度模拟值均落在观测值的两倍误差范围中, 低值区域的模拟结果与观测值更加吻合.按照Bloyn的空气污染物模拟标准(Boylan and Russell, 2006), 本次模拟中PM2.5逐小时模拟值与观测值的MFB和MFE分别为-1%和34%, 日平均模拟值与观测值的MFB和MFE分别为-5%和34%, 符合空气污染物模拟合格的标准(MFB≤±60%, MFE≤75%)和较好期望(MFB≤±30%, MFE≤50%).

图 2 徐州市站点尺度逐小时PM2.5监测值与CAMx模拟值对比 Fig. 2 Comparison between simulated and observed hourly PM2.5 concentrations in Xuzhou

图 3 徐州市PM2.5监测值与模拟值逐小时值(a)和日均值(b)散点图对比 Fig. 3 Comparison between simulated and observed PM2.5 concentrations at hourly and daily timescales

表 1 细颗粒物模拟统计验证结果及相关研究对比 Table 1 Statistical result of PM2.5 simulation and comparison with related studies

CAMx模型模拟的月平均浓度约为73.9 μg·m-3.模拟值总体上略低于观测值, 可能与排放清单的总量偏低, 以及CAMx模型对多相氧化过程处理的不确定性有关.此外, 目前各种关于CAMx模型的研究中, 模拟值普遍偏低, 模型所使用的化学机理对二次颗粒物的模拟偏低, 也是造成模拟偏差的原因之一(李璇等, 2015).

图 4显示了在模拟值的基础上分析的PM2.5几种主要组分的浓度模拟值时间序列.徐州市1月的PM2.5污染的成分以硫酸盐(SO42-)、元素碳(EC)、硝酸盐(NO3-)和铵盐(NH4+)为主, 几种成分变化趋势基本相近.并根据模拟浓度计算了几种组分的月平均浓度, 其中SO42-的月平均浓度为20.23 μg·m-3, 约占徐州市PM2.5月平均浓度的29%, EC的月平均浓度为10.04 μg·m-3, 占PM2.5的15%, NO3-月平均浓度为9.78 μg·m-3, NH4+月平均浓度为10.03, 二者占比分别约为14%, 剩余为其他污染成分.

图 4 徐州市2016年PM2.5部分组分浓度模拟值时间序列 Fig. 4 Time series of simulated concentrations of some PM2.5 components in 2016
3.2 徐州市空气污染过程及传输分析

观测数据显示, 2016年1月徐州市PM2.5在1月4日—5日和1月16—18日达到了较高的污染程度, 站点小时浓度值均达到了200 μg·m-3以上, 属于严重的PM2.5污染.本研究结合图 5中的中国东部气象图和CAMx模型的徐州市PM2.5浓度模拟空间分布结果对徐州市两次重污染天气进行分析.1月4日, 徐州市日平均相对湿度为78%, 最高达到93%, 较高的相对湿度有利于PM2.5的累积, 平均风速约为2.6 m·s-1, 风向为东北偏东风.受持续偏东北风和高相对湿度的影响, 徐州市PM2.5开始逐步积累, 形成重污染天气, 污染中心逐渐向西移动.5日凌晨开始, 风速增加, 污染物浓度开始下降.1月16日徐州市平均风速小于1 m·s-1, PM2.5产生了小幅积累, 达到轻度污染水平. 1月17日凌晨至中午, 徐州市以西北风为主, 风速约为2 m·s-1, 市区PM2.5浓度迅速升高, 峰值达到300 μg·m-3, 并持续保持在100 μg·m-3以上.除风场影响外, 17日平均相对湿度为74%, 最高曾高于80%, 较高的相对湿度对PM2.5的累积产生了一定的促进作用.

图 5 2016年1月4—5日(a)和17—18日(b)徐州PM2.5空间分布模拟 Fig. 5 Spatial distribution of simulated PM2.5 concentration in Xuzhou in 4—5 January (a) and 17—18 January 2016 (b)

区域来源分析采取行政区域与嵌套层结合的方式, 利用CAMx-PSAT模型输出江苏本地、山东南部、河南东部、安徽北部和D03区域外长距离传输对徐州市PM2.5的贡献量.图 6显示, 在1月4日和5日, PM2.5污染主要来源于外界传输, 其中1月4日PM2.5日平均模拟浓度约为153.2 μg·m-3, 其中来自长距离的日平均传输量约为57.5 μg·m-3, 占日平均浓度的38%；山东省西南部的日平均传输量约为29.4 μg·m-3, 占日平均浓度的19%；安徽省北部的日平均传输量约为18.5 μg·m-3, 占日平均浓度的12%；本地日平均排放贡献量约为47.8 μg·m-3, 占日平均浓度的31%, 低于长距离贡献量.在1月16日的静稳天气下, 徐州市PM2.5污染以本地排放贡献为主, 日平均排放量约为84.4 μg·m-3, 占比83%.而17—18日在西北风天气的影响下, 徐州市的PM2.5污染主要来源于边界外的长距离传输, 其次受本地排放和山东省西南部污染物输送的影响.在外来源贡献中, 长距离传输为112.8 μg·m-3, 达到两日总平均浓度的50%, 山东省西南部传输量为29.4 μg·m-3, 占13%, 安徽省北部传输量为13.4 μg·m-3, 占6%, 本地排放量为70.2 μg·m-3, 贡献率为31%.

图 6 徐州市两次重污染天气PM2.5区域来源贡献量 Fig. 6 Contributions of PM2.5 from different source areas during two severe pollution processes in Xuzhou

图 7为徐州市2016年1月风向风速玫瑰图及PM2.5的月平均区域传输贡献率结果.徐州市风向风速数据来自中国气象数据网全球地面气象站定时观测资料中徐州站气象观测数据(逐3 h), 区域传输月平均贡献率(图 7b)通过CAMx-PSAT模型的源追踪运行输出结果求月平均计算得出.在整个1月中, 徐州市PM2.5污染受本地源排放和长距离传输影响较大, 长距离传输的月平均贡献量约为34 μg·m-3, 占月平均浓度的46%, 本地排放贡献量约为29 μg·m-3, 占月平均浓度的39%.在徐州市周边的几个外来源中, 山东西南部月平均贡献量约为6.7 μg·m-3, 占徐州市PM2.5月平均浓度的9%, 河南东南部的月平均贡献量约为0.78 μg·m-3, 占总平均浓度的1%, 安徽东北部的月平均贡献量约为3.3 μg·m-3, 占总平均浓度的5%.

图 7 徐州市1月风玫瑰图(a)与各源区月平均贡献率(b) Fig. 7 Wind rose (a) and monthly-averaged percentage of contribution (b) in January from source areas in Xuzhou

从图 7a的风速风向玫瑰图中可以看出, 徐州市在2016年1月的风向中偏东风出现的频率较高, 但风速较低, 大多集中在1.5 m·s-1左右, 而西风和西北风风速较高, 西北风天气的时间与徐州市出现严重细颗粒物污染的时间基本一致, 结合CAMX-PSAT区域传输月平均模拟数据, 由外来源贡献的徐州市PM2.5传输主要来自于西北方向, 邻近地区的传输以山东省西南部贡献的PM2.5污染为主, 以及模型所设置的第三层区域外的长距离传输.

4 结论(Conclusions)

1) CAMx模型能够对2016年1月的徐州市重污染天气进行较好的模拟, 逐小时数据的模拟统计量NMB、NME、MFB、MFE和相关系数R分别为-16%、49%、-1%、34%和0.58, 日平均数据的相关统计量分别为-14%、35%、-5%、24%和0.69, 模拟浓度的变化趋势和重污染峰值与观测值基本一致.

2)1月PM2.5污染的化学组成中, 硫酸盐SO42-占比最多, 占PM2.5月平均浓度的29%, 其次是元素碳EC, 占月平均浓度15%, 硝酸盐NO3-和铵盐NH4+均占月平均浓度的14%.

3)2016年1月徐州市的PM2.5重污染主要来源总体上为长距离传输, 占PM2.5月平均浓度的46%, 其次是本地源排放, 占PM2.5月平均浓度的39%, 来自徐州周边山东省西南部、安徽省东北部及河南省东部的排放贡献率分别为9%、5%和1%.

4) 徐州市冬季的重污染情况多出现于相对湿度较高的北风天气和静稳天气中.由北风导致的重污染天气中, 徐州市外来源贡献路径主要包括山东省西南部及更远处的长距离传输；无风的静稳天气下, 徐州市PM2.5污染主要来源于本地污染源排放贡献.

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