2. 湿润亚热带生态地理过程教育部重点实验室, 福州 350007
2. Key Laboratory of Humid Sub-tropical Eco-geographical Process of Ministry of Education, Fuzhou 350007
全球变暖是当今全球面临的重大环境问题之一, 大气温室气体浓度不断升高是导致这一问题的主要原因.研究发现, CO2、CH4和N2O是最主要的温室气体, 2012年全球CO2、CH4和N2O的大气浓度分别比工业化前高出41%、160%和20%, 达到近80万年来最高水平(秦大河, 2014).农田生态系统是温室气体的重要排放来源, 农业活动产生的CH4和N2O分别占全球人为排放总量的52%和60%(Smith et a1., 2008;Wang et al., 2011).水稻作为我国重要的粮食作物, 种植面积约占我国耕地总面积的23%(Bruinsma, 2003), 是巨大的温室气体排放源, 监测水稻田温室气体排放量的变化, 对实现国家与区域的固碳减排和减缓气候变暖具有重要的现实意义.
酸雨主要指pH<5.6的降雨, 其对生态环境有重要影响.目前, 酸雨对温室气体排放的影响研究多集中在林地(欧阳学军等, 2005;刘源月等, 2011)和泥炭地(柳铮铮等, 2008)等, 而有关酸雨对农田尤其是水稻田生态系统温室气体排放影响的研究则少见报道.有研究表明, 一定的酸化累积可以促进CO2的排放, 而累积到某种程度, 如pH=3.05的酸雨淋洗42个月, 又会抑制CO2排放(欧阳学军等, 2005).酸雨中的氮(N)、硫(S)物质也会对CO2排放产生影响, 如酸雨中的SO42-进入土壤后可作为终端电子受体, 影响有机质的矿化和CO2的排放(Craft et al., 2009), 且硫酸盐作为CH4氧化的重要电子受体, 可使土壤中的CH4在向大气传输的过程中被氧化成CO2(Beal et al., 2009), 进而改变土壤CH4和CO2的排放通量.朱雪竹(2009)发现, 仅酸雨作用下, 土壤CH4排放量并未发生显著变化;周迎平(2013)认为同样酸雨作用下, 不同农作物生态系统中CH4排放通量的变化不同, 甚至同一系统中, 农作物生长阶段不同, CH4排放通量变化呈现相反的变化.农田生态系统中N2O排放对酸雨的响应, 也受到作物类型和土壤性质的影响.研究表明, 当土壤为碱性时, pH=4.4的酸雨显著促进冬小麦生态系统中N2O的排放通量, 但对水稻田生态系统中N2O排放通量无显著影响;当土壤为酸性时, 同样的酸雨条件下冬小麦生态系统中N2O排放速率无显著差异, 却可以提高水稻田生态系统中N2O的排放速率(朱雪竹, 2009).综上所述, 酸雨对于温室气体产生与排放过程的影响是极其复杂的, 深入研究其对不同区域农田生态系统温室气体排放的影响, 对有效地应对未来酸雨增强与气候变化具有重要的理论意义与实践价值.
福州市属于福建省酸雨高发区, 其多年加权平均降水pH值为4.68, 属中度酸雨区.2007—2014年, 福州地区年均酸雨发生频率为63.1%, 年均强酸雨(pH<4.5) 的发生频率高达22.3%(陈彬彬等, 2016).水稻是福州平原的主要粮食作物, 其生产实践过程中具有较高的温室气体排放潜力(李艳春等, 2013), 但其生长过程难免受到酸雨的影响.因此, 本研究主要探讨酸雨及酸雨加剧(pH=3.5) 情况下, 水稻田温室气体排放通量及其综合增温潜势的变化, 以期探明酸雨对水稻田温室气体排放及其综合增温潜势的影响.
2 研究区与研究方法(Study area and methods) 2.1 研究区概况研究区位于福州城郊南部, 乌龙江北岸.区内属亚热带海洋季风气候, 年均气温为19.6 ℃, 无霜期长达325~330 d, 年均降水量约1392 mm, 蒸发量约1413 mm, 相对湿度为77.6%.区内地貌主要为冲海积平原, 地表平坦, 海拔3~5 m, 零星分布剥蚀丘陵地貌(陈世亮, 2009).本实验区位于福州市仓山区盖山镇福建省水稻研究所吴凤综合实验基地(26.1°N, 119.3°E), 该实验基地共有稻田7 hm2, 水稻田土壤pH为6.50±0.01, 耕作层TC、TN、TP含量依次为(18.30±0.36)、(1.75±0.06) 和(1.80±0.06) g·kg-1.实验区内主要实行早稻-晚稻-蔬菜的轮作制度, 本实验点的前茬作物为白菜, 实验前对翻耕后的田地进行人工整平, 以保持土壤的均一性.水稻生长前期实行水淹管理, 分蘖期后实行烤田-淹水-湿润灌溉相结合.本实验区早稻栽培品种为江西省农科院研发的和盛10号, 于2015年4月16日机插移栽, 2015年7月17日收割, 晚稻为福建省农科院研发的沁香优212, 于2015年7月25日机插移栽, 2015年11月7日收割.早、晚稻株行距为14 cm×28 cm, 主要施加肥料为复合肥(N-P2O5-K2O, N、P2O5和K2O含量均为16%)和尿素(46% N), 具体施肥状况如表 1所示.
本实验早、晚稻时期分别设置对照组、pH=4.5酸雨处理组和pH=3.5酸雨处理组, 每组处理3个重复, 其中, 对照组不做任何处理, pH=4.5酸雨处理组和pH=3.5酸雨处理组则分别用pH为4.5和3.5的酸雨模拟人工降雨.插秧后第1 d, 选取实验区秧苗高度、密度较一致的地点为采样点.根据福州市酸雨成分(表 2)配置酸雨母液, 用体积比为1:1的浓HNO3和浓H2SO4混合液调酸雨pH值.根据福州市多年来年均降雨量和强酸雨发生频率(郑秋萍等, 2014)计算出福州市年均酸沉降量, 再通过计算得出每个样方每7 d的酸沉降量.水稻移栽后每隔7 d量取450 mL配置的酸雨使用喷壶喷淋每个样方, 直至水稻收割.
气体采集:温室气体CO2、CH4和N2O均采用静态暗箱法采集, 静态箱由顶箱和底座两部分组成, 顶箱尺寸(长×宽×高)为30 cm×30 cm×1.0 m, 顶部设有抽气孔, 底座尺寸(长×宽×高)为30 cm×30 cm×30 cm, 底座上沿设有凹槽, 便于顶箱置于其上并加水密封, 下部均匀打上圆孔, 以便保持水肥养分流通.喷淋酸雨2 h后, 将顶箱盖上, 加水密封, 立即抽取40 mL气体注入气袋内, 每次抽气时间一般在9:00—11:00之间, 每隔15 min抽一次气, 共抽取3次, 抽气同时记录箱内温度, 每隔7 d测定一次.
土样采集:用采土器采集对照、pH=4.5和pH=3.5酸雨3种处理共9个采样点犁耕层0~15 cm土壤, 装入自封袋密封保存, 带回实验室, 挑去植物残体根系后, 分成2份, 一份放入4 ℃冰箱冷藏待用, 另一份自然风干后装入自封袋保存待用.
2.4 数据测定气样测定:采集的CO2和CH4均用日本岛津公司生产的气象色谱仪(GC—2010) 进行测定.CO2检测器为FID, 检测器温度为280 ℃, 柱箱温度45 ℃, 载气为高纯He, 流速为30 mL·min-1;CH4检测器为FID, 检测器温度为280 ℃, 柱箱温度为80 ℃, 载气为高纯N2, 流速为30 mL·min-1;N2O采用日本岛津公司生产的气象色谱仪(GC-2014) 进行测定分析, 检测器为ECD, 检测器温度为320 ℃, 进样口温度为50 ℃, 柱箱温度60 ℃, 载气为高纯He, 流速30 mL·min-1.
环境因子测定:箱内温度均采用手持气象仪(Kestrel-3500, USA)测定;地下10 cm土层的土温和电导率(EC)采用便携式电导计(2265FS, USA)测定;土壤含水量(WC)用土壤水分测定仪(TDR300, Soil Moisture Meter)测定;土壤pH值在水土质量比为2.5:1条件下, 振荡30 min, 静置后用便携式pH计(STARTER 300, 美国)测定;土壤中铁(Fe)和二价铁(Fe2+)的测定采用邻菲罗啉比色法, 使用紫外可见分光光度计测定, [Fe3+]=[Fe]-[Fe2+](Luo et al., 2014).
2.5 数据计算与处理温室气体排放通量按照式(1)(Rolston, 1986)计算, CO2、CH4和N2O的全球综合增温潜势GWP则按照式(2)~(3)(IPCC, 2013)计算.
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式中, F为气体排放通量(CO2和CH4的单位为mg·m-2·h-1, N2O为μg·m-2·h-1), M为气体的摩尔质量(g·mol-1), V为标准状态下的气体摩尔体积(22.4 L·mol-1), dc/dt为气体浓度单位时间的变化(μL·L-1·h-1), H为采样箱的箱高(m), T为采样箱内温度均值(℃), f表示整个生长周期内温室气体平均排放通量(CO2和CH4的单位为t·hm-2, N2O为kg·hm-2), t表示水稻生长周期(d), GWP表示以CO2为参照气体, 100 a尺度上, 整个水稻生长期单位面积温室气体综合增温潜势值(t·hm-2, 以CO2当量计).
本实验原始数据均用Excel2003处理, 用Origin8.0作图;酸雨对早、晚稻田CO2、CH4和N2O的影响均用SPSS19.0进行重复测量方差分析;早、晚稻CH4和N2O的累积和平均排放通量差异性均采用SPSS19.0进行单因素方差分析.
3 结果与分析(Result and analysis) 3.1 酸雨作用下水稻田CO2排放通量特征早、晚稻整个生长期内, 模拟酸雨没有改变早、晚稻田CO2排放的季节变化特征, 但总体上降低了CO2的排放通量(图 1).早稻田中, 对照组和酸雨处理组CO2排放随时间变化显著(表 3), 均表现为早稻移栽前期, CO2排放通量随时间逐渐增大, 第64 d达到峰值, 此后有所下降.晚稻田CO2排放同样有明显的时间变化规律(表 3), 整个生长期, 对照组和酸雨处理组CO2排放通量有3个峰值, 依次出现在晚稻生长的分蘖期、拔节期和灌浆期(图 1).此外, 酸雨及其与时间的交互作用均对晚稻CO2排放有显著影响(p<0.05;表 3), pH=4.5酸雨组和pH=3.5酸雨组CO2累积排放通量比对照组分别降低39.53%、17.32%, 达到显著水平(p<0.05, 表 4).
随着水稻的生长, 早、晚稻田各组CH4排放具有明显的时间变化特征(图 2, 表 3).早稻田中, CH4排放通量在拔节期达到最大值, 此后逐渐降低, 而晚稻CH4排放通量则在拔节期之前较大, 移栽29 d之后, 对照组和酸雨处理组基本为零排放.重复测量方差分析结果表明, 早稻田CH4排放受酸雨及其与时间交互作用的影响显著(表 3).酸雨作用下, 整个早稻生长期, 对照组、pH=4.5酸雨组和pH=3.5酸雨组的CH4平均排放量(fCH4)依次为0.07、0.03、0.04 t·hm-2, 酸雨处理组的CH4平均排放通量显著低于对照组(表 4).晚稻田CH4排放受酸雨和时间的共同作用影响显著(表 3), 整个生长期, pH=3.5酸雨组的CH4累积排放量低于对照组20.00%.
早、晚稻田中, 随着时间的变化, N2O排放具有较大的变异性, 且N2O平均排放通量随着酸雨pH的降低而减少(图 3, 表 3).早稻整个生长期, 在pH=4.5、pH=3.5酸雨处理下, N2O的平均排放通量分别低于对照组22.22%和54.00%.晚稻各组N2O排放无明显规律, 整个生长期, pH=4.5酸雨组和pH=3.5酸雨组N2O的平均排放通量(fN2O)分别比对照组下降156.00%和197.67%.
本研究表明, 施加酸雨后, 早、晚稻田CO2、CH4和N2O的排放通量降低, 并最终导致综合温室效应降低.设对照组综合温室效应为1, 则早稻pH=4.5和pH=3.5酸雨处理组的综合温室效应分别比对照组降低16.40%、14.37%;晚稻pH=4.5、pH=3.5酸雨处理组的综合温室效应分别比对照组降低31.91%、18.43%;CO2是最重要的温室气体, 早、晚稻各组CO2的温室效应贡献率均远高于CH4和N2O (表 4).
3.5 酸雨作用下环境因子变化及其与温室气体的关系模拟酸雨并未改变土壤电导率(EC)、含水量、土壤温度、pH等环境因子的季节变化, 但使早、晚稻田土壤电导率和含水量均高于对照组(图 4), 且以pH=3.5酸雨处理组最高, 说明模拟酸雨增加了土壤电导率和含水量.早、晚稻酸雨处理组土壤pH均显著低于对照组, 说明酸雨对早、晚稻土壤pH有显著的降低作用.与对照相比, 土壤Fe2+/Fe3+在早、晚稻生长期间表现出增大、减小和无差异3种情况, 说明酸雨对土壤Fe2+/Fe3+的影响无明显规律.
相关分析结果(表 5)表明, 早稻各组CO2排放与土壤pH相关性不显著, 与土壤电导率、含水量均有显著的负相关关系, 而与土壤温度则显著正相关, 相关系数均在0.77以上(p<0.01);晚稻各组CO2排放则与土壤Fe2+/Fe3+显著负相关(p<0.01), 与其他环境因子则无明显相关关系.早稻各组CH4与土壤电导率、含水量显著正相关(p<0.01), 与土温、土壤pH及Fe2+/Fe3+则无显著相关关系;晚稻各组CH4与土壤电导率、土温、含水量和Fe2+/Fe3+均显著正相关(p<0.01), 与土壤pH显著正相关(p<0.05).早、晚稻田各组N2O与环境因子相关性较差, 总体上, 早稻N2O与土壤电导率显著相关, 晚稻N2O与土壤pH显著相关.
土壤CO2排放是植物根系呼吸、微生物呼吸及有机质分解综合作用的产物(Jiang et al., 2010).本研究中, 早、晚稻CO2排放有明显的季节差异, 各组CO2排放均集中在水稻生长中期和后期, 生长前期排放较低.其原因可能在于移栽初期植株幼小, 且该时期温度较低, 土壤微生物活性较低, 故前期植物、微生物呼吸作用和有机质分解产生的CO2较少.水稻分蘖之后, 根系分泌物和凋落物的增多为微生物提供了充足的能源和营养源, 再加上温度逐渐升高, 致使土壤微生物生命活动旺盛(梁巍等, 2003), CO2排放逐渐增大.分蘖期后由于烤田-淹水-湿润灌溉相结合, 土壤处于干湿交替状态, 通气状况良好, 微生物种类和数量增多, 同时植物进入快速生长阶段, 土壤-植物系统呼吸旺盛, 因而CO2排放量达到峰值.后期, 随着水稻逐渐成熟, 植株老化, 呼吸作用减弱, 系统CO2排放通量也逐渐减少.
在本研究中, 酸雨对早、晚稻田CO2的排放通量表现为降低作用.其原因主要有以下几点:① 酸雨进入土壤后降低土壤pH值, 影响到土壤微生物和植物根系呼吸.由于植物根系呼吸占土壤呼吸总量的10%~90%(Hanson et al., 2000), 且根系分泌物不仅为土壤微生物提供C源, 还提供调节共生关系的信息物质及一些重要的酶类(郑凤英等, 2002), 因此, 酸化土壤使水稻根系活力和根系过氧化物酶活性显著下降(陈平平等, 2015), 抑制了水稻根系的呼吸作用, 导致系统中CO2排放降低.② 酸雨中NO3--N和NH4+-N对生态系统的影响.有研究显示, 外源N输入可显著降低湿地松林土壤呼吸速率(张徐源等;2012), 而胡敏杰等(2016)研究发现, N输入对高潮滩湿地CO2排放通量有增加作用.本研究中, 早、晚稻田CO2的排放通量降低, 可能是酸雨中的N表现出的抑制作用.一方面, 酸雨中的N被叶细胞吸收, 使叶片中N浓度增加, 导致叶绿含量增多(肖胜生等, 2010;张云海等, 2013), 促进植物光合作用, 吸收更多的CO2;另一方面, 酸雨中的N可通过减少真菌的生物量和生物多样性及酶的分泌来降低凋落物分解速率(Frey et al., 2004;张徐源等, 2012), 导致CO2排放降低.此外, 随着酸雨持续施加, 酸雨中过多的H+侵蚀破坏叶组织结构与细胞结构(单运峰等, 1989), 尤其当酸雨强度过高时, 植物根系中的硝酸还原酶(NR)和谷氨酸合成酶(GOGAT)活性也会受到抑制(Khan et al., 2004), 降低植株利用N的能力, N累积速度的降低使植物生长明显受抑制(齐泽民等, 2001;梁骏等, 2008), 造成植物呼吸产生的CO2含量降低.
4.2 酸雨对水稻田CH4排放的影响CH4是厌氧环境下有机物分解的产物.原因可能在于以下几点:① 可能与酸雨影响土壤pH有关, 大部分CH4产生菌对pH变化非常敏感, 大多数已知的CH4氧化菌生长的最适pH为6.6~6.8, 当pH<5.75或者pH>8.75时, CH4的生成几乎完全受到抑制(齐玉春等, 2000;谢军飞等, 2002).本研究中酸雨处理组土壤pH基本在6.1之下, 因此, CH4产生菌活性受抑制, 导致CH4排放通量降低.② 受到酸雨中N、S物质的影响.胡敏杰等(2016)的研究表明, 外源N、S复合输入对高、中潮滩湿地CH4排放通量具有显著的提高作用.而本研究中, 酸雨对早稻田CH4排放表现出显著的抑制作用.原因可能在于酸雨中的NO3-和硫酸盐作为重要的电子受体, 可以通过提高土壤氧化还原电位来降低CH4产生菌活性(Wang et al., 1992;Watson et al., 1998), 从而显著降低水稻田CH4产生速率(Achtnich et al., 1995).③ 酸雨中的硫酸盐还原菌与CH4产生菌对生成CH4的基质有竞争作用, 且硫酸盐还原菌对氢和醋酸的亲和力高于CH4产生菌(柳铮铮等, 2008;Reddy et al., 2008), 可在一定条件下抑制CH4产生菌活动, 从而降低CH4排放(Chidthaisong et al., 2000).④ NO3--N的还原过程比CH4的生成过程具有明显的底物利用优势(Min et al., 2011), 且NO3--N还原过程中的产物和硫酸盐的还原产物对CH4产生菌的活性均有抑制作用(Gauci et al., 2008;Min et al., 2011), 这也在一定程度上降低了稻田CH4的排放通量.
早、晚水稻田CH4排放高峰出现时间不同, 这可能与CH4产生菌的菌种数量和活性有关.研究显示, 水稻分蘖期和抽穗期CH4产生菌种群数量达到最高, 而成熟期且无淹水时产CH4菌种群数量最低(陈中云等, 2001), 再加上稻田CH4排放与5 cm土层温度密切相关(Yagi et al., 1990), 且其最适土壤温度为35 ℃(Schütz et al., 1989), 早稻生长前期, 温度较低, 各处理组土壤温度基本都在21 ℃左右, 而到了拔节期和抽穗期, 土壤温度已达26 ℃, 因而CH4排放通量较高.晚稻CH4排放通量在水稻生长前期达到峰值, 一方面原因在于晚稻移栽时, 土壤温度均在29 ℃以上, CH4产生菌数量多且活动旺盛;另一方面可能与土壤有机质(SOM)含量有关, 水稻田CH4产生的最重要土壤性质是土壤SOM含量, 且易分解有机碳(LOC)还是产CH4菌的基质和能量来源(徐华等, 2008), 早稻收获后, 残留在土壤中的植物残体和根系为晚稻生长初期土壤中CH4产生菌及CH4的产生提供了底物和能量, 这可能也是晚稻生长初期CH4排放量大的原因之一.
4.3 酸雨对水稻田N2O排放的影响N2O的产生主要是土壤硝化与反硝化共同作用的结果(Smith et al., 2003).土壤硝化-反硝化作用是一个微生物过程, 因而影响土壤微生物活动的因素均有可能对土壤硝化和反硝化作用产生影响(Robertson, 1989).本实验中, 早、晚稻田整个水稻生长期, N2O排放通量均随pH值降低而减少, 原因可能在于酸雨通过调节土壤pH影响了参与N转化过程的微生物种群及酶活性, 进而影响到稻田N2O的排放(彭世彰等, 2009).一般情况下, 酸性土壤中, N2O产生的最适pH为6.7(张素玲, 2001).本研究中, 对照组土壤pH与最适pH值相近, 而早、晚稻田酸雨处理组土壤pH值则基本均低于6.10.而且在pH过低的情况下, 土壤中微生物活性受抑制, 且土壤有机质降解速率也随之降低, 使N2O生成所需的N减少(Persson et al., 1989;朱永官等, 2014), 这可能也是酸雨处理下N2O排放量降低的原因之一.
早稻生长前期, 酸雨处理组N2O排放高于对照组, 自50 d之后低于对照组, 可能是施加酸雨前期, 酸雨中的NO3-和NH4+增加了硝化和反硝化作用的底物, 后期随着系统环境的变化, 如土壤酸化程度的累积、微生物种类减少及活性的降低等, 导致N2O排放逐渐受到抑制.
4.4 酸雨对水稻田温室气体综合增温潜势的影响本研究中, CO2是早、晚稻田生态系统中温室效应的主导温室气体, 其增温潜势显著高于CH4和N2O.模拟酸雨降低了CO2、CH4和N2O排放通量, 致使3种气体的增温潜势降低, 并最终降低了3种气体的综合温室效应, 说明一定程度的酸雨对气候变暖有一定的抑制作用.
4.5 环境因子对水稻田温室气体排放的影响温室气体排放同样受到环境因子影响.本研究表明, CO2和CH4排放通量的季节变化与土壤电导率、温度、含水量等因子相关性显著.温度是影响温室气体排放的主要因子之一, 有研究认为, 温度主要通过使土壤中产CH4菌的优势菌种发生更替来改变土壤产CH4能力, 温度的升高不仅可以促进土壤微生物活性, 增强土壤中氧的消耗, 刺激CH4产生菌的生长, 也可通过抑制CH4氧化菌的生长和功能, 来抑制CH4的氧化(丁维新等, 2003;胡敏杰等, 2016).此外, 温度升高, 土壤微生物活性增强, 植物体呼吸强度增加, 生物量增大并提供更多C参与有机碳(SOC)分解, 进而释放更多的CO2(仝川等, 2011).因此, 本研究中, 早、晚稻田CH4和CO2排放高峰均出现在土壤温度较高的时期.土壤含水量也是影响温室气体排放的重要环境因子.CH4与土壤含水量显著正相关, 而CO2则与含水量显著负相关, 其原因在于CH4主要是在厌氧环境中生成, 土壤含水量高, 则土壤中氧含量较少, 且水稻田土壤中Fe2+/Fe3+<1, 说明土壤处于还原性厌氧环境, 利于CH4的生成, 而对CO2的产生不利.此外, 适宜的温度和水分, 利于有机物的分解, 向土壤输送养分, 促进温室气体的排放.土壤电导率是衡量土壤盐分总体含量的一项综合指标, 与可溶性离子总量成正相关(孙启祥等, 2006).本研究中, 土壤电导率与CO2排放显著正相关, 原因可能在于湿地土壤电子受体的还原过程伴随着CO2的产生, 在电子受体丰富的条件下, CO2成为湿地土壤主要的碳分解产物(仝川等, 2011).
5 结论(Conclusions)1) 模拟酸雨并未改变早、晚稻田温室气体排放通量随时间的变化规律.早稻分蘖期, CH4排放达到峰值, 孕穗扬花期, CO2排放达到峰值;晚稻田CH4排放主要出现在移栽之后的返青期和分蘖期, 之后基本为零排放, CO2排放则集中在分蘖期至灌浆期;早、晚稻整个生长期, N2O吸收和排放交替进行.
2) 模拟酸雨降低了早、晚稻田CO2、CH4和N2O的排放通量, pH=4.5的酸雨对早、晚稻田CO2及早稻田CH4排放的抑制作用大于pH=3.5的酸雨, 而pH=3.5的酸雨对早、晚稻田N2O排放的抑制作用较pH=4.5的酸雨更明显.
3) CO2是稻田生态系统中温室效应的主导温室气体, 模拟酸雨使稻田生态系统中温室气体的综合温室效应降低.
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