2017, Vol. 37
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2. 昆明理工大学环境科学与工程学院, 昆明 650500;
3. 玉溪市环境监测站, 玉溪 653100
2. Faculty of Environment Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500;
3. Yuxi City Environmental Monitoring Station, Yuxi 653100
大气环境容量定义为当一个区域的环境空气质量达到其环境功能区目标(如酸沉降临界负荷或大气污染物浓度标准)时的大气污染物的最大排放总量(薛文博等, 2014), 其主要取决于环境对大气污染物的自净能力与自净空间.我国一直将大气环境容量作为支撑国家空气质量管理决策和大气污染物总量控制的重要参照, 因此, 估算大气环境容量可为大气环境质量管理和控制提供科学依据(李莉等, 2010).
目前, 大气环境容量的估算方法主要有3种：基于总量控制系数A和点源控制系数P的A-P值法、利用线性规划优化各点源排放量的线性优化法和基于空气质量模式模拟污染物浓度的模式模拟法.杨树平(2007)利用A-P值法和ISCLT3多源模型分别计算了昆明市城市控制区和城区控制区SO2、NOx和烟尘的大气环境容量；王金南等(2005)基于线性规划方法, 建立了大气环境容量资源分配优化模型；唐芬等(2014)利用CALPUFF模型线性优化算出瑞丽开发区的SO2、NO2、PM10大气环境容量；肖杨等(2008)基于ADMS-Urban模式和线性规划模型, 建立了浓度-排放量反推模型, 在环境质量目标约束条件下, 估算出北京市通州区的SO2最大允许排放量为41.311 t·a-1；薛文博等(2014)基于全国大气污染物排放源清单和WRF-CAMx模式, 采用环境质量目标约束下的大气环境容量迭代计算法, 计算得出全国SO2、NOx、一次PM2.5和NH3的环境容量分别为1363.26×104、1258.48×104、619.04×104和627.71×104 t·a-1；安兴琴等(2004)利用RAMS模式得出各污染单元SO2的相互贡献系数, 代入优化方程求解出各单元均达到空气质量标准时兰州市SO2的环境容量；李莉等(2010)利用CAMQ空气质量模式核算出河北省滦县SO2、NO2和PM10在不同达标率下4个季节的最大允许排放量, 并得出了环境容量的季节性差异特征.
相对于我国中东部地区, 偏远的云贵高原地区空气质量的研究仍有待深入.尽管云贵高原地区的大气环境相比于中东部地区更为清洁, 但Zheng等(2010a；2010b；2011)得出, 从20世纪60年代到21世纪初, 云贵高原地区的年平均干能见度从34 km降低到了27 km, 年平均干消光系数从20世纪80年代的0.176 km-1升至2005年的0.190 km-1.云南高原的清洁大气环境及其潜在变化是一个值得深入研究的大气环境问题.玉溪市是云南省经济最为发达的城市之一, 地区工业产业发展迅速, 但同时也带来了环境污染问题.因此, 本文选择云南高原重要工业城市——玉溪作为研究区域, 以污染物浓度达到国家空气质量二级标准(GB3095—2012) 为环境目标, 基于高分辨率WRF-Chem模式建立玉溪市各污染物大气环境容量的迭代模拟估算方法, 估算玉溪市大气环境容量, 以期为云南高原大气环境及其潜在变化提供科学依据.
2 研究方法和模式(Methodology and modeling) 2.1 计算方法本文采用空气质量模式WRF-Chem(Grell et al., 2005；Fast et al., 2006)估算玉溪市大气环境容量, 其最大的优点是双向耦合了气象场和化学场.WRF-Chem模式完整地考虑了大气物理和大气化学过程, 包括污染物的排放、传输、化学转化和干湿沉降过程, 可对我国空气污染物的化学反应、区域传输及时空分布特性进行较好的模拟(Wang et al., 2010；Wang et al., 2012；Jiang et al., 2012), 可合理地反映环境对大气污染物的净化能力.当WRF-Chem模拟出的污染物浓度恰好等于环境目标标准浓度, 此时的排放量即为充分考虑了环境净化能力的最大允许排放量, 即大气环境容量(李莉等, 2010；薛文博等, 2014).不断调整排放量大小, 计算污染物浓度, 可得出污染物浓度恰好达标时的排放量, 即大气环境容量.
本文选取WRF-Chem模式模拟估算玉溪市环境容量的技术路线如图 1所示, 具体迭代算法如下：① 基准情形大气关键组分浓度模拟：利用WRF-Chem模拟出2015年4个季节玉溪市5种污染物(CO、NOx、SO2、PM2.5、PM10)的平均浓度；② 5种污染物达标限值设定：依据《环境空气质量标准》(GB3095—2012) 的规定, 二级标准下CO的日平均浓度值、NOx、SO2、PM2.5、PM10的年平均浓度值分别为4000、40、60、35、70 μg·m-3；③ 排放源的重制：计算各季节、各污染物达标限值浓度与模拟浓度(对于CO, 选取各月中CO最高的日平均浓度值)的比值k, 基于污染物浓度与排放量呈线性关系的假定, 将排放源强度改为原来的k倍, 即重制排放源；④ 数值模型迭代：使用重制的排放源, 再次利用WRF-Chem模拟计算各季节各污染物平均浓度, 再进行过程③, 重复以上步骤, 直至各污染物均接近达标限值, 便可得到各季节各污染物二级标准下的大气环境容量, 各季节大气环境容量之和即为年大气环境容量.
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| 图 1 基于WRF-Chem的大气环境容量计算流程(虚线框部分为排放源重制方法) Fig. 1 Flow chart for calculation of atmospheric environmental capacity based on WRF-Chem |
本文主要考虑一次PM2.5排放对PM2.5浓度的影响.在计算大气环境容量的迭代过程中气体污染物的浓度先达到标准浓度, 可视为先计算了气体污染物最大允许排放量, 由此基本确定了由气体污染物生成的二次PM2.5(硫酸盐、硝酸盐等)的“最大允许生成量”, 然后继续调整一次PM2.5的排放量迭代计算, 最终确定一次PM2.5的大气环境容量.
2.2 模式设置模式网格垂直方向分为28层, 层顶气压为100 hPa, 水平方向采用3层网格嵌套, 最外层网格中心位于27.3°N、103.5°E, 最内层网格恰好覆盖整个玉溪市, 分辨率从外向内分别为27、9和3 km, 3层网格的格点数分别是99×99、103×115和85×85, 积分时间步长为135 s.模式中的物理化学过程参数化方案设置如表 1所示, 使用的排放源数据为清华大学MEIC 2010排放源.本文利用0.25°×0.25°的排放源估算总面积15285 km2的整个玉溪地级市, 包括玉溪市城区及其管辖的区县的大气环境容量.WRF-Chem模拟使用的MEIC排放源是基于实测和统计计算得到的, 包括农业、工业、电厂、民用和交通5类人为污染源, 其排放清单已被证实基本可靠(Zhang et al., 2007；2009；Lei et al., 2011；He, 2012).模拟时段为2015年1、4、7、10月, 模式输出时间间隔为1 h.
| 表 1 WRF-Chem模式参数化方案设置 Table 1 Parameterization setting of WRF-Chem modeling |
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将WRF-Chem模式2015年1、4、7、10月的模拟结果, 与环境保护部公布的玉溪市监测的常规监测污染物(PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO)数据进行日均值的对比检验, 评估其误差, 模拟值-观测值检验结果如图 2所示.
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| 图 2 WRF-Chem模拟值-观测值对比检验(a.PM10, b.PM2.5, c.O3, d.SO2, e.NO2, f.CO；实线为对散点进行线性拟合所得的直线, 3条虚线从下往上分别为y=0.5x、y=x、y=2x线, x、y分别为观测值和模拟值) Fig. 2 WRF-Chem simulated and observed comparisons of PM10(a), PM2.5(b), O3(c), SO2(d), NO2(e) and CO(f) |
相关系数r均通过了99%的显著性检验, 从检验结果(图 2)可看出, 除CO外的5种污染物模拟值大部分均在合理误差范围内.CO模拟的平均偏差较大, 模拟浓度低于观测浓度较多, 是因为MEIC源中CO的排放量偏低.但不断调整CO排放量, 计算CO浓度达标时的排放量(最大允许排放量), 即CO的大气环境容量是有意义的.因此, WRF-Chem可合理地反映2015年玉溪市主要大气污染物浓度情况, 可用于WRF-Chem模拟的玉溪市大气环境容量估算.
3.2 玉溪市大气环境容量估算过程玉溪市总面积为15285 km2, 管辖二区七县, 其中, “二区”为红塔区和江川区, 面积分别为1004、850 km2.在0.25°×0.25°分辨率的MEIC 2010排放源中, 整个玉溪市范围覆盖了18个格点, 红塔区分布在2个格点中, 本文将这2个格点覆盖范围作为主城区区域, 则主城区区域包括了红塔区及其周边地区.
估算大气环境容量时, 在不断调整排放源强度迭代模拟的过程中, 可得到污染物浓度随排放量变化的关系(图 3), 以及日均浓度优于二级年均标准浓度(CO为二级日均浓度)的天数比例随排放量变化的关系(图 4).4月除CO以外的其他4种污染物的浓度随排放量增加而升高的变化率总体上小于其他3个月(图 3), 且污染物日均浓度优于年均标准浓度的天数比例随排放量增加而降低的变化率总体上小于其他3个月(图 4), 除CO外, 4种污染物的大气环境容量均在4月最大(图 5), 这可能是由于玉溪市4月的气象场条件更有利于污染物的传输扩散.
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| 图 3 污染物浓度随排放量的变化(a.PM10, b.PM2.5, c.SO2, d.NO2, e.CO; 竖直线表示年均二级标准) Fig. 3 Changes of pollutant concentration over emissions of PM10(a), PM2.5(b), SO2(c), NO2(d) and CO(e) |
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| 图 4 大气污染物日均浓度优于标准浓度的天数与模拟总天数的比例随排放量的变化(a.PM10, b.PM2.5, c.SO2, d.NO2, e.CO) Fig. 4 Changes of ratios of days over emissions when daily average concentration is lower than the standard concentration of PM10(a), PM2.5(b), SO2(c), NO2(d) and CO(e) |
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| 图 5 大气污染物玉溪全市和城区大气环境容量(a.PM10, b.PM2.5, c.SO2, d.NO2, eCO) Fig. 5 Environmental capacity over entire region and urban area of Yuxi of PM10(a), PM2.5(b), SO2(c), NO2(d) and CO(e) |
在1月, 当PM2.5排放量从0.2983×104 t·a-1增加到0.5678×104 t·a-1时, PM2.5浓度从26.54 μg·m-3升高到37.28 μg·m-3, 变化率高于其他月份(图 3d), PM2.5日均浓度优于年均标准浓度的天数比例从74.2%降到61.3%, 且PM10的状况与PM2.5类似(图 4d、4e).这种现象可能是由于冬季大气多出现稳定层结, 逆温天气较多(朱敏等, 2007), 不利于颗粒物的扩散, 从而造成随着排放量的增加, PM2.5、PM10浓度猛增的现象.
3.3 大气环境容量估算分析玉溪市各季节、各污染物在玉溪全市和玉溪主城区的大气环境容量如图 5、表 2所示, 其中, 全市、主城区已知容量为MEIC 2010排放源中整个玉溪市、主城区所在的数个格点的排放量之和, 剩余容量为大气环境容量与已使用环境容量之差.
| 表 2 玉溪全市区域和城区的大气环境容量 Table 2 Atmospheric environmental capacity over entire region and urban region of Yuxi |
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从季节性差异的角度来看, 对于SO2、NOx和CO 3种污染物, 其大气环境容量均表现为冬季＜秋季＜夏季＜春季的特征；对于PM2.5, 大气环境容量亦在冬季最小, 但在夏季与秋季相当, 在春季最大；而对于PM10, 大气环境容量从小到大的季节排列则为冬季＜秋季＜春季＜夏季.由此可知, 5种污染物的大气环境容量均在冬季达到最小, 除PM10外, 其他4种污染物大气环境容量在春季达到最大.各污染物剩余容量的季节性变化与大气环境容量趋于一致.
如表 2所示, 玉溪全市PM10、PM2.5、SO2、NOx和CO大气环境容量分别为1.284×104、0.854×104、1.917×104、1.796×104和51.556×104 t·a-1, 玉溪主城区PM10、PM2.5、SO2、NOx和CO大气环境容量分别为0.608×104、0.382×104、0.907×104、0.750×104和20.128×104 t·a-1.SO2、CO剩余容量较大, 剩余容量所占比例分别在53%和85%以上, 而PM2.5剩余容量最小, 剩余容量所占比例最小时仅为15%.
因此, 可对不同季节的污染控制采用差异性管理, 尤其对于重点开发区域, 可将冬季(1月)作为颗粒物排放控制的重点季, 适当放松春季(4月)污染物排放控制, 充分利用大气自净能力, 即实现季节性变化的污染控制策略.
由表 3可知, 对于5种污染物, 玉溪市城区大气环境容量占全市大气环境容量的比例均小于48%, 但已使用容量所占比例均超过了51%, 对于SO2甚至超过了70%.对于各种污染物主城区已使用容量占比相比大气环境容量占比均高出10%, 这便导致了城区剩余容量占全市比例均在40%左右, 因此, 玉溪市的剩余容量大部分在非城区.针对玉溪市各污染物城区已使用容量的占比大剩余容量占比小的形势, 可对不同区域的工业建设、污染控制采用差异性管理, 减缓城区工业布局和城市化发展.
| 表 3 玉溪城区全年大气环境容量、已使用容量和剩余容量占玉溪全市比例 Table 3 Proportions of urban atmospheric environmental capacity with the used and remaining capacity to the values over the entire region of Yuxi |
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本研究以污染物浓度达到二级年均标准(GB3095—2012) 为环境目标, 基于WRF-Chem模式建立了玉溪市各污染物大气环境容量的迭代计算方法, 相比于A-P值法和线性规划法计算大气环境容量, 有如下优点：
1) 由于污染物可随大气的流动进行长距离传输, 污染物跨区域输送特征显著；此外, 大气污染物的非均相化学转化.传统的A-P值和线性优化环境容量核算法不能很好地考虑到以上因素, 难以精确地估算出以污染物浓度达标为目标的污染物环境容量.本研究使用的模式模拟法中采用了WRF-Chem空气质量模式, 在各个空间尺度上模拟了大气物理和化学过程, 且采用了3 km的高空间分辨率, 可以较为全面地进行空气质量模拟和评估, 更精确地估算大气环境容量.
2) 受A-P值法和线性优化法自身模型的限制, 使用这2种方法的环境容量研究都是基于统计方法来进行的, 即通过选取典型日、典型时段来计算大气环境容量.本研究中基于WRF-Chem的模式模拟法考虑了由于不同季节气象场差异及污染浓度贡献季节差异, 可在时间上细化环境容量估算, 反映出大气环境容量的季节变化特征.
本文运用WRF-Chem模式迭代计算了玉溪市2015年的大气环境容量, 但这仅能代表 2015年气象条件下的情形, 实际大气环境容量可能在如2013年冬季的特殊气象条件下大幅下降.因此, 需在进一步的工作中分别选出平均态和极端情况的气象条件, 分开测算其大气环境容量.其次, 模拟时分别选用1、4、7、10月代表 4个季节, 并采用这4个月的模拟大气容量的平均值作为全年平均大气环境容量.尽管空气质量模拟研究中常用1、4、7、10月代替四季, 然而这4个月份不一定能很好地代表玉溪市四季的情形, 这便一定程度上造成了大气环境容量估算的误差.
目前我国污染物排放源清单在西南地区, 尤其是云贵高原缺少实测数据, 因此, 与中东部地区相比, 具有更大的不确定性.本研究是基于0.25°×0.25°分辨率的排放源进行模拟的, 而污染物浓度对排放源分辨率的敏感性非常强(Theobald et al., 2016), 因此, 仍急需更加精细化的排放源数据以提高大气环境容量的计算精度.
大气污染物浓度与一次排放源及其前体物排放量之间是复杂的非线性关系；不同位置、不同排放高度的污染源, 对某一地面受体点浓度的贡献率相差很大.基于目前对大气物理化学过程的认知, WRF-Chem模式考虑了大气物理化学过程, 主要包括污染物排放、传输、化学转化和干湿沉降等过程, 其模拟基本上能反映大气污染物浓度与一次排放源及其前体物排放量之间的非线性关系.考虑到实际大气环境容量估算应用的可操作性, 对模拟的污染物浓度与排放量之间的复杂的非线性关系作了线性近似, 且主要考虑一次PM2.5的大气环境容量及其不同位置、不同排放高度的污染源排放传输.尽管这一方法具有一定的局限性, 但已被应用在大气环境容量估算(李莉等, 2010；薛文博等, 2014).
不同污染源类对环境浓度的贡献、可削减的空间、控制的经济技术可行性均不同, 由于现有的大气环境变化机理及其模式的局限, 如何认识大气颗粒物污染来源复杂性、不同颗粒物污染源类选用同样的削减比例的合理性及模拟研究和大气环境容量评估实际应用价值有待完善.
5 结论(Conclusions)本研究基于WRF-Chem模式, 建立了模拟迭代算法, 设置了3 km的精细网格分辨率, 估算得出玉溪市CO、NOx、SO2、PM2.5、PM10的大气环境容量分别为1.284×104、0.854×104、1.917×104、1.796×104、51.556×104 t·a-1, 并得出了2015年玉溪市主城区的大气环境容量及玉溪市不同季节情况下的大气环境容量, 可服务于空气质量预报业务、污染控制的空间区域差异化管理和季节性变化的污染控制策略.
玉溪市剩余容量主城区少非城区多的现象反映了玉溪市大气环境的城乡差异, 乡村空气质量明显好于城市；玉溪市城区剩余容量占全市的比例均在40%左右, 反映了工业发展和城市化带来的大气环境的城乡差异及可能大气环境变化效应, 这一变化效应考虑在未来工业布局和城区化发展中.
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