环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (11): 4220-4226
浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析    [PDF全文]
陈雯廷1 , 黄晓锋1 , 田旭东2 , 朱乔1 , 兰紫娟1 , 何凌燕1     
1. 北京大学深圳研究生院, 环境与能源学院, 城市人居环境科学与技术实验室, 深圳 518055;
2. 浙江省环境监测中心, 杭州 310012
摘要: 造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.
关键词: PM1     有机气溶胶     正矩阵因子解析(PMF)     消光     多元线性回归    
Analysis of light extinction contributions of major components in dry aerosol in the autumn of Jinhua, China
CHEN Wenting1, HUANG Xiaofeng1, TIAN Xudong2, ZHU Qiao1, LAN Zijuan1, HE Lingyan1    
1. Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055;
2. Environmental Monitoring Center of Zhejiang Province, Hangzhou 310012
Received 12 January 2017; received in revised from 25 May 2017; accepted 14 June 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.41622304) and the Science and Technology Program of Shenzhen
Biography: CHEN Wenting (1993—), female, E-mail:wenting_chan@qq.com
*Corresponding author: HE Lingyan, E-mail:hely@pku.edu.cn
Abstract: The occurrence of haze is mainly due to high concentrations of atmospheric fine particles. In order to further investigate the light extinction sources of fine particles, the mass concentrations of main components in PM1 and light extinction coefficients of dry aerosol in the autumn of Jinhua, China, were obtained using high resolution aerosol observation instruments. A high quality fitting formula was established by the multiple linear regression method based on the obtained data combined with the positive matrix factor analysis (PMF) model for organic aerosol. The results showed that during the sampling period, ammonium sulfate was the species with the highest light extinction contribution (ave. 35.1%) in dry aerosol, followed by ammonium nitrate (ave. 26.7%). The average contributions of secondary organic aerosol (SOA), biomass burning organic aerosol (BBOA), black carbon (BC), and ammonium chloride were 14.3%, 11.2%, 8.7%, and 4.0%, respectively. BBOA was found to contribute mostly in some pollution periods and was the primary factor leading to the quite low atmospheric visibility at that time.
Key words: PM1     organic aerosol     positive matrix factorization (PMF)     light extinction     multiple linear regression    
1 引言(Introduction)

能见度是表征城市空气质量优劣的重要指标, 而能见度主要取决于大气的消光作用.大气消光作用包括气体消光作用和颗粒物消光作用, 其中, 颗粒物的消光作用, 即大气颗粒物对太阳光的散射和吸收, 是影响能见度的主要因素(Watson, 2002).颗粒物的光学特性取决于颗粒物的粒径、形态、化学组成、混合状态及吸湿性质等多种物理化学性质(Meier et al., 2009; Ma et al., 2012; Liu et al., 2014; Cao et al., 2012).因此, 研究颗粒物的这些物理化学性质是定量研究太阳辐射强迫与颗粒物环境效应的关键.

在研究颗粒物的消光作用方面, 早期研究多集中于颗粒物质量浓度与消光系数之间的关系, 并且发现二者具有显著的正相关关系(Chan et al., 1999; Wang et al., 2006), 但由于颗粒物化学成分复杂且粒径差异较大, 用单一的颗粒物质量浓度并不能很好地表征消光系数的变化趋势.此外, 有研究采用Mie模型模拟颗粒物的混合状态(Cheng et al., 2008)以探究颗粒物的消光性质, 然而Mie模型作为理论模型也无法很好地定量表征颗粒物对能见度的影响.美国IMPROVE项目(Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)利用多元回归分析方法, 构建了由多种化学物种质量浓度及其相应消光效率组成的消光系数计算公式(Sisler et al., 2000), 简称IMPROVE公式, 该公式在涉及颗粒物消光作用的相关研究中得到了广泛的应用(Wang et al., 2016; Zhou et al., 2016; Yu et al., 2016).值得注意的是, IMPROVE公式主要针对的是PM2.5的化学成分和光学性质, 而对于与大气消光影响更为密切的PM1并不适用.除此以外, 绝大多数研究都是将有机气溶胶作为一个整体计算其消光贡献(Wang et al., 2016; Zhou et al., 2016; Yu et al., 2016), 但事实上, 有机气溶胶物理化学性质十分复杂, 不同源排放的不同类型的有机气溶胶光学性质差异很大, 因此, 有必要探讨不同类型有机气溶胶对大气消光的影响.

本研究基于高时间分辨率的气溶胶观测仪器, 利用多元线性回归方法建立干气溶胶中化学组分与消光系数之间的关系, 特别是量化不同类型的有机气溶胶对颗粒物的消光贡献, 探讨各组分在不同情况下对消光系数的影响, 为我国的雾霾治理工作提供科学依据.

2 仪器与方法(Instruments and methods) 2.1 观测点位与观测时间

本研究的观测地点位于浙江省金华市金东区环保大楼7楼实验室(29°6′6″N, 119°41′8″E), 采样头架设在楼顶距离地面1.5 m左右.金东区位于金华市东面, 浙江省中部.采样地点周边空旷, 无明显的工业污染源.观测时间为2011年10月31日—11月28日, 为期29 d, 中途由于电力供应问题, 导致两段较大的数据缺失.

2.2 观测仪器与数据

应用EC9841氮氧化物分析仪在线监测二氧化氮, 时间分辨率设为1 min.气体中二氧化氮对太阳可见光波段的吸收最显著, 因此, 气体吸收系数bag(单位:10-4 m-1)由所测得的二氧化氮浓度(单位:ppm)按照公式bag=3.3[NO2]进行换算(姚婷婷等, 2010).由于大气中的气体浓度较为稳定, 因此, 其它气体分子造成的散射作用通常比较恒定, 一般取13 Mm-1(Cohen, 1975)作为大气气体散射系数bsg.

应用美国Aerodyne公司生产的高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer, AMS)在线监测亚微米颗粒物, 获得PM1中有机物、硫酸根、硝酸根、铵离子及氯离子等非难熔组分的质量浓度, 时间分辨率为5 min.AMS的工作原理及仪器操作维护详见文献(Canagaratna et al., 2007).应用美国Magee公司生产的七波段碳黑仪(Aethalometer, AE-31)在线监测880 nm处黑碳的质量浓度.需要注意的是, AE-31采用的切割头为PM2.5的切割头.AMS和AE-31进样口前端均设有除湿装置.

应用美国DMT公司生产的三波段光声黑碳光度计(Photo-Acoustic Soot Spectrometer, Three Wavelength, PASS-3)对颗粒物的吸收系数bap和散射系数bsp进行在线监测, 检测波长532 nm, 时间分辨率设为5 min. PASS-3进样口前端架设干燥管, 因而该仪器所测定的及后文所指的均为干气溶胶消光系数.

大气总消光系数bext由气体吸收系数bag、气体散射系数bsg、颗粒物吸收系数bap、颗粒物散射系数bsp四者加和得到.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 大气消光状况

观测期间, 金华地区大气消光状况如图 1所示, 大气消光系数平均值为(427±262) Mm-1.在总消光系数中, 颗粒物散射平均占比84.9%, 颗粒物吸收平均占比9.9%, 气体散射平均占比3.0%, 气体吸收平均占比2.2%.颗粒物的总消光贡献达94.8%, 与杭州(Wang et al., 2016)、上海(Zhou et al., 2016)、南京(Yu et al., 2016)等地的研究结果较为一致, 说明颗粒物的消光作用是导致能见度下降的主要原因.若考虑相对湿度对颗粒物消光的影响, 则颗粒物实际消光在总消光系数中的比例将更为显著.

图 1 观测期间大气消光系数时间变化图 Fig. 1 Time series of light extinction coefficients
3.2 亚微米颗粒物化学组成 3.2.1 PM1的化学组成

观测期间, PM1中各化学组分的时间序列与平均质量百分比如图 2所示.观测期间, PM1的质量浓度在11.0~264 μg·m-3范围内波动, 平均值为(78.5±40.4) μg·m-3.从图 2中可以看出, 各污染物的质量浓度变化幅度很大, 显示出明显的城市污染特征.其中, 2011年11月13—15日的污染过程比较明显, 各组分的浓度均有上升, 有机物、硫酸根、硝酸根的浓度抬升比较明显.在整个观测期间, 对平均质量浓度贡献最大的是有机物, 占到PM1总质量浓度的36.5%;其次是硫酸根, 占到22.6%;硝酸根、铵离子、黑碳、氯离子则分别占到15.8%、11.6%、9.7%、3.8%.需要注意的是, 本研究中AE-31采样时所用的切割头为PM2.5的切割头, 根据Lan等(2011)所测的BC粒径分布, 本研究PM1中BC质量浓度可能偏高约20%.

图 2 观测期间PM1各化学组分时间序列与平均质量百分比 Fig. 2 Time series and average mass fraction of PM1 chemical components
3.2.2 有机气溶胶的源解析结果

观测期间, 有机物是PM1中比重最大的组分, 因此, 有机气溶胶在大气消光作用中的影响不容忽视.为了了解不同来源的有机气溶胶(Organic Aerosol, OA)对大气消光的影响, 本研究利用正矩阵因子分析模型(Drewnick et al., 2005) (Positive Matrix Factorization, PMF)对观测期间AMS得到的有机气溶胶高分辨率质谱数据进行因子聚类分析, 具体方法见文献(Ulbrich et al., 2009).一共解析出4个因子:还原性气溶胶(Hydrocarbon-like OA, HOA)、半挥发氧化有机气溶胶(Semi-volatile Oxygenated OA, SV-OOA)、低挥发氧化有机气溶胶(Low-volatility Oxygenated OA, LV-OOA)、生物质燃烧排放的有机气溶胶(Biomass Burning OA, BBOA). HOA和BBOA属于一次有机气溶胶(Primary OA, POA), LV-OOA和SV-OOA属于二次有机气溶胶(Secondary OA, SOA) (Mohr et al., 2009; Canagaratna et al., 2004).

观测期间, 不同类别有机气溶胶的时间序列与平均质量百分比如图 3所示.LV-OOA、SV-OOA、HOA、BBOA的平均质量百分比分别为33.3%、32.9%、24.0%、9.8%. SOA在观测期间平均占到总有机气溶胶的66.2%, 占到PM1质量浓度的24.2%, 这反映了观测期间SOA是金华秋季大气亚微颗粒物中十分重要的污染成分, 对能见度的削弱可能有比较大的影响.

图 3 不同类别有机气溶胶时间序列及平均质量浓度比例 Fig. 3 Time series and average mass fraction of different organic aerosol
3.3 颗粒物消光系数与PM1化学组成之间的定量关系模型

由于大气中亚微米颗粒物的粒径(0.1~1 μm)更接近太阳可见光波段的波长(0.3~0.8 μm), 因此, 与粒径更大的颗粒物相比, 亚微米颗粒物的消光作用更加显著.此外, 在之前的分析中可知, 颗粒物的消光系数占大气总消光系数的94.8%.基于这两点, 本研究运用PASS-3实测532 nm下颗粒物的吸收和散射系数与同时期HR-Tof-AMS和AE-31所获得的PM1化学成分进行多元回归统计讨论(所用软件为SPSS V18).本研究考虑到不同类型有机气溶胶的消光作用可能不相同, 因此, 在模型构造过程中, 有机气溶胶的源解析结果将代替有机物参与拟合.

在本研究中, 假设所有颗粒物皆处于外部混合状态, 且每种化学物种的消光作用是相对独立的(Lowenthal et al., 1995).另外, 由于矿物、粉尘、金属等对PM1质量浓度的贡献很少且消光效率较低(Watson, 2002; Tao et al., 2014), 这些因素在颗粒物消光拟合过程中将不予考虑.同时, 考虑到拟合公式的简洁性, 将不同老化程度的SV-OOA和LV-OOA合并为SOA, 并且拟合公式将不引入常数项.

3.3.1 颗粒物吸收系数的拟合

通常研究认为, 黑碳是唯一对太阳光有全谱吸收的大气颗粒物.但有研究表明, 除黑碳外, 气溶胶中有颜色的有机物包括土壤腐殖质、类腐殖质物质、生物气溶胶等对太阳光都有吸收作用(Andreae et al., 2006).本课题组姚婷婷等(2010)在拟合深圳市冬季大气消光系数与细粒子化学组成之间的关系式时发现, 尽管有机物对光的吸收效率远低于黑碳的吸收效率, 但有机物的质量浓度却高出黑碳数倍, 结果表明, 观测期间黑碳对颗粒物吸收系数的平均贡献为73%, 而有机物的贡献则为21%.因此, 针对颗粒物吸收系数的拟合主要考虑黑碳和有机物对颗粒物吸收系数的贡献.

应用BC、SOA、HOA、BBOA一同参与颗粒物吸收系数的拟合, 得到关系式(1).该回归方程和回归系数均通过显著性检验(Sig.F=0.000, BC、SOA、BBOA Sig.T=0.000, HOA Sig.T=0.001<0.05), 判定系数R2=0.989, 标准化残差符合正态分布.

(1)

根据吸收拟合公式(1)可以计算出BC、SOA、HOA和BBOA对吸收系数的平均贡献分别为89.9%、3.3%、1.0%、5.8%.由于HOA对吸收系数的贡献率仅为1.0%, 为了拟合公式的简洁, 舍去HOA, 应用BC、SOA和BBOA重新拟合, 得到新的关系式为:

(2)

该回归方程和回归系数均通过显著性检验(Sig.F=0.000, BC、SOA、BBOA Sig.T=0.000), 判定系数R2=0.989, 标准化残差符合正态分布.

3.3.2 颗粒物散射系数的拟合

大量研究数据表明, 颗粒物中的硫酸铵、硝酸铵、氯化铵及有机物等化学物种是散射太阳光的主要成分(Watson, 2002).此外, 硫酸盐、硝酸盐、铵盐等具有吸湿性的物质在相对湿度较高的情况下, 其散射作用会增强(Liu et al., 2014; 陶金花等, 2015; 崔蕾等, 2016).但由于本研究中颗粒物的散射系数是由PASS-3经过干燥管之后直接测得的干气溶胶散射系数, 其相对湿度控制在35%以下, 颗粒物的吸湿增长并不明显, 故在针对颗粒物散射的拟合时未将湿度影响考虑在内.

为了方便拟合, 假设颗粒物中的硫酸盐、硝酸盐及氯盐均以铵盐的形式存在, 因此, 硫酸铵、硝酸铵及氯化铵的质量浓度可以由SO42-、NO3-、Cl-按照以下公式进行换算:[(NH4)2SO4]=1.375[SO42-], [NH4NO3]=1.29[NO3-], [NH4Cl]=1.507[Cl-].

应用(NH4)2SO4、NH4NO3、NH4Cl、SOA、HOA、BBOA一同参与颗粒物散射系数的拟合, 得到的关系式见式(3).该回归方程和回归系数均通过显著性检验(Sig.F=0.000, Sig.T=0.000), 判定系数R2=0.991, 标准化残差符合正态分布.

(3)

散射拟合公式(3)中HOA虽然通过显著性检验, 但系数为负, 显然不合理, 因此, 舍去HOA, 重新进行拟合, 得到关系式(4).该回归方程和回归系数均通过显著性检验(Sig.F=0.000, Sig.T=0.000), 判定系数R2=0.991, 标准化残差符合正态分布.

(4)
3.3.3 颗粒物消光关系式的建立

将最终挑选出来的吸收拟合公式(2)和散射拟合公式(4)相加可以获得浙江金华秋季观测期间颗粒物总消光系数的拟合关系式:

(5)

图 4展示了颗粒物总消光系数拟合值与实测值之间的比较, 判定系数R2=0.977, 说明该模型利用PM1化学组分数据可以很好地预测颗粒物的消光状况.从总拟合关系式(5)中可以看出, BBOA的消光效率最高, 为17.3 m2·g-1, 说明生物质燃烧排放对大气能见度的影响十分重要.硝酸铵和硫酸铵的消光效率次之.Hand等(2007)总结了48篇运用多元线性回归方法研究PM2.5组分与消光系数的报道, 并且分析换算了干气溶胶里的硫酸铵和硝酸铵平均消光效率:硫酸铵(2.8±0.5) m2·g-1, 硝酸铵(2.8±0.5) m2·g-1.需要注意的是, 如果用PM2.5中相同化学组分参与这样的拟合, 那么基于PM1与PM2.5质量浓度的比值, 相应拟合中各物种的消光效率将会变成式(5)中相应值的60%~70%(Zhang et al., 2013).因此, 换算之后, 本研究中硫酸铵和硝酸铵的消光效率与Hand等(2007)综合报道的结果相近.

图 4 观测期间颗粒物消光系数的拟合值与实测值之间的比较 Fig. 4 The linear relationship between the fitted and the measured values of particle extinction coefficients
3.4 PM1主要化学组分的消光贡献

根据拟合关系式(5)可以计算得出PM1各组分消光贡献随时间的变化情况和平均贡献比例, 结果如图 5所示.需要注意的是, 由于AE-31的采样头为PM2.5的切割头, 本研究PM1中BC质量浓度可能偏高约20%, 但因消光贡献是由物种的质量浓度和拟合系数共同决定的, 故BC的消光贡献并不会偏高.在整个观测期间, 干气溶胶中消光贡献最大的是硫酸铵, 消光贡献率为11.0%~57.0%, 平均贡献率为35.1%;其次是硝酸铵, 消光贡献率为3.8%~43.1%, 平均值为26.7%;SOA的贡献率为4.8%~30.3%, 平均值为14.3%;BBOA的贡献率为0~52.7%, 平均值为11.2%;BC的贡献率为3.5%~36.1%, 平均值为8.7%;氯化铵的贡献率为0.1%~24.4%, 平均值为4.0%.SOA和BBOA的总消光贡献占比达到25.5%, 说明有机物的二次转化与生物质燃烧排放是造成浙江金华地区能见度下降的重要因素.从图 5中可以发现, BBOA在特定时段具有最大贡献(11月27日), 是导致低能见度的首要因子.

图 5 观测期间PM1主要化学组分消光贡献与颗粒物消光系数时间变化图 Fig. 5 Temporal variation of extinction coefficients and extinction contributions of major chemical components of PM1

在本研究中, 硫酸铵的消光贡献最高; 类似的研究发现, 深圳(姚婷婷等, 2010)是有机物的消光贡献最高; 西安(王浥尘等, 2014)则是硝酸铵; 北京(Zhang et al., 2014; Han et al., 2015; Xu et al., 2016; Wang et al., 2015)则是有机物或者硝酸铵.可见不同区域需要采用不同的污染控制策略来更有效地改善大气能见度.

4 结论(Conclusions)

1) 观测期间, 浙江金华的大气消光系数为(427±262) Mm-1, 其中, 颗粒物消光系数占总消光系数的94.8%, 说明颗粒物消光是引起金华地区能见度下降的主要原因.

2) 观测期间, 金华地区PM1的质量浓度范围为11.0~264 μg·m-3, 平均值为(78.5±40.4) μg·m-3.对PM1质量浓度贡献最大的是有机物, 占到PM1总质量浓度的36.5%;其次是硫酸盐, 占到22.6%;硝酸盐、铵盐、黑碳、氯盐分别占到15.8%、11.6%、9.7%、3.8%.同时利用PMF模型解析出PM1中4类有机气溶胶, HOA、BBOA、LV-OOA、SV-OOA对有机气溶胶的贡献分别为24.0%、9.8%、33.3%、32.9%.

3) 基于PM1化学组分和有机气溶胶的PMF源解析结果, 利用多元线性回归方法, 建立了拟合优度很高的干气溶胶消光系数与PM1化学组分之间的定量关系模型:

4) 根据模型计算结果, 干气溶胶中消光贡献最大的是硫酸铵, 贡献率为35.1%;其次是硝酸铵, 贡献率为26.7%;SOA、BBOA、BC及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%. BBOA在特定时段具有最大贡献, 是导致低能见度的首要因子.

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