2017, Vol. 37
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2. 兰州市环境保护局, 兰州 730000
2. The Environmental Protection Bureau of Lanzhou City, Lanzhou 730000
随着我国经济社会的快速发展, 以煤炭为主的能源消耗大幅攀升, 机动车保有量急剧增加, 对流层中氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)排放量显著增长.对流层作为人类主要生存场所, 其组分的变化, 直接影响着人类的生存环境和身体健康.甲醛作为空气较高的挥发性有机物, 在大气光化学反应中起着重要作用, 是光化学烟雾的重要组成成分之一, 同时也是大气中HO2、OH等自由基的重要来源(康汉青等, 2010; 顾达萨等, 2008).甲醛不仅是一次污染物, 还是重要的二次污染物, 一次来源主要为工业废气、汽车尾气等化石燃料的不完全燃烧, 二次来源主要为大气中挥发性有机物的大气光化学反应(陈炫等, 2016; 王少丽等, 2008).现有研究已经表明, 甲醛过量会对眼睛、咽喉、皮肤黏膜有强烈的刺激作用, 同时还会引起细胞的癌变, 目前, 甲醛已被世界卫生组织认定为第一类致癌物——对人致癌物质, 同时在我国有毒化学品控制名单中位居第二, 因此甲醛污染的研究受到广泛关注.
以往, 国内外对甲醛的研究, 主要为通过人工检测, 分析室内外大气中甲醛的浓度及时空分布状况、其来源与贡献情况(张玉洁等, 2009), 而对于应用遥感进行甲醛的时空监测的相关研究较少.与传统的监测方法相比较, 遥感监测可以满足长时间、大尺度区域范围的甲醛的监测, 且易于获取甲醛的动态信息, 揭示甲醛的污染源及其动态迁移变化过程.对于对流层甲醛的遥感监测始于20世纪90年代, 目前搭载了检测甲醛的传感器主要有GOME(搭载于1996年发射的ERS-2卫星)、SCIAMACHY(搭载于2002年发射的ENVISAT卫星)、GOME-2(搭载于2007年发射的METOP-A卫星和2013年发射的METOP-B卫星)和OMI(搭载于2004年发射的AURA卫星)(周春艳等, 2016; 张兴赢等, 2007).目前的国内外对甲醛的遥感研究主要是基于以上卫星, Zhu等(2006)利用OMI、GOME-2多元卫星资料及气象监测资料和地面环境信息, 分析了美国东南部2006—2008年甲醛小尺度和年际模式的变化, 从而判断出植物异戊二烯排放对甲醛的贡献, 及人为排放的挥发性有机物对甲醛的贡献, 同时证实了温度是重要的控制甲醛释放量的重要气象因素.Marais等(2012)利用OMI数据产品, 结合OMI气溶胶光学厚度和AATSR卫星数据去除生物质燃烧和人为活动排放甲醛的影响, 从而得到非洲地区异戊二烯排放对甲醛的排放量.Bauwens等(2016)通过利用OMI甲醛柱浓度数据, 结合GOME-2卫星数据、全球IMAGESv2模型、气象数据、全球火灾排放数据, 对2005—2013年全球甲醛时空分布进行分析, 利用不同数据来源的甲醛数据, 判断了不同地区甲醛的来源及控制因素.国外对于运用多元卫星数据进行时空分布及来源分析已经有一定基础, 但国内对于运用卫星数据进行时空格局的研究较少.本文采用甲醛柱浓度遥感数据, 结合气象数据、自然及经济数据, 分析了2006—2016年兰州市及其辖区甲醛柱浓度时空变化格局, 并探讨了环境变化背后的人为及自然影响因素, 文中出现的兰州如未特殊说明, 均值兰州地区(市区和所辖县).
2 研究区概况(Study area)兰州位于中国的西北部, 甘肃省中部, 下辖5个区(城关、七里河、西固、安宁、红古)和3个县(永登、榆中、皋兰)及国家级兰州新区、高新技术开发区和经济技术开发区.市域面积约为1.31万km2, 约占甘肃省总面积的2.9%;截止2015年末, 全市常住人口401.55万人.兰州深居大陆腹地, 城市主体集中于河谷, 并沿着黄河河谷向外围扩展市区南北群山对峙, 东西黄河穿域而过, 是一个典型的河谷型城市, 城市依山傍水而建, 属于温带大陆性气候.兰州是大西北的交通通信枢纽、西陇海兰新经济带支点、新亚欧大陆桥中国段五大中心城市之一、是中国东中部地区联系西部地区的桥梁和纽带.现已形成以石油化工、装备制造、有色冶金、能源电力、生物医药、建材为主体, 与西北资源开发相配套, 门类比较齐全的工业体系, 是我国重要的原材料工业基地, 曾经是全国乃至全世界空气污染最严重的城市之一.
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| 图 1 研究区位置示意图 Fig. 1 Schematic diagram of the study area |
本研究用到遥感数据来源于测系统计划(EOS) AURA卫星携带的臭氧监测仪(Ozone Monitoring Instrument, OMI).AURA卫星由美国国家航空航天局在2004年7月15日发射升空, 其上搭载了高分辨率动态临边探测器(HRDLS)、微波临边探测器(MLS)、对流层放射光谱仪(TES)、臭氧监测仪(OMI)四个对地观测仪, 其中OMI是继GOME和SCIAMACHY后的新一代大气成分探测传感器, 轨道扫描幅为2600 km, 空间分辨率是13 km×24 km, 1天覆盖全球1次(Smedt et al., 2009; Kim et al., 2011; Kurosu et al., 2007).OMI具有3个光谱通道, 可见光通道和两个紫外通道(UV1和UV2), 光谱分辨率约为0.5 nm, 波长覆盖为270~500 nm(Baek et al., 2014; Curci et al., 2010).
本文所用的对流层甲醛柱浓度数据为2006—2016年L2_V003数据产品, 该产品名称为OMHCHO.003, 此产品由比利时太空高层大气研究所(BIRA-IASB)反演, 并发布在NASA官网上的GES DISC, 数据的相对不确定性大约为25%(Baek et al., 2014; Millet et al., 2008; Sabolis et al., 2011).对流层甲醛柱浓度的反演主要是基于DOAS技术(Differential Optical Absorption Spectroscopy, 差分吸收光谱技术), 再结合辐射传输模型和IMAGES全球化学运输模型计算得到.
3.2 数据处理方法文章选取2006—2016年每天的OMI Level-2数据产品进行研究区对流层甲醛柱浓度的研究, 数据提取时以研究区经纬度、时间和云量为条件, 提取研究区每日的甲醛柱浓度值, 加上云量是由于云会影响云层下柱浓度值的精度(Wang et al., 2016), 考虑到研究区边界插值精度, 将提取边界扩大了0.3个经纬度, 该过程在VISAN软件支持下完成.将得到的每天的点数据进行插值、裁剪和月、季、年平均计算.利用得到的结果, 进行研究区柱浓度值变化和空间分布特征分析.数据产品的单位为molec·cm-2, 为了便于统计, 将数据单位定为1015 molec·cm-2.
4 结果与讨论(Results and discussion) 4.1 兰州地区对流层甲醛柱浓度月变化为了研究对流层甲醛时间变化特征, 根据时间序列绘制了兰州2006年1月—2017年2月, 共计134个月的甲醛柱浓度的月均值变化趋势.图 2为2006—2016年兰州甲醛柱浓度月均值变化趋势, 从图中可以看出甲醛柱浓度呈现出明显的规律性, 每年的最高值出现在6—8月份, 10年中最大的柱浓度值出现在2011年的7月份, 柱浓度值为17.77×1015 molec·cm-2, 2006—2011年每年的年内月均柱浓度最大值一直持续增加, 2011年之后波动减少; 最低值基本出现在2—4月份, 十年中最低的柱浓度值出现在2006年的2月份, 柱浓度值为5.70×1015 molec·cm-2, 甲醛最低柱浓度由2006—2010年波动上升, 2011年之后波动较少.
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| 图 2 2006—2016年兰州地区甲醛柱浓度月均值变化趋势 Fig. 2 Monthly average HCHO column concentration change of Lanzhou area during 2006—2016 |
图 3为2015年兰州对流层甲醛月均柱浓度分布情况, 分为6个浓度等级(8~10一级、10~12二级、12~14三级、14~16四级、16~18五级、18~20六级).由于各年内月均柱浓度值具有一定的相似性, 文章仅给出了2015年的对流层甲醛月均柱浓度分布情况.图中可以看出榆中县基本为月内甲醛柱浓度最高值, 与其相邻的城关区、七里河区、安宁区、皋兰县和部分西固区有些月份柱浓度值也较高.1月份出现了一级、二级、三级三个浓度等级, 其中高浓度区出现在城关区、安宁区、七里河区、西固区少部分区域、皋兰县、榆中县.2月份出现了二级、三级、四级三个浓度等级, 高浓度值区为皋兰县及其周围县区部分区域.3—4月份整个区域浓度值最低, 基本处一二浓度级, 4月份部分区域为三级浓度值.5—8月份整个研究区浓度值都较高, 部分地区出现了五六级浓度值, 其他区域也在三四等级.9—10月份浓度级降低, 高浓度区缩小.11—12月份六级高浓度值出现在榆中县.
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| 图 3 2015年兰州对流层甲醛月均柱浓度分布 Fig. 3 Monthly average HCHO column concentration distributions of Lanzhou in 2015 |
图 4为2006—2016年兰州对流层甲醛柱浓度季节变化特征, 其中3、4、5月份为春季, 6、7、8月份为夏季, 9、10、11月份为秋季, 12、1、2月份为冬季.11年来四个季节中夏季柱浓度值最高, 冬季次之, 春季最低, 四个季节变化基本同步, 夏季甲醛柱浓度最大值在2011年, 为15.68×1015 molec·cm-2, 秋、冬两个季节甲醛柱浓度最大值出现在2010年, 浓度值分别为13.20×1015、14.82×1015 molec·cm-2, 春季柱浓度值一直处于波动上升, 平均增长速率为0.64×1015 molec·cm-2·a-1.2012年之后, 春、夏、秋、冬四个季节甲醛柱浓度值波动较小, 基本稳定在某个值域内.
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| 图 4 2006—2016年兰州地区对流层甲醛柱浓度季节变化特征 Fig. 4 Seasonal variation HCHO column concentration change of Lanzhou area during 2006—2016 |
图 5为2015年兰州对流层甲醛季均柱浓度分布情况, 一共分为五级(一级9~11、二级11~13、三级13~15、四级15~17、五级17~19), 由于甲醛柱浓度具有一定的周期性变化, 所以仅给出了一年的季节分布变化图, 来表示甲醛柱浓度在季度上的空间分布变化.春季时, 甲醛柱浓度普遍较低, 永登县全境和兰州市区大部分区域、皋兰县部分区域处于一级, 部分榆中县区域甲醛柱浓度为三级, 其余的区域甲醛柱浓度为二级; 夏季时全境甲醛柱浓度值偏高, 处永登县和兰州市部分区域甲醛柱浓度为二级, 其他区域为三级或者三级以上水平, 榆中县东南部分区域甚至达到了五级浓度水平.秋季时, 甲醛柱浓度稍有降低, 全境甲醛浓度值为一级、二级、三级, 相比于春季, 一级甲醛浓度值区域缩小, 二级三级甲醛浓度值区域扩大, 三级浓度已经覆盖榆中县全境.冬季时, 甲醛浓度值升高, 全境甲醛柱浓度值占了四个等级(一级、二级、三级、四级), 由兰州东部向西部递减, 与秋季分布规律相似.
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| 图 5 2015年兰州对流层甲醛季节柱浓度分布 Fig. 5 Seasonal variation HCHO column concentration distributions of Lanzhou in 2015 |
图 6为2006—2016年兰州甲醛柱浓度年均值变化趋势, 由图 6可以看出, 2006—2016年11年中, 甲醛柱浓度具有较大的波动, 11年甲醛柱浓度的增长速度为0.50×1015 molec·cm-2, 最大增长速度为2009年, 达到了2.07×1015 molec·cm-2.最低甲醛柱浓度值出现在2006年, 为7.95×1015 molec·cm-2; 最高甲醛柱浓度值出现在2011年, 为13.32×1015 molec·cm-2.2006—2011年甲醛柱浓度波动甲醛柱浓度持续上升, 平均每年增长0.77×1015 molec·cm-2; 2011年之后, 甲醛柱浓度也有缓慢增长, 但波动幅度小, 每年平均增长0.17×1015 molec·cm-2.
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| 图 6 2006—2016年兰州地区甲醛柱浓度年均值变化趋势 Fig. 6 Annual average HCHO column concentration change of Lanzhou area during 2006—2016 |
图 7为2006—2016年兰州对流层HCHO柱浓度年均时空分布变化情况, 分为6个浓度等级(5~7一级、7~9二级、9~11三级、11~13四级、13~15五级、15~17六级).由图可知: ①2006—2016年11年间, 研究区年内甲醛柱浓度一直是东部的榆中县及其相邻区域高于兰州市区及永登县区域, 2006—2011年甲醛柱浓度值在增加, 高值区在扩大, 2010年和2011年甚至出现了六级污染区域; 2012—2014年甲醛柱浓度值处于波动状态, 但幅度较小, 扩散和降低都不太明显; 2015年和2016年高值区扩散明显, 浓度级也开始增加, 2016年在兰州市和榆中县区域内出现了六级浓度级.②兰州市区西部及与其相邻的永登县部分区域甲醛柱浓度一直较低, 呈现出向周边区域递增的趋势.
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| 图 7 2006—2016年兰州对流层HCHO柱浓度年均变化 Fig. 7 Annual average HCHO column concentration distributions of Lanzhou during 2006—2016 |
甲醛作为一个多产生来源的物质, 其在空间和时间上的变化除了受污染源和污染源强度的控制外, 还与兰州的气象气候、经济发展等条件有着密切关系.
4.4.1 风向对甲醛柱浓度影响风向作为影响大气物质运输的主要因素, 其强度和方向直接影响着甲醛的速度和扩散方向, 图 8为统计的2011—2016年3级以上兰州各县区风向玫瑰图.由图可知兰州市全年主导风向为偏西风; 永登县全年主导风向为北风, 次主导风向为东南风; 榆中县全年主导风向为西风; 皋兰县全年主导风向为北风.兰州全年主导风向为西北风, 根据兰州高程图, 受到大气输送影响, 污染物在榆中县汇集, 加之三面环山, 不易扩散, 可能是导致榆中县附近甲醛柱浓度相对较高的原因.加之榆中县建立有工业园区, 静风频率在50%以上, 不易于大气污染物扩散, 对大气中甲醛有着一定贡献.
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| 图 8 兰州市区和各县风向频率图 Fig. 8 Frequency diagram of wind direction of Lanzhou area |
气温对大气污染物的影响主要表现为加剧大气中污染物的反应, 而甲醛除了一次来源, 二次来源也占据相当大部分, 在相同污染情况下, 不同的大气温度会使大气中光化学反应表现出不同的程度(陈月霞等, 2011).图 9为根据中国气象局气象数据中心地面共享数据所提供月平均温度与甲醛柱浓度月均值散点图, 并统计分析2006—2016年兰州甲醛柱浓度月均值和1981—2010年兰州月平均气温的相关性, 发现甲醛柱浓度与兰州月平均气温之间有着较高的正相关, 最高发生在2008年, 达到了84.4%(图 9), 平均相关性也达到了57%.由此可知, 大气气温与甲醛柱浓度的增减有一定的相关程度, 所以在炎热的夏季, 兰州甲醛柱浓度显著高于其他3个季节.
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| 图 9 甲醛柱浓度与月平均气温散点图 Fig. 9 Scatter plot between HCHO column concentration and Monthly average temperature |
有研究表明(李鹏等, 2016; 杨冬梅等, 2014), 环境污染与与各产业在生产中所占的比例有着相互的影响作用, 尤其是工业产业比重大时, 会对环境造成大的破坏.表 1为兰州统计局提供的兰州地区生产总值及各产业增加值与甲醛柱浓度相关性矩阵.由表可知兰州地区生产总值及各产业增加值与甲醛柱浓度具有一定的相关性, 相关性分别为68.7%、68.8%、76.1%、61.4%, 尤以第二产业与甲醛相关性最大, 这也说明了兰州第二产业, 即工业排放与甲醛柱浓度的增加和减少密切相关.
| 表 1 2006—2016年兰州地区生产总值及各产业增加值与甲醛柱浓度相关性矩阵 Table 1 The correlation matrix between Lanzhou′s GDP with the industries Value-added and HCHO column concentration during 2006—2016 |
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为落实辖区环境质量负责制, 充分发挥县(区)、乡镇(街道)和村(社区)以及楼院等基层单位和工作人员在大气污染方面的监管作用, 提升环境监管效能, 营造全民治污格局, 根据《兰州市实施大气污染防治法办法》等环保法律法规.自2014年底, 对兰州各县区实行大气污染防治网格化监管, 建立烟尘观察哨, 对网格内煤炭二级配送网点进行巡检, 即时发现、劝止和报告销售有烟煤和劣质煤炭行为, 监督洁净型煤、无烟煤和引燃煤配送情况等.
4.4.4 机动车尾气对甲醛柱浓度影响机动车尾气的排放作为甲醛主要一次来源之一, 机动车保有量是影响其尾气排放量的重要因素.近年, 兰州机动车保有量持续增加, 大量尾气排入大气中, 对大气造成了巨大影响.2006年兰州机动车保有量为23.2万辆, 2016年已经超过90万辆, 增长速度约为6.8万辆·a-1, 而作为对大气污染特别严重的黄标车, 在机动车辆中占了相当大比例.图 10统计分析了2006—2016年11年的甲醛柱浓度和兰州机动车保有量的相关性, 相关系数接近70%, p＜0.05, 相关性显著.由此可以得出, 机动车尾气排放甲醛柱浓度有着影响.
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| 图 10 甲醛柱浓度与机动车保有量散点图 Fig. 10 Scatter plot between HCHO column concentration and motor vehicles population |
1) 兰州地区2006—2016年对流层甲醛柱浓度整体上呈现上升趋势, 2006年是甲醛柱浓度最小年份, 2006—2011年甲醛柱浓度增加迅速, 在2011年达到11年内甲醛柱浓度最大值, 2012年—2016年甲醛柱浓度波动较小; 11年中柱浓度年均值增幅为5.4%, 其中2009年增加最为迅速, 达到了21.0%, 降低速率最大为0.9%.
2) 2006—2016年兰州对流层甲醛柱浓度的空间分布变化特征为:研究区年内甲醛柱浓度表现为东部的榆中县及其相邻区域高于兰州市区及永登县区域, 2006—2011年甲醛柱浓度值在增加, 高值区在扩大, 2010年和2011年甚至出现了六级污染区域; 2012—2014年甲醛柱浓度值扩散和降低都不太明显; 2015年和2016年高值区扩散明显, 浓度级也开始增加, 2016年在兰州市和榆中县区域内出现了六级浓度级; 整体呈现出由兰州市区西部及与其相邻的永登县部分区域向周边区域递增的趋势.
3) 2006—2016年兰州对流层甲醛柱浓度的季节、月份变化特征为:每年的最高值出现在6—8月份, 10年中最大的柱浓度值出现在2011年的7月份, 最低值基本出现在2—4月份, 10年中最低的柱浓度值出现在2006年的2月份; 四季对流层甲醛柱浓度水平为:夏季柱浓度值最高, 冬季次之, 秋季基本上高于春季浓度值, 春、夏、秋、冬四个季节在年际变化上基本同步.
4) 兰州地区夏季温度高, 对大气中甲醛的产生有很大的作用, 对甲醛柱浓度有着较高的相关性分析; 对兰州2006—2016年机动车保有量、地区生产总值及各产业增加值进行统计, 通过进行相关性分析, 证明甲醛柱浓度的增加与降低与人为的工业排放及机动车排放息息相关; 另外对风向数据统计表明, 静风频率及风向也会导致甲醛在空气中浓度增加.
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