2017, Vol. 37
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2. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
3. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085
2. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085
城市是人口高度集中、社会经济高度发达的区域，其快速发展过程中引发了一系列环境问题.城市是生态系统中资源环境承载力矛盾最为突出的地方，其污染物质来源复杂、单位面积污染物含量大，污染强度尤为突出.城市下垫面尤其道路是上述各种污染物的源和汇，受到汽车尾气、轮胎磨损、工业生产活动等污染，易富集有毒污染物质尤其是重金属(Hopke et al., 1980; Liu et al., 2012)，而附着在道路上的街尘作为污染物质的载体，与大气环境和水环境的污染密切相关(Chang et al., 2007).街尘富集有各种污染物质，在大气沉降、重力及其他外力的综合作用下，沉积在城市不同类型下垫面上形成新的污染源(Zhu et al., 2007; Liu et al., 2007)，且易随降水冲刷作用进入水体，对水环境造成污染.因此，城市道路下垫面的特征(如质地、粗糙度、微表面形态、渗透率等)可能对街尘的累积-冲刷过程有着重要影响，然而对于这方面还缺乏深入的研究，从而影响了对街尘污染控制与定量化估算.
道路硬化是城市化建设过程中的必然环节.当前，我国城市道路主要硬化类型为沥青和水泥，两者在粗糙度、微表面形态、渗透率及质地方面存在明显差异，这将对街尘在城市中的环境行为产生较大的影响(Fowler et al., 2008; Zhu et al., 2015; Kayhanian et al., 2009).已有研究表明，沥青与水泥2种下垫面对行走过程、汽车轮胎及其他接触行为的摩擦作用的影响也有较大的差异，对由于摩擦作用而形成的街尘颗粒组分存在比较大的影响(张金喜等, 2009).其次，由于沥青路面和水泥路面在渗透率和微表面形态方面的差异，使其在降雨初期雨水的渗透量及径流产生时间方面存在一定差异(Mansell et al., 2009).街尘颗粒物质大多未被固化粘结在下垫面上，且街尘颗粒物质大多粒径较小( < 2 mm)，在降雨冲刷及风力作用下具有较强的迁移性(Eduardo et al., 1999)，不同的下垫面由于其粗糙度的不同对各粒径段可迁移状态街尘颗粒物质的持留能力能存在较大差异(Liu et al., 2014).然而，已有研究多集中在对比不同下垫面类型及特征对径流水质的影响，缺乏深入探究沥青和水泥2种主要下垫面类型如何影响街尘晴天累积-雨天冲刷这一城市地表径流核心过程.
鉴于此，本研究采用配对法通过对比多对沥青-水泥路面组合，研究下垫面粗糙度对街尘单位面积含量、粒径组成、负载污染浓度及径流冲刷过程等的影响，揭示粗糙度对街尘晴天累积-雨水冲刷过程的影响，以期为城市面源污染过程模拟、负荷估算及控制策略提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况本试验研究地点选择在北京市海淀区的典型城市区域.海淀区位于北京市城区的西北部，位置为北纬39°53′~40°09′，东经116°03′~116°23′，属于典型的温带季风气候区，年平均降水量628.9 mm，其中降水多集中于夏季的6－8月，降水量为465.1 mm，占全年降水的70%.海淀区总面积为426 km2，截止2015年底，常住人口369.4万人，常住人口密度8576人·km-2(庞江倩, 2016).本研究在全区选取了北京林业大学(简称为北林)、双清路、中科院生态环境研究中心(简称为生态中心)和林大北路4个采样点，分别采集了水泥路面和沥青路面的道路沉积颗粒物.
2.2 样品采集与预处理街尘样品采集：本试验在采样点选择上采用配对的方法(Dressing et al., 2016)，选取了4组沥青路面和水泥路面作为采样地点，每组采样点中的沥青路面和水泥路面在人口密度、土地利用类型、交通流量、常规清扫方式及其他环境因素上均保持一致，使其具有相同的污染物质来源.在同组采样点中避免除下垫面粗糙度外其他因素的干扰，使下垫面粗糙度作为实验结果的唯一影响因素，从而使数据结果更加合理有效.样品采集于2016年10月进行，采用真空吸尘器(Philips FC8760)分别收集4组采样点中沥青路面和水泥路面的街尘样品，共8份.采样时晴天累积天数均达到10 d以上，样品采集量约300 g，并在采集过程测量实际采样面积.
样品预处理：将所采集的街尘样品倒在牛皮纸上，放置在避光、通风的室内进行风干处理.样品风干后，先过2 mm孔径的筛子，去除树叶、烟蒂等碎屑杂物，预留部分样品进行粒度分析，然后使用空气动力筛分仪(Retsch AS200jet)将剩余街尘样品筛分为 < 44、44~63、63~105、105~150、150~250、250~450、450~1000、1000~2000 μm共8个粒径段，最后将每个粒径段的街尘分别称重，并装到密封袋中准备进行化学分析.
2.3 样品分析与质量控制 2.3.1 粗糙度本文对粗糙度的衡量主要用构造深表示.道路表面的构造深是路面粗糙度的重要指标，是指一定面积的路表面凹凸不平的开口孔隙的平均深度，主要用于评定路面表面的宏观粗糙度、排水性能及抗滑性.实验依据JTG E60-2008《公路路基路面现场测试规程》采用手工铺砂法对对路面表面的构造深进行测量.
选取粒径范围为0.15~0.3 mm干燥洁净的匀质砂25 mL，将砂倒在路面上，用底面粘有橡胶片的推平板，由里向外重复做旋转摊铺运动，将砂向外摊开，使砂填入凹凸不平的路表面的空隙中，尽可能将砂摊成圆形，并不得在表面留有浮动余砂.用钢板尺测量所构成圆的两个垂直方向的直径，取其平均值，准确至5 mm.同一地点平行测定不少于3次，3个测点均位于轮迹带上，测点间距3~5 m.
2.3.2 粒度分析称取过2000 μm筛的样品0.5 g，加入30%(质量分数)的H2O2 10 mL，除去有机质，然后加入10%(质量分数)的盐酸10 mL，除去碳酸盐，然后加入0.05 mol·L-1的六偏磷酸钠10 mL，超声处理10 min后使用激光粒度仪(Mastersizer 2000)测量街尘颗粒物粒径的体积百分比，获得粒度分析数据(张志明等, 2010).粒度分析过程中，粒度测量范围为0.02~2000 μm，分为100个粒径级别，重复测定3次，重复测量误差小于2%(周恋彤等, 2015).
2.3.3 微观分析试验过程以JYT010-1996分析型扫描电子显微镜和日本HITACHI公司S-3000N型扫描电子显微操作说明书作为指导依据，将筛分后的样品喷金处理，使用S-3000N型扫描电子显微镜进行微观结构分析和元素分析.
2.3.4 化学分析总氮：根据元素分析仪(Vario EL)使用规程，将各粒径段街尘样品进行研磨，使样品粒度达到150 μm以下，使用元素分析仪(Vario ELⅢ)进行总氮分析.
总磷：样品消解处理采用SMT法(Yang et al., 2015)，每组样品(30个)加2个土壤标准样品(GSS-3)进行质量控制.分析过程分别称取0.2 g各粒径段街尘样品置于马弗炉中以350 ℃高温煅烧3 h，煅烧后转移50 mL离心管中并加入20 mL 3.5 mol·L-1的盐酸恒温振荡萃取16 h，离心取上清液，用钼酸盐分光光度法测量吸光度，进而换算出样品总磷含量.
重金属：样品消解采用HCl-HNO3-HF-HClO4法(Wang et al., 2012)，每26个样品加2个空白和2个土壤标准样品(GSS-3)进行质量控制，消解后定容至50 mL离心管.消解后样品过0.22 μm滤膜使用电感耦合等离子体质谱仪(PerkinElmer OPTIMA 2000)测定Cr、Zn、Cd、Cu、Ni、Pb6种重金属元素的含量，测量中每10个样品加测一次标准物质，以确保监测数据的真实可靠.
2.4 分形理论城市地表沉积颗粒物的理化性质与土壤及大气颗粒的理化性质有着非常密切的关联.街尘中各种固体颗粒组分在粒径、形状、数量及其所占比例大小等方面对街尘的吸附性能、可迁移性均有着较强的影响，同样也决定着地表街尘的结构特征(李崇等, 2008；张志明等, 2008).街尘是一种由不同大小不同形状的固体颗粒孔隙所构成的连续分布的松散多孔型介质，因而具有自相似特征，可将分形理论和分形维数引入街尘粒径分布特征研究中，对街尘的粒度分布进行分析(程先富等, 2008).
2.5 数据处理根据JTG E60-2008《公路路基路面现场测试规程》，路面表面构造深测定结果按式(1)计算.
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式中，TD为路面表面构造深(mm)；V为砂的体积(25 cm3)；D为摊平砂的平均直径(mm).
根据Mastersizer 2000所得的数据采用Folk-Ward(Folk et al., 1957)图解法粒度参数公式分别计算平均粒径MZ、分选系数σI、偏度SKI和峰度KG值：
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式中，Φn表示体积累积百分含量为n时的街尘粒径值.
根据Tyler颗粒体积分形模型，街尘中任一粒径的颗粒物所构成的体积分形维数应满足公式(6).将式(6)两边同取对数可得式(7).根据(3-D)是lgV(r < Ri)与lg(Ri/Rmax)的拟合直线斜率可求得分形维数D.
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式中，V(r < Ri)/VT表示颗粒物中粒径小于Ri的体积累积百分含量；Rmax表示颗粒物的最大粒径；D表示街尘的粒度分布分形维数.
街尘中各粒径段污染物负荷比的计算采用如下公式(Sutherland et al., 2003)：
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式中，GSFLoad表示单个粒径段所含污染物对全部粒径段污染物含量的贡献；Ci是单个粒径段污染物的含量(mg·kg-1)；GSi是单个粒径段占全部粒径段街尘的质量比；m是筛分粒径段的总个数.
3 结果(Results) 3.1 下垫面粗糙度对单位面积街尘含量及其粒径组成的影响大气中的颗粒物及周围环境中的土壤等固体颗粒不断地通过大气沉降及风力搬运作用沉积到城市环境中不同类型的下垫面上(赵洪涛等, 2012; 杜佩轩等, 2002).根据图 1分析发现，下垫面粗糙度对单位面积街尘含量有着重要的影响.北林、林大北路、生态中心及双清路4组采样点中沥青路面的粗糙度均大于水泥路面，且两者之间构造深差值均在0.2 mm以上，其中，双清路采样点差值最大达0.5 mm.通过对各组采样点单位面积街尘含量的分析发现，各采样点中粗糙度较大的沥青路面单位面积街尘含量也均高于水泥路面，但下垫面粗糙度与单位面积街尘含量并非成正比关系.这可能是因为采样过程中仅控制同一组采样点中沥青路面和水泥路面的环境因素相同，但不同组采样点间环境因素存在较大差异，单位面积街尘含量受环境因素影响较大.
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| 图 1 下垫面粗糙度对单位面积街尘含量及粒径组成的影响 Fig. 1 The effect of roughness on road dust amount and grain size composition |
城市街尘的来源复杂，街尘的粒径组成主要取决于街尘来源(Zhu et al., 2015; Liu et al., 2016).由于街尘颗粒在不同下垫面的沉降状态不同，因此，下垫面粗糙度对各粒径段颗粒物在径流冲刷过程中的持留能力存在较大差异.实际研究中发现，在相同环境条件中，下垫面的粗糙度对街尘的粒径组成同样存在重要的影响.由图 1可知，在北林、林大北路、生态中心及双清路4组采样点中，2种下垫面在街尘粒径组成上有明显的差异，各组采样点沥青路面与水泥路面细粒径( < 100 μm)质量比的对比结果分别为：北林(44.9% < 60.8%)、林大北路(30.8% < 43.6%)、生态中心(20.3% < 54.3%)、双清路(34.2% < 49.8%).各组采样点中水泥路面样品中 < 100 μm悬浮态街尘的质量百分含量均明显高于沥青路面，且水泥路面的粗糙度小，对> 100 μm沉降态街尘的持留能力较弱.因此，在降水冲刷过程中水泥路面的街尘更容易随地表径流进入水体.
为进一步分析2种下垫面粒径组成的区别，特引用土壤的分形维数理论，对样品的粒度特征进行分析，探究2种下垫面街尘颗粒物在体积方向的差异，结果如表 1所示.平均粒径MZ代表街尘粒度分布的集中程度，在一定程度上也能反映沉积物的来源及沉积介质的平均动能.但由于街尘来源非常复杂无法从平均粒径MZ说明街尘在沥青路面和水泥路面两者间的扩散状态，所以此处仅使用该指标对粒度特征进行分析(梁涛等, 2011).由表 1可知，4组采样点中沥青路面所采样品的平均粒径值均大于水泥路面，由此可反映出在相同环境条件下，水泥路面的街尘粒度分布较沥青路面更为集中.分选系数σI表示沉积物的分选状况，一定程度上也能说明粒度的分散和集中程度.分选系数越小，分选度越好，反之越差.由表 1可知，在4组沥青路面样品和水泥路面样品中分选系数均小于0.35，属于分选性极好，并且呈现σ沥青 > σ水泥的状况，水泥路面样品分选性优于沥青路面样品.偏度SKI实质上反映粒度分布的不对称程度，是对偏态的定量描述.SK > 0，粒度集中在粗粒径段部分(任明达等, 1981).表 1所反映的4组样品SKI值均大于0，且北林、生态中心、林大北路3个采样地点均为SK沥青 > SK水泥，沥青样品较水泥样品更集中于粗粒径段部分.双清路采样点附近有建筑工地，建筑施工过程粉尘较大，结果为SK沥青 < SK水泥.峰度KG是衡量分布趋向形态的一个数值，定量曲线的峰凸程度，代表了不同源物质的混合程度.由表 1可得，4组样品中峰值KG均小于0.67，属于很宽平范围，进一步量化说明了街尘来源的复杂性.
| 表 1 各采样点构造深与街尘粒度参数、分形维数统计结果 Table 1 Depression depth, street dust particle size parameters and fractal dimension statistics table of each sampling point |
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分形维数D是能够反映街尘几何形体的参数，在维数上表现为黏粒含量越高，其分形维数越高(黄冠华等, 2002).随着分维数的增加，街尘的颗粒越细，其饱和吸附量就越大，在相同时间下、单位质量的街尘吸附量也就越大，即街尘颗粒对污染物质的吸附能力就越强(李嘉等, 2003).由表 1可知，4组采样点中D水泥均大于D沥青，进一步说明了水泥路面街尘颗粒较细，黏土含量较大，其对污染物质的吸附能力也就越强(Gunawardana et al., 2014).
3.2 下垫面粗糙度对街尘氮、磷含量的影响街尘颗粒物通过降水冲刷进入水体后，经水体的溶解作用，释放出氮、磷等营养物质，易造成水体富营养化，危害水环境.街尘非溶解态颗粒物质最终沉积到河流水体底部，成为底泥中氮、磷营养盐的重要来源(段丙政, 2014; 王森等, 2013).由图 2、图 3可知：4组样品中总氮含量在0.7~1.8 g·kg-1之间，总磷含量在0.36~0.72 g·kg-1之间；每组采样点内街尘中总氮、总磷的含量与下垫面粗糙度并无显著的相关关系，但各采样点之间存在一定的差别.分析原因可能为：街尘中氮、磷含量主要受环境因素影响较大，与街尘来源相关.同时，对各粒径段氮、磷含量负荷比分析发现，各采样点中沥青路面和水泥路面的细粒径负荷比存在较大差异.4组采样点中沥青路面与水泥路面细粒径氮含量负荷比的对比结果为北林(58.1% < 71.0%)、林大北路(44.0% < 51.2%)、生态中心(29.2% < 65.0%)、双清路(48.5% < 58.0%)，沥青路面与水泥路面细粒径磷含量负荷比的对比结果为北林(57.9% < 71.0%)、林大北路(43.8% < 50.1%)、生态中心(29.5% < 64.1%)、双清路(48.3% < 56.4%).4组采样点中，水泥路面街尘的细粒径街尘的氮、磷负荷比均高于沥青路面，差值约为6.22%~34.6%；细粒径颗粒物的氮、磷2种元素含量的负荷比基本一致，且与细粒径颗粒物的质量比一致.街尘中氮、磷含量的负荷比主要与街尘的粒径组成有关，细粒径颗粒物对氮磷的吸附作用并不明显.
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| 图 2 下垫面粗糙度对街尘总氮含量及粒径负荷比(GSFLoad)的影响 Fig. 2 The effect of roughness on total nitrogen concentration and particle size ratio of street dust |
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| 图 3 下垫面粗糙度对街尘总磷含量及粒径负荷比(GSFLoad)的影响 Fig. 3 The effect of roughness on total phosphorus concentration and particle size ratio of street dust |
本文主要探讨下垫面粗糙度对Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn这6种重金属元素的影响，由图 4可知，6种重金属的含量范围分别为Cd 0.1~0.9 mg·kg-1、Cr 68.9~164.1 mg·kg-1、Cu 17.2~139.7 mg·kg-1、Ni 31.6~155.4 mg·kg-1、Pb 14.2~89.6 mg·kg-1、Zn 52.1~330.3 mg·kg-1.下垫面粗糙度对街尘重金属含量的影响较为明显，各组采样点中除Pb之外的5种重金属含量均呈现水泥路面高于沥青路面的状态.而对Pb所呈现的分布状态进行分析：Pb主要来自涂料脱落、轮胎磨损、下垫面本身释放等，沥青路面粗糙度较大，摩擦系数大，对轮胎磨损较大，因此，Pb的含量多为沥青路面高于水泥路面(邹常亮等，2017; Deletic et al., 2005).
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| 图 4 下垫面粗糙度对街尘重金属含量及重金属粒径负荷比(GSFLoad)的影响 Fig. 4 The effect of roughness on heavy metal concentration and particle size ratio of street dust |
图 4同时也反映了不同下垫面粗糙度对6种重金属各粒径段污染负荷比影响的差异.由图分析可知，除双清路采样点外，其他3组采样点中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb及Zn 6种重金属在水泥路面的细粒径负荷比均高于沥青路面，差值为2.7%~14%；且细粒径街尘的重金属污染的负荷比均高于其质量比，差值为2.4%~24.1%，由此可说明重金属污染受街尘细粒径颗粒的吸附性影响较大.同时分析发现，细粒径质量比差值最高的生态中心采样点其重金属负荷比差值亦是最大，分别为：Cd 37.9%、Cr 26.9%、Cu 49.4%、Ni 24.5%、Pb 52.77%、Zn 30%.这也揭示了街尘的粒径效应：粒径越小，其所负载的污染物质含量越高(常静等, 2008；王小梅等, 2011).双清路采样点周围有建筑工地，施工中产生的粉尘量较大，其细粒径颗粒物中的污染物质主要受粉尘所包含污染物的影响较为明显，因此，双清路采样点街尘的细粒径负荷比在2种下垫面之间并无明显的规律性差异.
4 讨论(Discussion) 4.1 下垫面粗糙度对街尘成分组成及微观形态的影响对所采街尘样品进行微观扫描及能谱分析发现(图 5)，2种下垫面所包含的颗粒物微观特征及元素组成相似，主要包括风化破碎的矿物颗粒、轮胎磨损颗粒及球状燃烧颗粒物.其中，矿物质颗粒含量最高可达75%左右，主要来源于大气颗粒物沉降、土壤侵蚀及建筑施工等.这类物质的元素组成主要为硅、氧、钙和铝，如颗粒a所示，这类颗粒物质表面大多较光滑，所吸附的微粒较少，对污染物质的富集作用较小(Sparks et al., 2003).对于类似于颗粒b，外形粗糙，具有类似于橡胶轮胎的形态特征，表面粗糙所吸附的微粒较多，且含有标记性S元素，可推断为轮胎磨损颗粒，其含量次于矿物颗粒，约为10%左右，该类颗粒物由于具有较大的比表面积其对污染物质的富集作用也相对较大(Eisma et al., 1981).在微观扫描过程亦发现有少量类似于颗粒c的球状颗粒，主要元素为氧、镁、钙、铁，硅元素含量与矿物质颗粒相比含量较少.因此，推断该球状颗粒可能为煤炭等物质的燃烧后形成的灰飞颗粒.
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| 图 5 不同下垫面样品中的典型颗粒图 (a.矿物质微粒，b.轮胎磨损颗粒, c.燃烧颗粒) Fig. 5 Typical particle plots in different underlying surface samples |
图 6、图 7主要展示了2种下垫面中街尘各粒径段的微观扫描结果.通过对微观形态数据的处理对比发现，沥青与水泥下垫面所采样品在微观形态上并无明显差异，其主要特征均为细粒径段颗粒物组成较为复杂，存在3种较为常见的物质(矿物质微粒a、轮胎磨损颗粒b、燃烧颗粒c均有发现).但粗粒径段(> 250 μm)成分均趋于单一，主要为以硅、氧元素为主的矿物质微粒.扫描结果进一步说明了街尘粒径越小，成分越复杂，所其吸附的污染物质越多(Gunawardana et al., 2014).
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| 图 6 沥青路面不同粒径段样品微观扫描图 (a. < 44 μm, b. 44~63 μm, c.63~106 μm, d.106~150 μm, e.150~250 μm, f.250~450 μm, g.450~1000 μm) Fig. 6 Microscopic scan of each sample of asphalt pavement |
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| 图 7 水泥路面不同粒径段样品微观扫描图 (a. < 44 μm, b. 44~63 μm, c.63~106 μm, d.106~150 μm, e.150~250 μm, f.250~450 μm, g.450~1000 μm) Fig. 7 Microscopic scan of each sample of cement pavement |
道路表面因风化或外力作用而产生破损的现象较为常见，其对街尘累积过程的单位面积的含量及粒径组成有着较大的影响.由图 8可知，破损路面单位面积街尘含量可达57.2 g·m-2，远高于完整路面的12.1 g·m-2；且对比粒径组成可发现，破损路面上 > 100 μm以上的大粒径段颗粒物含量也明显高于完整路面.有研究表明，不同粒径段的颗粒物在下垫面沉积状态不同，< 100 μm的街尘颗粒主要以悬浮态存在于下垫面表层，而 > 100 μm的街尘颗粒则容易沉降在下垫面凹陷结构中(Shaw et al., 2009).破损路面 > 100 μm粒径段的街尘影响明显，因此，在后续的研究过程中可以继续深入的探讨2种下垫面破损状况对街尘累积冲刷过程及污染物富集的影响，可从对道路维护的角度对面源污染的控制提供理论依据.
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| 图 8 下垫面破损对街尘单位面积含量(a)及粒径组成(b)的影响 Fig. 8 Effect of the damage of the underlying surface on the unit area(a) and particle size(b) of the street dust |
1) 下垫面的粗糙度对街尘单位面积含量及粒径特征存在明显影响.水泥路面街尘与沥青路面街尘相比，单位面积含量较小，平均粒径较小，分选较好；分维数较大，黏土含量较大，对污染物质的吸附能力较强.
2) 氮磷含量受下垫面粗糙度影响并不明显，主要受环境因素影响较大.各粒径街尘的氮、磷含量的负荷比与其质量比一致，细粒径颗粒物对氮、磷的吸附作用并不明显.
3) 下垫面粗糙度对街尘重金属含量的影响较为明显，Cd、Cr、Cu、Ni、Zn 5种重金属含量均呈现水泥路面高于沥青路面的状态，且细粒径颗粒物对重金属污染负荷比较大，高于其质量比2.4%~24.1%.
4) 通过微观图像的对比发现，粗糙度对街尘颗粒组分无明显影响，不同街尘样品各粒径段微观形态相似.破损路面对街尘累积过程的单位面积含量及粒径组成有着较大的影响，可能对街尘累积冲刷过程及污染物富集存在不同程度的影响，后续可做深入研究.
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