环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (3): 833-843
长沙市人为源大气污染物排放清单及特征研究    [PDF全文]
陈军1 , 李楠2, 谭菊1, 范小莉2, 胡芳1, 许雄飞1, 谢杲1, 张琳1    
1. 长沙市环境监测中心站, 长沙 410001;
2. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
摘要: 根据收集的长沙市人为源活动水平数据,建立了该地区2014年1 km×1 km人为源大气污染物排放清单.结果显示,2014年长沙市SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放总量分别为53.5×103、78.3×103、284.6×103、102.3×103、42.1×103、4.0×103、7.2×103、64.2×103、27.1×103 t.化石燃料固定燃烧源为最大的SO2排放贡献源,道路移动源是主要的NOx贡献源,CO排放主要来自化石燃料固定燃烧源和道路移动源,长沙市VOCs的最大贡献源是溶剂使用源,PM10、PM2.5最主要的排放源是扬尘源,BC最大的排放贡献源为化石燃料固定燃烧源,生物质燃烧源是最大的OC贡献源,NH3排放主要来源于畜禽养殖和农业施肥.空间分布结果显示,长沙市NH3的排放在宁乡县、望城区、长沙县、浏阳市分布较多,主要呈现片状分布.其他污染物排放高值区则主要分布在中心城区、工业区及道路分布区域.
关键词: 排放清单     人为源     长沙市     空间分布    
Emission inventory and characteristics of anthropogenic air pollutant sources in Changsha
CHEN Jun1 , LI Nan2, TAN Ju1, FAN Xiaoli2, HU Fang1, XU Xiongfei1, XIE Bo1, ZHANG Lin1    
1. Changsha Environmental Monitoring Center Station, Changsha 410001;
2. College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006
Received 10 May 2016; received in revised from 15 Aug 2016; accepted 29 Aug 2016
*Corresponding author: CHEN Jun(1984—), male, engineer, E-mail:88357499@qq.com
Abstract: Based on the collected activity data, a 2014-based 1 km×1 km gridded anthropogenic air pollutant emission inventory was developed for Changsha City. The results showed that the total emissions of SO2,NOx,CO, PM10,PM2.5,BC,OC,VOCs and NH3 in Changsha were 53.5×103,78.3×103,284.6×103,102.3×103,42.1×103,4.0×103,7.2×103,64.2×103 and 27.1×103 t, respectively. Fossil fuels stationary combustion was the largest contributor to SO2 emission, while on-road mobile was the major NOx contribution source. CO emission was mainly from fossil fuels stationary combustion and on-road mobile source, and VOCs were mainly from solvent source. Fugitive dust, fossil fuel stationary combustion and biomass burning was the largest contributors for PM10 and PM2.5, BC, and OC, respectively. NH3 emission was mainly derived from livestock and agricultural fertilizing process. Spatial distributions of air pollutants illustrated that NH3 emissions were mainly distributed in Ningxiang, Wangcheng, Changsha County, and Liuyang City, while emissions of other pollutants were concentrated in the center of the main city, industrial zones as well as areas along the roads.
Key words: emission inventory     anthropogenic sources     Changsha     spatial distributions    
1 引言(Introduction)

大气污染物排放源清单指各种排放源在一定时间跨度和空间区域内向大气中排放的大气污染物的量的集合(中华人民共和国环境保护部, 2014).区域尺度大气排放源清单常作为基础数据, 用于开展空气质量污染形成机理、区域污染控制对策等研究(郑君瑜等, 2014).近年来, 国内学者已经逐步开展了一些国家、区域或城市尺度的排放源研究工作(罗恢泓等, 2015潘月云等, 2015杨柳林等, 2015郑君瑜等, 2009), 涵盖的排放源包括固定燃烧源、移动源(Zhang et al., 2013; Wang et al., 2010)、扬尘源(彭康等, 2013)和生物质燃烧源(He et al., 2011)等各类人为排放源.

长沙市位于中国中部地区的交通枢纽地带, 2014年常住人口达731.15万, 地区生产总值7824.81亿元, 约占湖南省总GDP的28.9%.近年来, 随着工业化和城市化进程加快, 以燃煤为主的一次能源消费需求不断增长, 长沙市的大气污染状况发生了较大的变化, SO2、NOx等传统污染物得到了一定程度的控制, 大气颗粒物逐渐成为城市空气污染的主要污染物之一.长沙市地处湖南省东部偏北, 湘江下游长浏盆地西缘, 地势南高北低, 受地形影响, 空气污染物扩散能力有限, 二次颗粒物污染日趋严重, 由大气颗粒物浓度增加引起的雾霾污染(吉奕康, 2015)呈现蔓延态势, 细颗粒物(PM2.5)和可吸入颗粒物(PM10)逐渐成为制约长沙市环境空气质量改善的重要难题.李彩霞等(2008) 李剑东等(2009) 朱奕(2013) 对长沙市的大气颗粒物的化学组分特性、污染特征及源解析进行了一定程度的研究, 但目前关于长沙地区的排放源清单工作还鲜有报道.

因此, 本研究以长沙市为研究对象, 通过文献、报告及实地调研等方式获取该地区2014年各类人为排放源的活动水平数据, 采用《城市大气污染物排放清单编制技术指南》(中华人民共和国环境保护部, 2015)和清单编制技术手册(以下简称技术手册)中推荐的估算方法和排放系数, 开发首份长沙市大气污染排放源清单, 初步识别长沙市本地重点排放源、排放区域, 以及各污染物的空间分布特征和排放特征, 以期为空气质量预警预报系统提供基础数据, 并为制定本地化大气污染防治控制策略提供科学支撑.

2 排放清单的建立(Establishment of emission inventory) 2.1 研究区域及对象

本研究以2014年为基准年, 包括长沙市所辖6个市辖区、3个县(市).针对SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH39种污染物, 参照国家清单编制指南, 根据行业、燃料和产品特点, 将长沙市大气污染源分为化石燃料固定燃烧源、移动源、工艺过程源、扬尘源、溶剂使用源、储存运输源、农业源、生物质燃烧源、废弃物处理源和其他排放源等10类.详细排放源分类情况如表 1所示.

表 1 人为源分类 Table 1 Categories and subcategories of anthropogenic emission sources
2.2 排放源定量表征方法及数据来源

本研究参考国家环保部编制的《城市大气污染物排放清单编制工作手册》(中华人民共和国环境保护部, 2015)及环保部颁发的各项清单编制指南, 综合采用排放系数法和物料衡算法建立长沙市2014年人为源大气污染物排放清单.

活动水平数据主要来源于统计年鉴、环境统计(以下简称环统)、现场调研、遥感影像等.统计年鉴的数据主要用于面源活动水平数据获取及数据间的校核;环统数据用于工业点源活动水平数据的获取;现场调研以补充完善环统数据库中缺失的信息及数据间的校核;高分遥感影像主要用于辨识裸土图斑及加油站、工业企业的具体位置及核实路网信息.本次研究使用的排放系数选取主要参考清单编制指南及技术手册的系数, 由于篇幅限制, 不对具体排放系数列表示出, 部分参考国内外研究成果的排放系数在下文中单独给出参考来源.基 于不同排放源特点, 以下对各排放源活动水平数据及排放系数来源进行简要阐述.

2.2.1 化石燃料固定燃烧源

化石燃料固定燃烧源中电力、热力生产和供应业、采矿业与制造业采用点源估算方式, 结合物料衡算法和排放系数法进行估算, 其中, 电力、热力生产和供应业、采矿业与制造业的SO2、颗粒物和民用源的SO2采用物料衡算法估算, 其他污染物采用排放系数法估算.主要活动水平数据包括燃料消耗量、燃料含硫率及颗粒物去除率等, 主要来源于电厂、工业和城镇生活环统数据, 同时参考《长沙市统计年鉴2015》(长沙市统计局, 2015), 对各类燃料消费量进行对比校核, 并对缺失的燃料消费量进行补充估算.表 2为长沙市2014年电厂、工业、民用等部门主要能源类型的消费量.化石燃料固定燃烧源排放系数影响因素比较多, 本研究根据长沙市燃料类型, 燃烧设备性能、工艺及控制设备及应用情况选取技术指南中适用的排放系数.民用源煤炭含硫率来自长沙本地实际调研, 取0.5%, 其他污染物排放系数则根据技术手册和国内外文献(US EPA, 2006;赵斌等, 2008)综合选取.

表 2 长沙市2014年电厂、工业、民用活动水平 Table 2 Activity data of power, industry and domestic sectors in Changsha for the year 2014
2.2.2 移动源

道路移动源的活动水平数据包括机动车保有量数据和年均行使里程数(VKT).不同类型的机动车保有量由长沙市车管所调研得到, VKT主要参考技术手册数据.机动车尾气排放与燃料性质(汽油、柴油等)、尾气排放标准等密切相关(翟一然等, 2012).表 3为2014年长沙市各类型机动车保有量及车辆构成, 从表中可以看出不同车型的保有量贡献, 汽油车中的小型载客汽车和摩托车是主要车型, 分别占汽油车总保有量84.7%、12.4%, 柴油车中保有量较大的是轻型载货汽车和重型载货汽车, 分别占柴油车总保有量的49.3%、19.5%, 另外, 小型柴油载客汽车保有量也较多, 占12.7%.道路移动源的机动车尾气排放系数由基准排放系数结合实际情况修正获得, 其中,基准排放系数对应的条件为典型城市工况(30 km·h-1), 2014年全国平均劣化状况为:温度15 ℃、相对湿度50%、低海拔, 汽油无乙醇掺混且含硫量0.005%、柴油含硫量0.035%, 柴油车载重系数50%.

表 3 长沙市2014年交通部门活动水平 Table 3 Activity data of transport sectors in Changsha for the year 2014

非道路移动源主要包括工程机械、农业机械、飞机、铁路机车和船舶等5类.其中, 工程机械采用“自上而下”的估算方法, 根据《中国能源统计年鉴2015》(国家统计局能源统计司, 2015)中湖南省建筑业柴油消耗总量, 以2014年长沙市施工房屋面积(9647×104 m2)占全省的比例, 推算出长沙市工程机械柴油消耗量为14×104 t.农业机械和农用运输车的柴油消耗量主要根据农用机械保有量、各机械年均使用小时及功率来估算, 相关参数参考指南推荐值和长沙市农委调研结果.本研究飞机排放清单基于完整的降落与起飞(LTO, Landing and Take-Off)周期(夏卿等, 2008)估算, LTO周期数来自长沙黄花国际机场提供的数据.铁路机车、船舶则根据铁路、水路客货运周转量和相应的油耗系数进行估算.非道路移动源的排放系数中, 货运铁路内燃机车油耗系数参考《中国交通年鉴2015》(国家统计局能源统计司, 2015);根据各机型的比例, 参考张礼俊等(2010) 研究结果, 综合选取各类飞机机型SO2的排放系数为0.85 kg·LTO-1.

2.2.3 扬尘源

包括道路扬尘、施工扬尘、堆场扬尘和土壤扬尘.道路扬尘涉及的活动水平有道路长度、平均车流量和不起尘天数等, 活动数据主要来自统计年鉴和长沙市历史气象情况统计数据.施工扬尘的活动水平主要为施工区域面积和施工月份数, 主要来自长沙市住建委.堆场扬尘的活动数据由长沙市城管局提供.土壤扬尘主要估算了耕地的排放, 由统计数据可知, 长沙市耕地面积2.73×109 m2, 其中, 水田面积2.41×109 m2, 旱地面积0.32×109 m2.

2.2.4 工艺过程源

工艺过程源主要针对有色金属冶炼和压延加工业、化学原料和化学制品制造业、水泥制造业、其他非金属矿物制品业等常见的工业行业, 基于产品产量进行估算, 各行业产品产量主要来自环统和统计年鉴, 其中, 陶瓷VOCs的排放系数参考文献(Bo et al., 2008);长沙市造纸和纸制品业工艺主要是用废纸制浆生产纸制品, 其排放系数参考相关文献(张强等, 2006)取0.1 g·kg-1.

2.2.5 溶剂使用源

长沙市溶剂使用源分为工业溶剂使用和非工业溶剂使用, 采用点源和面源相结合的方式进行统计.表 4为不同溶剂使用源的活动水平数据.工业溶剂使用源中电子产品和制鞋采用点源方式估算, 其余行业和非工业溶剂使用源按面源估算.建筑涂料使用基于建筑涂料销售量进行估算, 农药施用量参考统计年鉴, 沥青消费量根据道路施工面积换算.其他溶剂使用包括去污脱脂和生活溶剂使用, 活动水平数据主要依照常住人口数进行分配.溶剂使用源中的印染布VOCs的排放系数参考文献(Klimont et al., 2002).

表 4 溶剂使用源活动水平 Table 4 Activity data of solvent use
2.2.6 储存运输源

储存运输源主要分为天然气运输、油品储存、油品运输和加油站4类.加油站油气挥发量的活动水平数据为商务局统计的油品销售量.长沙市储油库共3座, 其储罐总容积为53万m3.油品运输主要的活动数据主要来源于加油站汽油和柴油销售量.天然气运输量数据主要来源于长沙新奥燃气公司统计的民用、商用和工业用气等的总和.

2.2.7 农业源

农业源主要包括禽畜养殖、氨肥使用、土壤本地、固氮植物和人体排泄, 分别以畜禽饲养量、不同类型氮肥施用量、耕地面积、各固氮植物种植面积和未使用成人厕所的农村人口为活动水平数据, 活动数据主要来源于农委统计资料.

2.2.8 生物质燃烧源

生物质燃烧源包括生物质锅炉、开放燃烧和户用生物质炉具, 生物质锅炉活动水平数据来自统计年鉴;开放燃烧包括森林火灾和秸秆露天焚烧, 前者参考环统数据, 后者通过统计年鉴中的相关数据推算出各类农作物的燃烧量;户用生物质炉具中秸秆和薪柴户用燃烧量参考《中国能源统计年鉴2015》(国家统计局, 2015).

2.2.9 废弃物处理源

废弃物处理源中固体废物处理和废水处理的活动水平数据通过长沙市城镇生活环统获取, 烟气脱销活动数据取自火电厂环统数据.

2.2.10 其他排放源

主要指餐饮源, 餐饮企业数量来源于《长沙市第三次全国经济普查主要数据公报(第一号)》(长沙市统计局, 2015)和《长沙市第三次全国经济普查主要数据公报(第三号)》(长沙市统计局, 2015), 餐馆和居民家庭的餐饮活动时间则通过实地调研获取, 排放系数和其他相关参数参考《城市大气污染物排放清单编制工作手册》.

2.3 空间分配

本研究在已建立的大气污染物排放清单基础上, 针对长沙市各排放源排放特征、空间分布特点及实际可获取的污染源空间地理信息, 采用合适的空间特征表征参数进行分配.本研究将排放源分为点源、面源和线源, 点源排放空间特征直接由点源的经纬度数据和排放量确定, 主要包括电厂、工业源企业、存储与运输源中的加油站、机场、工地扬尘等点源排放;人为面源由许多缺乏详细经纬度数据的中小型排放源组成;线源如机动车、船舶、火车和其他非道路排放源在空间上是移动的, 其排放的污染物在空间上表现出与污染源移动路线一致的地理特征.本研究利用GIS技术建立人口格局分配法、路网车流分配法、土地利用格局分配法及火点监测分配法等分配方案将按面源方式处理的各类大气排放源的排放量分配到1 km×1 km的网格中, 具体分配方法见表 5.

表 5 各排放源空间分配方法 Table 5 Spatial allocation of different emission sources
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 排放源清单

采用上述估算方法建立了以2014年为基准年的长沙市大气污染源排放清单, 结果见表 6.由表 6可知, 2014年长沙市大气污染源SO2排放总量为53.5×103 t, NOx为78.3×103 t, CO为284.6×103 t, PM10为102.3 ×103 t, PM2.5为42.1×103 t, BC为4.0×103 t, OC为7.2×103 t, VOCs为64.2×103 t, NH3为27.1×103 t.

表 6 2014年长沙市人为源排放清单 Table 6 Air pollutant emission inventory of Changsha for the year of 2014
3.2 污染源贡献率分析

图 1展示了2014年长沙市主要大气污染物SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3的排放源贡献率.由图 1可知, 化石燃料固定燃烧源(包括电厂、热力生产和供应业、采矿和制造业、民用源)为最大的SO2排放贡献源, 其中, 采矿业和制造业是最重要的排放源, 占总排放量的70.5%.这是因为SO2的排放主要来自化石燃料(如煤炭等)中所含硫分的燃烧过程, 而长沙市的工业企业是最大的化石燃料消费部门, 工业燃料品质相对较差, 燃料含硫率较高, 其中, 环统中工业企业平均含硫率高达2.14%.长沙市目前仍以煤炭为主的能源结构、能源利用率低等特点, 导致采矿和制造业的SO2排放量高于其他排放源.

图 1 长沙市2014年大气污染物排放源贡献率 Fig. 1 Source contributions by categories in Changsha for the year of 2014

道路移动源是第一大NOx贡献源, 分担率达到44.1%.道路移动源不同车型中, 重型载货车和轻型载货车是NOx的最大贡献车型, 贡献率分别达38.8%、26.2%.随着经济的发展和人民生活水平的提高, 长沙市机动车保有量增速较快, 2014年机动车保有量高达176万辆, 占湖南省的17.9%, 大量的机动车运行, 造成了机动车尾气的大量排放.据《2014长沙市交通状况年度报告》(长沙市城乡规划局和市公安局交警支队, 2015)可知, 长沙市高峰时段平均车速在18.9 km·h-1, 可见长沙市交通比较拥挤, 由此导致机动车频繁的停靠与起步, 加重了尾气的排放.其中, 重型载货车中, 以柴油大货车污染为主, 虽然其保有量占机动车总量的比例不高, 但却是最主要的NOx贡献源, 主要原因是相比于汽油机, 柴油机的压缩比大很多, 油品燃烧时柴油车的气缸温度比汽油车高很多, 柴油与空气在发动机燃烧室内的持续高温缺氧条件下, 更易形成NOx, 且我国柴油含氮物质含量较高, 所以柴油车排放的NOx较其他车型多.同时, 柴油大货车的NOx排放因子较大, 是汽油大货车的2.5~7.0倍, 是汽油小客车的7~236倍, 且柴油大货车的国0、国1等排放标准的车比重较大.化石燃料固定燃烧源由于化石燃料的大量消耗, 产生大量废气, 是第二大NOx贡献源.非道路移动源中的工程机械、农业机械、铁路机车、船舶和飞机等在运行过程中的燃料燃烧也会带来NOx的排放, 是第三大NOx贡献源, 其中, 工程机械是非道路移动源中最主要的排放贡献源.

CO排放主要来源于燃料的不完全燃烧, 前三大贡献源依次为道路移动源、化石燃料固定燃烧源和生物质燃烧源.

对于颗粒物排放, PM10最主要的排放源是扬尘源, 占总排放量的61.4%, 扬尘的粗颗粒物主要来源于道路交通和建筑施工, 长沙城市发展规模不断扩大, 交通路网日渐通达, 特别是城乡过渡的市郊区域, 建筑活动频繁, 施工面积大, 这些区域释放出大量颗粒较粗的扬尘, 因此, 成为最重要的PM10贡献源.工艺过程源为第二大贡献源, 分担率为17.1%, 主要是由水泥制造等工业生产过程有组织及无组织排放大量颗粒物所致.与PM10类似, PM2.5重要排放贡献源为扬尘源、工艺过程源和生物质燃烧源, 但分担率有所差异.扬尘源依然为最大贡献源, 由于扬尘源排放的颗粒物以粗粒径为主, 因此,分担率下降为34.9%.工艺过程源仍为第二大排放源, 贡献率为19.1%, 化石燃料固定燃烧源为第三大贡献源, 分担率为17.9%.

BC最大的排放贡献源为化石燃料固定燃烧源, 贡献率为33.8%;第二大排放源为道路移动源, 其贡献率达25.7%, 其中, 由于柴油车的老化及油品的不完全燃烧, 导致柴油车对BC的来源贡献较高.此外, 生物质燃烧源也是BC的重要贡献源, 排放分担率为25.4%.对OC而言, 最大的排放来源为生物质燃烧源, 贡献率为60.9%.这是因为在农作物收割及播种季节, 废弃的农作物秸秆焚烧比例较高, 而燃烧设备简陋、技术落后、燃烧效率低.与BC不同, OC的第二大贡献源为其他排放源, 其他排放源中主要是因为长沙餐饮业以炒菜为主, 油烟排量大, 且油烟处理效率低, 使得OC排放比例较大.

VOCs排放主要来自溶剂使用源和道路移动源, 其中, 汽车制造、家电涂层及印刷等行业是工业溶剂使用源的主要排放行业, 建筑涂料、农药使用等非工业有机溶剂使用源排放也较大.此外, 橡胶和塑料制品业是VOCs主要的工艺过程源排放行业, 在生产过程会使用大量含VOCs的有机溶剂作为原辅材料, 包括涂料、油墨、胶黏剂、清洗剂等, 极易产生VOCs的挥发逸散.道路移动源的VOCs主要来自汽油小客车尾气排放, 长沙市汽油小客车基数大, 且保有量逐年递增, 是VOCs贡献率最大的车型.

NH3排放约91.3%来源于农业源的畜禽养殖和农业施肥, 其中, 畜禽养殖的氨排放来源于粪尿等排泄物的含氮物质在微生物作用下氧化分解, 农业施肥排放的NH3则是氮肥施用过程中挥发所致.第二和第三大贡献源分别是生物质燃烧源和道路移动源, 贡献率分别为4.6%、2.8%.

3.3 污染物空间分布特征

在上述工作的基础上, 利用GIS技术对9类污染物按照2.3节介绍的空间分配方法进行空间分配后, 得到2014年长沙市在1 km×1 km网格尺度下人为源大气污染物排放空间分布情况(图 2).由图 2可知, SO2高值点主要出现在工业区、电力和其他热力排放企业所在地, 主城区如芙蓉区、岳麓区、雨花区等形成了明显的片区状分布, 与这些地区火电厂和工业企业较密集、煤炭等化石能源消耗量有一定关系, 同时, 在市区中心由于密集的路网和机动车分布、贯穿城区中心的湘江上内河船舶繁多及城区民用源大量散煤的燃烧导致了中心城区出现排放较大的网格.NOx在工业发达、能源消耗量大的中心城区排放较为集中, 在国、省道和城市公路交叉的交通密集区域呈现出明显的带状分布, 可以看出, 机动车尤其是柴油车对长沙市NOx的排放影响较大.CO排放空间分布受道路移动源及工业燃烧源的影响, 集中分布在工业较为发达的中心城区特别是岳麓区、芙蓉区、雨花区等.PM10和PM2.5呈现出相似的空间分布特征, 受道路和施工扬尘及非金属产品制造企业排放影响, 排放量较大地区集中分布在工业企业及施工区域密集的中心城区.长沙市BC、OC的排放贡献源主要是生物质燃烧源和道路移动源.如图 2所示, BC的排放分布高值点主要位于生物质燃烧源分布密集区和道路交通密集地段;OC的排放受生物质燃烧影响尤为明显, 在农林资源丰富的宁乡县呈现片状分布.VOCs的三大贡献源依次为溶剂使用源、道路移动源和生物质燃烧源, 如图 2所示, VOCs排放高值点主要集中在中心城区、工业区等;在道路交通路网分布密集, 部分地段呈现出带状分布;受生物质燃烧的影响, 其排放在各区也呈散点分布状.NH3的排放在宁乡县、望城区、长沙县、浏阳市分布较多, 主要呈现片状分布.NH3的排放主要来自于农业化肥使用和畜禽养殖等农业源, 因此, 其排放空间分布与农业源分布呈现出高度的一致性.

图 2 长沙市2014年人为源大气污染物排放空间分布 Fig. 2 Spatial allocation of air pollutant emissions in Changsha for the year of 2014
3.4 清单结果对比

在本研究区域, 目前没有相关研究者进行完整的独立排放源清单研究, 考虑到与其他研究区域的经济社会发展水平差异性, 本次研究选择与MEIC排放清单结果(清华大学, 2012)中湖南省2012年的数据和北京2013年的清单结果(吉奕康, 2015)进行对比, 结果如表 7所示.

表 7 长沙市人为源大气污染物排放清单结果对比 Table 7 Comparison of anthropogenic emission inventory in Changsha with other studies

从排放量来看, 不同的研究结果存在较大的差异性.一方面由于研究区域所涉及的活动数据不同及估算方式不一样, 导致排放结果存在较大的差异.本研究各排放源都收集到了较为详细的活动水平数据, 与国家清单相比, 更具有本地代表性.另一方面, 排放系数的建立和选取是否合理、可靠, 也会影响估算结果的准确性.MEIC清单属于全国尺度的清单, 一般采用技术水平平均分布情况下的排放系数, 本研究虽然排放系数大多参考清单编制指南和技术手册, 但针对具体排放源不同工艺、控制技术等涉及本地化的数据, 选用了具有代表性的排放系数.

从排放源贡献率来看, 本研究结果与MEIC排放清单结果具有一定的可比性, 工业部门是SO2、PM10、PM2.5和VOCs最主要的贡献源, 民用部门是最重要的BC、OC排放源, 农业部门为最大的NH3排放源.同时, 二者研究结果也存在一定的差异性, MEIC排放清单中工业部门是NOx的最大贡献源, 交通部门次之, 本研究中交通部门是主要的NOx贡献源;MEIC排放清单中工业部门和民用部门是主要的CO贡献源, 而本研究中除了工业部门、民用部门, 交通部门也是重要的CO贡献源;MEIC排放清单中BC的贡献源为民用部门和工业部门, 而本研究中民用部门和交通部门是BC的重要贡献源.一方面因为长沙作为湖南省的经济中心, 机动车保有量较大, 而其中柴油车占总量比例较大;另一方面由于MEIC清单反映的是湖南省的排放情况, 基于其他城市的发展情况, 民用部门贡献相对较大.本研究结果与北京市2013年的排放清单也具有一定的可比性, 交通部门是NOx的最大贡献源, 北京市清单结果中, 交通部门还是CO、PM10、PM2.5、VOCs的最大贡献源, 这与北京市大量的机动车保有量有一定关系.

综上所述, 活动水平数据和排放系数等的差异导致了两份清单排放源的分担情况不同.总体而言, 本研究的结果能较完整地反映长沙市人为源大气污染物的排放情况.

3.5 不确定性分析

大气污染物排放源清单由于在数据收集过程中存在的不可避免的监测误差、随机误差、关键数据缺乏及数据代表性不足等因素而具有不确定性(钟流举等, 2007).排放源清单的不确定性分析主要包括定性分析、半定量分析和定量分析.本清单主要采用定性分析方法对2014 年长沙市大气污染源排放清单进行初步分析.本研究的清单编制过程中涉及了众多参数, 不确定性主要来源包括:①活动水平数据选取.设定“高”、“中”、“低”3个级别来定性评价排放源清单活动水平数据的不确定性.大部分活动水平数据主要来自长沙市统计年鉴、统计公报、环境统计等政府公布信息, 数据来源相对可靠;但采矿业和制造业的活动数据来源于长沙市环境统计数据, 能源消耗量与长沙市统计年鉴中工业行业能源消耗量出入较大, 整体不确定性为“中”;非道路移动源的工程机械和农业机械活动数据没有纳入统计, 不确定性为“高”;堆场扬尘数据信息缺失较多, 不确定性为“高”;工艺过程源和工业溶剂使用源的活动数据(如产品产量)主要取自环统和长沙市统计年鉴, 统计年鉴数据一般只对规模以上企业进行统计, 没有反映小企业的生产信息, 且非工业有机溶剂使用, 如建筑涂料使用和沥青铺路, 部分数据缺失, 故综合判断不确定性为“高”;餐饮企业的灶头数、年总经营时间等数据可靠性不高, 采用的油烟去除率也难以反映本地化特征, 初步判定其不确定性为“高”.②排放系数及相关参数选取.本研究编制清单时主要依照《技术手册》提供的排放系数及参数进行估算, 由于缺乏本地化排放系数, 从而导致在经验系数或排放系数确定时带来清单估算的不确定性.

4 结论(Conclusions)

1) 2014年长沙市人为源的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs、NH3的排放总量分别为53.5×103、78.3×103、284.6×103、102.3×103、42.1×103、4.0×103、7.2×103、64.2×103、27.1×103 t.

2) 从排放分担率来看, 化石燃料固定燃烧源为最大的SO2排放贡献源, 其中, 采矿业和制造业又是最重要的排放源, 占总排放量的70.5%, 道路移动源是NOx的最大贡献源, CO排放的主要贡献源为化石燃料固定燃烧源和道路移动源, 扬尘源和工业过程源是主要的颗粒物(PM10、PM2.5)排放源, BC排放的主要贡献源为化石燃料固定燃烧源、道路移动源, 而OC最大的排放来源来自生物质燃烧源, VOCs最大贡献源是溶剂使用源, NH3排放主要来源于农业源的畜禽养殖和农业施肥.

3) 从1 km×1 km网格分配结果来看, SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs主要分布在主城区, 其中, NOx、CO和PM10与路网分布有高度一致性, 而NH3则与种植化肥使用和畜禽养殖等的农业源分布有着高度一致性.

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