2017, Vol. 37
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2. 南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室, 气候与环境变化国际合作联合实验室, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044;
3. 邯郸市气象局, 邯郸 056001
2. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education(KLME), Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change(ILCEC), Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. Handan Meteorology Service, Handan 056001
近年来，随着经济和城镇化的快速发展，京津冀地区空气污染日益严重.研究表明，高浓度的气溶胶导致的霾污染已经成为京津冀地区最主要的空气污染(Li et al., 2015;Miao et al., 2015;Wang et al., 2014;Zhao et al., 2011;2013;王跃思等, 2014;赵普生等, 2012).近几年，京津冀地区的霾日呈现增加的趋势，霾日数高值区主要位于北京、天津、保定、石家庄、邯郸和邢台等地(Zhao et al., 2011;赵普生等, 2014).霾污染过程中，高浓度的气溶胶粒子使得城市能见度急剧下降(Kang et al., 2013;吴兑等, 2006;2012) ，并影响人体健康(Davidson et al., 2005; Tie et al., 2009)；此外，还可通过直接辐射效应和间接辐射效应对全球气候变化造成影响(Li et al., 2011; Mahowald et al., 2011;王跃思等, 2014).
目前，针对京津冀地区霾的形成原因、时空分布特征及其污染物变化特征等方面已经开展了大量的研究.研究表明，气象条件和地形因素对京津冀地区霾污染的发生和维持起到关键作用(陈静等, 2015; Wang et al., 2014;李梦等, 2015;李令军等, 2016;曲晓黎等, 2011;杨孝文等, 2016;赵普生等, 2012).Wang等(2014) 、李令军等(2016) 和杨孝文等(2016) 认为，稳定的大气环流背景场、高湿度低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致北京地区大气层结稳定，加上北京三面环山的特殊地形结构，是造成北京霾污染的主要原因.陈静等(2015) 研究表明，暖低压的天气形势下，石家庄市夜间逆温层增厚，风速较小，造成污染物在本地累积，此外，太行山地形对污染物汇聚也起到重要作用.
国内外目前针对边界层内污染物的垂直结构特征已经开展了大量的研究.Rosenfeld等(1999;2000) 使用TRMM和飞机观测数据，分析了印度尼西亚上空烟尘粒子及澳大利亚城市上空污染气溶胶对云的影响.Snide等(2000) 通过ACE-2 试验数据分析认为，相对湿度(RH)对气溶胶粒子的粒径分布有重要影响.Cooper等(2004) 和Stohl等(2003) 研究表明，边界层内存在的强的暖输送带可以使亚洲烟羽污染物输送到对流层上层，进而快速输送到北美或者欧洲.Ding等(2016) 研究表明，边界层内黑碳气溶胶的存在可以改变边界层中气象要素的分布状况，使得边界层高度降低，进而使得霾过程加剧.在京津冀地区，也有学者已经使用飞机探测、铁塔监测和系留气艇对边界层结构和大气污染物展开了大量的观测试验(石立新等, 2007;孙霞等, 2011;2012;孙玉稳等, 2012;Zhang et al., 2011).研究表明，高浓度气溶胶基本分布在 4500 m 以下的区域，气溶胶粒子在不同高度的粒径分布不同，0 ℃层以下气溶胶呈单峰分布, 以上则出现双峰结构；此外，在逆温层底存在明显的气溶胶积累现象(Lu et al., 2012;赵永欣等, 2010;张佃国等, 2007).Ding等(2009) 于2007年6月在中国东北部进行的飞机观测发现，SO2、CO和O3在边界层中2.7 km处浓度最大.但飞机观测受到起飞条件(最低能见度要求大于1000 m)、飞行速度、飞行时间和飞行高度(通常最低飞行高度在600 m以上)的限制，不能准确、及时地反映霾污染过程中边界层内气象要素和污染物的垂直分布和变化特征；铁塔监测受限于自身高度，只能观测到近地面的情况；利用系留气艇，主要围绕气象要素进行观测，鲜有将气象要素和气溶胶数浓度联合观测的研究.2015年12月17-26日石家庄出现了一次持续性霾过程，本研究使用地面气象数据、PM(PM2.5和PM10)和气态污染物(SO2、CO、NO2和O3)数据并结合天气背景场资料分析这次过程发生时的大气环流形势、气象条件和污染物的变化特征.此外，还使用KZXLT-Ⅱ型边界层系留气艇探测系统对霾过程中的边界层垂直结构和气溶胶数浓度的垂直分布进行观测，分析霾过程中的边界层结构及其对气溶胶数浓度的影响.最后，研究边界层内不同粒径段气溶胶数浓度的垂直分布及其在霾过程中的变化特征.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 站点与实验实施本研究中PM和污染气体数据使用的是中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)发布的石家庄8个监测站点的平均值.如图 1所示，这8个站点基本涵盖了整个石家庄市.地面气象要素数据取自石家庄市气象观测站(38.0°N，114.5°E).系留气艇垂直探空观测站点位于石家庄栾城区气象局观测场(37.8°N，114.6°E)，距离石家庄市区约18 km(图 1).
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| 图 1 站点分布及周边地形 Fig. 1 Location of sampling sites and its surrounding regions |
PM、气态污染物和地面气象要素的观测时间为2015年12月15-29日，时间分辨率为1 h.由于场地协调问题，系留气艇垂直探空观测时间为2015年12月21-27日，每天观测1次，获得气象要素和气溶胶数浓度垂直分布数据.在本文中将能见度低于10 km，RH小于90%，并且没有降水发生的观测期定义为霾天(Sun et al., 2006; 吴兑等, 2006).
2.2 观测仪器介绍污染气体的观测采用美国热电环境设备公司的EMS系统(包括42i化学发光NO-NO2-NOx分析仪、49i紫外发光O3分析仪、43i脉冲荧光SO2分析仪和48i气体滤光相关法CO分析仪).颗粒物观测采用美国热电公司生产的5030 型SHARP监测仪, 仪器原理介绍参见文献(沈利娟等，2014).地面气象参数分别为温度、相对湿度、大气压强、能见度、风速和风向.
垂直气象要素探测采用中科院大气物理研究所和安徽珂祯大气环境有限公司联合生产的KZXLT-Ⅱ型边界层系留气艇探测系统.此系统由气艇携带气象要素探测仪探测不同高度上的温度、湿度、气压、风向、风速等资料并传至地面接收系统，每秒钟记录一次数据.
此外，气艇还携带3016型粒子计数器(美国Lighthouse公司生产)测量气溶胶数浓度的垂直分布，该计数器采用激光二极管感应技术，可以测量6个通道(0.3、0.5、1.0、2.5、5.0和10 μm)气溶胶数浓度.仪器原理介绍参见文献(Onat et al., 2013).气溶胶数浓度数据每10 s取平均.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 霾过程概述由中国气象局(http://www.cma.gov.cn/)公布的天气图可知，12月15-17日有一次冷空气过程影响我国中东部地区.由图 2可知，该时间段内温度明显下降，17日06：00温度达到最低值-6.3 ℃，此后随着冷空气过程的结束，温度迅速回升.由于冷空气过程的影响，12月15-16日风速较大，平均风速为3.0 m·s-1，且以北风为主，RH较低，平均RH为29.7%.大风天气条件有利于污染物的扩散，因此，能见度较高，平均能见度高达19.1 km.此外，较低的RH条件下气溶胶粒子中含水量较低，进而使得气溶胶粒子的散射吸湿增长较弱(Liu et al., 2008)，从而使得气溶胶粒子的消光特性相对较低，这也是能见度较高的一个原因.
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| 图 2 观测期间气象要素随时间的变化 Fig. 2 Temporal variation of meteorological factors during the observation period |
17日随着冷空气的影响逐渐减弱，虽然主导风仍然是偏北风，但风速显著下降.由图 2可知，风速由16日17：00的4.2 m·s-1急剧下降为18：00的2.8 m·s-1，而到22：00风速仅为0.9 m·s-1, 此后风速一直维持在较低水平，17日06：00风速仅为0.1 m·s-1.此时伴随着风速降低，污染物开始逐步积累，能见度迅速下降, 能见度由16日18：00的14.4 km，在短短2 h内就下降到4.7 km，霾过程开始形成.
随着冷空气的减弱温度开始回升，且RH开始增大(图 2)，高温高湿的大气环境使得空气质量进一步恶化.而由地面天气图(未给出)可发现，17-24日石家庄上空主要受高压控制，等压线稀疏，多为均压场结构.虽然19日有一弱高压过境，但强度较弱，影响较小.由图 2还可发现，17-24日气压相对比较稳定，尤其是20-24日气压基本维持在1020 hPa左右.期间风速较小，多在1.5 m·s-1以下，RH较大，平均RH为69.2%，23-24日RH甚至超过90%.期间能见度多在1.0 km以下，霾过程持续发展.
25-26日有一弱低压过境，但石家庄上空等压线仍然比较稀疏，因而风速较小.由图 2可发现，25日中午由于高低压系统转换，使得温度急剧升高，相对湿度急剧下降，此时风速相对较大，进而使得能见度也有所好转.但25日午后温度开始急剧下降，RH又开始快速升高，因此，能见度又开始恶化.
27-28日有一弱冷空气过境，石家庄上空等压线比较密集，风速较大.风速多超过2.0 m·s-1，最大可达3.8 m·s-1；RH较低，多在50%以下，有利于污染物扩散，能见度开始回升，27日10：00能见度达到17 km，此次霾过程结束.
3.2 污染气体和PM污染特征图 3给出了观测期间污染气体和PM的时间变化.由图 3a可发现，15-17日冷空气影响期间PM的浓度较低，PM2.5和PM10的平均浓度分别20.7和52.1 μg·m-3.由于期间风速较大、RH较低，因此，PM2.5/PM10的值也相对较低，平均为37.7%.18-20日由于冷空气的影响逐渐减弱消失，PM的浓度开始逐步积累，期间PM2.5和PM10的平均浓度分别为110.3和182.6 μg·m-3.PM2.5/PM10的值明显升高，平均为61.0%，最大可达到80.9%.21日开始由于天气形势比较稳定，污染物开始爆发式增长，21日09：00 PM2.5在1 h内增加了143.2 μg·m-3，到22：00 PM2.5的浓度达到最大值530.4 μg·m-3，但期间PM2.5~10的浓度变化相对较小.21-25日PM2.5/PM10的值较大，均在70%以上，平均为72.9%；由图 2可知，期间能见度非常低，多在1.0 km以下，平均为0.7 km.由于天气系统的转换，25日上午PM2.5出现了短暂的急剧下降，PM2.5浓度降到100 μg·m-3以下，25日08：00 PM2.5达到最低值75 μg·m-3，但此时PM10的浓度仍然为138.5 μg·m-3，因此，能见度并没有得到彻底改善.之后PM2.5浓度又开始急剧增加，25日11：00 PM2.5浓度达到160.8 μg·m-3，15日18：00达到256 μg·m-3.26日夜间由于冷空影响，PM2.5浓度迅速降低，26日21：00浓度降为57.8 μg·m-3，27日11：00浓度仅为11.8 μg·m-3，标志此次持续霾过程彻底结束.由表 1可知，PM2.5和PM10在清洁天的平均浓度分别为36.0和66.4 μg·m-3，在霾天的平均浓度分别为208.1和299.4 μg·m-3，即这次持续霾污染主要是由PM2.5浓度增加造成.
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| 图 3 观测期间污染气体和PM的时间变化 Fig. 3 Temporal variation of gasoline pollutants and PM concentration during observation period |
| 表 1 观测期间(12月15-29日)清洁天和霾天主要污染物浓度和能见度 Table 1 Mass concentration of main pollutants and visibility on clean and haze days during 15-29 December |
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CO、SO2和NO2的变化与PM的变化基本类似(图 3).由表 1可知，它们在霾天的平均浓度分别为4.2 mg·m-3、75.3 μg·m-3和81.9 μg·m-3，分别是清洁天的4.7、1.4和2.4倍，可发现霾天CO浓度浓度显著增加，其次是NO2.SO2主要来自工业和取暖季的燃煤等化石燃料的燃烧(安俊琳等，2007)，CO和NO2主要来自汽车尾气的排放(姚小红等，1999).此外，化石燃料的不完全燃烧也会释放出大量的CO(Kanakidou et al., 1999).因此, 这次持续性污染事件中污染物主要来自局地燃煤和汽车尾气的排放.
由表 2可发现，无论是在清洁天还是在霾天PM与CO、SO2、NO2的相关性都显著，这说明石家庄PM与这几种污染物均有相似的来源.此外，在清洁天与霾天O3与其他污染物多为负相关关系，但不同污染物与O3的相关系数在清洁天与霾天存的差异较大.O3与SO2和NO2无论在清洁天还是霾天均成显著的负相关关系, O3与CO在清洁天呈显著的负相关，但在霾天的相关系数仅为0.02.清洁天能见度与大气污染物的相关系数均较高，与O3呈显著的正相关，与其他污染物呈显著的负相关.在清洁天能见度较高时，太阳辐射较强，因此，有利于O3的生成，进而使得能见度与O3呈正相关.在霾天能见度与PM和CO呈显著的负相关，与其余污染物的相关性不显著.
| 表 2 清洁天和霾天污染物之间的相关系数 Table 2 Correlation of pollutants on clean and haze days |
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综合天气形势和环境监测站点数据分析表明，石家庄地区此次持续霾污染产生的原因是在华北地区出现不利于污染物扩散的持续性稳定、小风和高湿的气象条件下，局地工业和采暖期燃煤和汽车尾气排放的污染物逐步累积造成的.
3.3 气象要素垂直分布由图 4可知，在霾污染过程中近地层均存在明显的逆温结构.21日逆温层相对较高，14：00逆温层出现在800~900 m.22日开始逆温层明显下压，22日13：30 逆温层出现在200~450 m，但该逆温层的变温仅为0.9 ℃.23日13：00逆温层继续下压，厚度和逆温强度都明显增强，在距地面100 m高度即出现逆温，逆温层一直持续到440 m高度，整个逆温层变温高达4.7 ℃.24日石家庄上空出现了双层逆温现象，第一层逆温位于120~460 m，逆温层变温为2.3 ℃；第二层逆温位于600~690 m，变温为0.6 ℃.由25日11：00的温度廓线可发现，在近地层30 m内存在一弱逆温现象，主要是因为太阳辐射对地面的加热作用造成.25日11：00在110~250 m存在一强逆温，虽然逆温层仅有140 m但变温可达4.8 ℃.22-25日逆温层高度较低，逆温强度较大，因此，地面排放的污染物很难扩散，多在近地层内堆积，由图 3可知，该时段内石家庄地面污染物浓度急剧增加，进而使得空气质量持续恶化.由27日14：00的温度廓线可发现, 在边界层700 m高度内均不存在逆温，温度递减率为-2.1 ℃/100 m，湍流发展旺盛，因此，地面污染物得以快速扩散，霾污染结束.
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| 图 4 温度、湿度和风速垂直分布 Fig. 4 Vertical distribution of temperature, RH and wind speed |
此外，由图 4的RH廓线可发现，在逆温层之下RH相对较高.21日虽然逆温层高度较高，但RH在200 m高度内变化较小，均在56%~60%之间.22-25日伴随着逆温层下压，使得水汽在近地面持续积累，RH在200 m高度内多在65%~85%.27日RH随高度递增，但在200 m高度内RH均小于60%，在近地层100 m内RH均小于55%，在地面甚至仅为49%.霾污染过程中逆温层的下压使得近地面的水汽含量明显增加，进而为霾过程的维持和发展提供了有利的水汽条件.
由图 4还可发现，霾污染过程中逆温层之下风速相对较小，多在2.0 m·s-1以下，因此，不利于污染物的扩散.此次霾过程中，低层风场主要呈现单峰或多峰分布，风速极大值区往往出现在逆温强中心区，主要是因为逆温的存在阻挡了动量下传，使得逆温层强中心附近出现激流；激流往往伴随气团的下沉运动，而气团的下沉增温过程又使得逆温强度进一步增强.而在27日霾过程消散时边界层内风速较大，在30 m高度内风速即增长到4.1 m·s-1，在70 m高度风速可达6.5 m·s-1，在其上空700 m高度内风速均在4.4~5.5 m·s-1，边界层内较大的风速有利于污染物的扩散，因此，霾污染迅速结束.
由此可知，边界层内逆温层下压，逆温强度增强，使得近地层200 m内RH较高，风速较小，进而为霾过程的发生和持续提供了有利的水汽和动力条件.
3.4 气溶胶数浓度垂直分布气溶胶的粒径分布决定了气溶胶粒子的光学特性，研究表明，0.6~1.4 μm气溶胶数量的增多是造成大气能见度降低的主要原因(Kang et al., 2013).本研究使用美国Lighthouse生产的3016型粒子计数器搭载在系留气艇探测系统上得到了10 μm以下6个粒径段的气溶胶数浓度的垂直廓线，结果如图 5所示.由图 5可知，在清洁天中<1.0 μm气溶胶数浓度随高度变化较小，>1.0 μm气溶胶数浓度随高度变化较大.但在霾天气溶胶数浓度的垂直廓线与清洁天相比显著不同, 霾天逆温层之下气溶胶数浓度要明显高于逆温层上部的浓度，但在逆温层下部和上部气溶胶数浓度随高度变化较小.气溶胶数浓度在逆温层中存在明显的减小趋势，并且逆温层强度越强，气溶胶数浓度的这种减小程度越大.也就是说，逆温层的存在阻碍了近地层气溶胶粒子向高层的传输.由于逆温层的存在，使得逆温层上部<0.3 μm和0.3~2.5 μm的气溶胶数浓度分别减少了25%~40%和63%~85%.此外，由图 5可还可知，25日强逆温层对<2.5 μm气溶胶数浓度的影响较大，可使得其数浓度减少86%~97%；但22日的弱逆温层对<2.5 μm气溶胶数浓度的影响较小.
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| 图 5 气溶胶数浓度垂直分布 (从左到右依次为5.0~10.0、2.5~5.0、1.0~2.5、0.5~1.0、0.3~0.5、<0.3 μm气溶胶数浓度曲线) Fig. 5 Vertical distribution of aerosol number concentration |
此外，由图 5可知，>2.5 μm的气溶胶数浓度在近地层200 m高度内随高度呈现比较明显的下降趋势，在200 m高度以上其浓度随高度的变化较小.主要是因为粗粒子通过重力沉降过程可以迅速地从大气中清除掉，因此，在近地层其浓度随高度迅速降低.但无论是在霾天还是在清洁天，>2.5 μm的气溶胶数浓度均非常低.<0.3 μm的气溶胶数浓度最高，并且在边界层中分布也比较均匀，逆温层对其影响相对较小.主要因为细粒子在大气中的停留时间较长，因此，在大气中混合的相对比较均匀.
在霾天近地层<200 m高度内<2.5 μm气溶胶数浓度明显增加，<0.3、0.3~0.5、0.5~1.0和1.0~2.5 μm气溶胶在霾天的平均数浓度分别为503.0、295.7、103.9、8.9 cm-3，分别是清洁天的2.8、17.8、31.9和24.4倍.霾天在>200 m高度内<0.3、0.3~0.5、0.5~1.0和1.0~2.5 μm的气溶胶平均数浓度浓度分别为374.6、94.7、18.9和1.0 cm-3，分别是清洁天的2.0、5.8、5.7和2.3倍.霾天2.5~5.0 μm和5.0~10.0 μm气溶胶数浓度在<200 m高度内分别是清洁天的10.9和10.0倍，在>200 m高度内分别是清洁天的2.0和1.5倍，但它们在霾天和清洁天的数浓度均非常低，因此，对能见度的影响相对较小.
4 结论(Conclusions)1) 2015年12月17-26日石家庄地区出现了一次持续性霾污染过程，华北上空稀疏的等压线和均压场结构、地面小风、高湿度的气象条件为这次霾污染的发生和持续提供了有利的动力和水汽条件.
2) 霾过程中PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的平均浓度分别为208.1、299.4、75.3、81.9 、13.1 μg·m-3和4.2 mg·m-3，分别是清洁天的5.8、4.5、1.4、2.4、0.5和4.7倍.PM2.5/PM10在霾天为69.5%，在清洁天为54.2%，表明这次霾污染主要是由于细颗粒物浓度增加造成.
3) 霾过程中边界层内逆温层下压，强度增强，造成近地层200 m内相对湿度较高，风速较小，使得污染物在近地层持续堆积.逆温层的存在阻碍了近地层气溶胶粒子向高层的传输，逆温层上部的高层边界层内<0.3 μm和0.3~2.5 μm气溶胶数浓度分别减少了25%~40%和63%~85%.
4) 在<200 m高度内，<0.3、0.3~0.5、0.5~1.0和1.0~2.5 μm气溶胶在霾天的平均数浓度分别为503.0、295.7、103.9、8.9 cm-3，分别是清洁天的2.8、17.8、31.9和24.4倍.在>200 m高度，<0.3、0.3~0.5、0.5~1.0和1.0~2.5 μm气溶胶在霾天的平均数浓度分别为374.6、94.7、18.9和1.0 cm-3，分别是清洁天的2.0、5.8、5.7和2.3倍.2.5~5.0 μm和5.0~10.0 μm气溶胶在霾天和清洁天的数浓度均非常低，因此, 对能见度的影响相对较小.
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