1 引言(Introduction)

随着我国大气中气溶胶粒子的增多, 由此造成的空气污染日趋加重, 雾霾天气频繁发生, 且一次雾霾过程均在2~5 d之间, 甚至持续更长时间.连续的雾霾天气不仅造成能见度的大幅度降低, 更严重的是空气中的细颗粒物浓度将会急速增加, 易形成大量二次气溶胶, 其携带的有害成分会对人体健康造成严重威胁(Kang et al., 2004).对长三角地区尤其上海地区气溶胶特性的研究表明, 近30年来该区域的气溶胶浓度出现了非常明显而快速的增长趋势(Xiao et al., 2004).此外, 由于上海地区地理位置的特殊性, 受到本地源污染物和外来源污染物远距离传输的双重影响, 使得大气中气溶胶含量相对较高且特征复杂(贾璇, 2012).

区域性雾霾天气会对大气气溶胶的浓度和理化性质产生较大改变, 从而影响气溶胶的区域环境和气候效应(王静等, 2013).目前, 国内关于雾、霾的研究主要集中在雾、霾的气候特征(毛冬艳等, 2006；伍红雨等, 2011)、形成机理(汪学军, 2012；郑庆锋等, 2012)及微物理属性(王京丽等, 2006；颜鹏等, 2010)等方面, 同时对于雾霾过程中气溶胶光学特征的研究也在不断深入, 尤其是对京津冀(杨欣等, 2014)、珠三角(尹凯欣等, 2015)、长三角地区(王静等, 2013)雾霾天气过程的光学特性的研究相对较多, 但针对典型雾霾发生时干霾/湿霾/雾转化期间气溶胶的光学特性及其成因分析的研究还相对缺乏.

在雾霾天气的研究方法方面, 目前大多是基于单点地面监测资料和整层大气卫星观测的研究(于兴娜等, 2012；陈瑞敏等, 2014；邓长菊等, 2014), 而针对雾霾期间气溶胶的垂直分布特征的研究相对较少.气溶胶的垂直分布特征与地气系统的反馈作用是评估气溶胶辐射强迫和气候环境影响的关键不确定因素(于兴娜等, 2012), 同时, 由于现有观测手段的限制, 雾霾天气条件下气溶胶垂直结构变化特征难以准确把握, 造成了雾霾期间气溶胶消光能力的不确定性, 也给雾霾污染影响评估和预警预报的研究带来较大困难.为了进一步探究雾霾期间气溶胶光学特性垂直分布特征, 本文联用地基-星载激光雷达资料, 针对上海地区典型雾霾过程中不同天气现象过程中气溶胶光学特性垂直分布, 以及气溶胶类型垂直分布与其他环境因素的反馈作用进行探究, 以期为雾霾污染预警预报及气溶胶对城市空气质量影响评估提供可靠的科学依据.

2 数据与方法(Data and methods) 2.1 地面资料

本研究所使用的气溶胶浓度、PM_2.5浓度数据采用德国Grimm MODEL 180在线环境颗粒物监测仪观测；大气能见度、相对湿度、风速等气象数据采用芬兰Vaisala公司Milos500七要素自动监测仪观测, 所用数据均来自上海市城市环境气象中心.

2.2 雾与霾分类标准

根据2010年6月1日实施的国家观测行业标准《霾的观测和等级预报》(QX/T113-2010) 和相关研究进展(贺千山等, 2010；杨军等2010) , 本文依据能见度和相对湿度的大小对雾霾天气做出如下定义：①研究时段内(一般为1 h)平均能见度小于10 km, 平均相对湿度小于95%, 且排除降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等天气, 认为出现灰霾天气, 此时段为灰霾时；②平均相对湿度小于80%的灰霾定义为干霾, 平均相对湿度在80%~95%之间的灰霾则定义为湿霾；③相对湿度大于95%, 能见度小于1 km的天气状况定义为雾.另外, 根据2010年制定的气象行业观测标准, 当出现干霾天气时, 根据能见度V的不同, 又将其分为不同强度的霾, 即轻微霾(5 km≤V＜10 km)、轻度霾(3 km≤V＜5 km)、中度霾(2 km≤V＜3 km)和重度霾(V＜2 km), 具体分类标准可参考表 1.2013年12月上海地区出现连续的雾霾天气, 根据表 1的分类标准, 将其划分为干霾、湿霾和雾3种天气现象, 各天气现象的时间、能见度及相对湿度范围见表 2.

2.3 CALIPSO星载激光雷达

星载激光雷达资料来源于CALIPSO卫星搭载的正交极化云-气溶胶激光雷达(The Cloud Aerosol Lidar With Orthogonal Polarization, CALIOP).CALIPSO卫星于2006年4月28日发射升空, 位于赤道上方705 km的高度, 采用偏振检测技术, 探测范围广, 具有较高的垂直分辨率和测量精度, 能在全球范围内快速、连续、实时和长期地进行大气气溶胶光学属性和形态特征的探测(刘刚等, 2008).其探测原理是通过激光与大气气溶胶粒子的相互作用得到散射信号, 从而反演消光系数、光学厚度等重要的大气参数值.CALIPSO卫星携带了3种有效载荷, 分别是正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)、红外成像辐射仪(IIR)和宽视场相机(WFC), 其中, CALIOP能够提供气溶胶及云后向散射、退偏比的垂直剖面信息.本文中所使用的即为CALIOP的Level1产品提供的532 nm总后向散射系数、消光系数及LID_L2产品提供的气溶胶类型(VFM)分类数据, 其中, VFM数据集根据总衰减后向散射(β)、体积退偏比(δV)及其他辅助资料(如海拔、高度等), 应用云-气溶胶分类识别算法(CAD)与气溶胶层分类算法(Winker et al., 2006；2009) , 推导出一系列特征雷达信号, 以区分大气层内不同高度气溶胶类型(表 3).同时, 统计出各类型的垂直分布频率, 将气溶胶分为6种类型, 分别是清洁海洋型(CM)、沙尘型(DU)、大陆污染型(PC)、大陆清洁型(CC)、污染沙尘型(PD)及烟尘型(SM).

2.4 HYSPLIT轨迹模式

本文借助拉格朗日混合单粒子轨道模型的HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)后向轨迹追溯污染期间气团的路径来源和走向.HYSPLIT模式是由美国国家海洋和大气局(NOAA)开发的综合模式系统, 具有多种气象输入场、物理过程和不同类型排放源, 可利用其轨迹模拟产品分析质点轨迹、输送、扩散及沉降过程, 产品分辨率最高精确到小时(马京津等, 2006；王芳等, 2009), 该模式为Eulerian-Lagrangian混合型的扩散模式, 其平流和扩散计算采用Lagrangian法, 通常用来跟踪气流所携带的粒子或气体移动方向, 可实时预报风场形势(Draxler et al, 1998), 该模式可应用于区域性污染过程的分析(Roland et al., 2006；马锋敏等, 2008).

3 结果与分析(Results and discussion)

在2013年12月期间, 上海地区(28°~32°N, 119°~122°E)发生严重雾霾天气, 而CALIPSO卫星仅于北京时间2013年12月1日12：00、12月3日1：00、12月5日1：00, 3次经过上海上空, 并观测到大气中气溶胶的光学特性.因此，本文结合2013年12月1日0：00-12月5日12：00期间的气象要素和颗粒物观测资料, 并分别利用CALIPSO及HYSPLIT轨迹模式对气溶胶的来源及光学特性垂直分布进行对比分析.

3.1 持续性雾霾期间不同天气现象分析过程

由PM_2.5与大气能见度、相对湿度(RH)、温度、风速的逐时变化趋势图(图 1)可知, 12月1日0：00-5日12：00连续雾霾期间, 经历了湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾的变化过程, 在湿霾或雾向干霾转化阶段, 地面平均风速相对较高, 约3.3 m·s^-1, 夜间稳定的大气层受到较强的扰动, 加快了大气中颗粒物的传输和稀释, 同时促使PM_2.5降低, 大气能见度好转.而干霾向湿霾转化期间, PM_2.5浓度逐渐增加, 原因是相对湿度的增加有利于水汽在气溶胶粒子上凝结, 促使气溶胶粒子增大, 细粒子浓度增加.图 1结果显示, PM_2.5和能见度呈“一峰一谷”的变化特点, 且二者始终保持反相位变化, 其中, PM_2.5峰值(能见度谷值)出现在湿霾和雾期间, PM_2.5谷值(能见度峰值)出现在干霾期间, 共出现4个波谷、3个波峰, 说明细粒子与湿度的共同作用对上海大气能见度恶化有重要贡献.表 4中气象要素(风速、温度、相对湿度)和PM_2.5与能见度的Pearson相关系数r分别为0.68、0.71、-0.78和-0.58, 决定系数R²分别为0.34、0.46、0.52和0.61.表明相对湿度对能见度的影响最大, 温度次之, 再次是风速, 而PM_2.5对能见度的影响最小.这与马志强等(2012) 、姚青等(2014) 认为能见度受细颗粒物浓度影响较大存在差异, 可能是因为相对湿度的增加导致大气中的大量水蒸气凝结, 产生雾滴, 增加了光的吸收和散射作用, 进而对能见度造成更为显著的影响(张涛等, 2009).

3.2 持续性雾霾天气污染程度及转化机制分析

为了进一步研究雾霾期间0~8 km大气中气溶胶垂直分布及其主要来源, 本研究采用经过上海地区(28° ~32°N, 119°~122°E)上空气溶胶的总后向散射强度垂直剖面图, 分析0~8 km大气中气溶胶的分布范围及污染程度, 同时结合美国NOAA资源实验室的HYSPLIT轨迹模式对气溶胶粒子来源进行初步分析.

图 2分别表示北京时间2013年12月1日12：00、12月3日1：00和12月5日1：00经过上海地区上空0~8 km范围内气溶胶总后向散射系数分布情况, 其中, 黑色方框区域为上海地区上空气溶胶散射剖面位置.在之前的研究中(Liu et al., 2008; Huang et al., 2008)已估计532 nm总后向散射系数为0~8×10^-4 km^-1·sr^-1代表大气分子, 8×10^-4~45×10^-4 km^-1·sr^-1表示气溶胶粒子, 45×10^-4~100×10^-4 km^-1·sr^-1代表云.依据气溶胶后向散射的范围划分, 从CALIPSO后向散射垂直剖面图(图 2)可见, 12月1日、3日和5日, 雾霾发生期间均出现了明显的气溶胶层, 且大气中普遍存在厚度约为2~3 km的气溶胶层, 大气边界层明显.12月1日12：00气溶胶主要集中在0~2 km高度；12月3日1：00, 随着近地面相对湿度的增加(RH=91%), 气溶胶污染厚度有明显增长, 上升到了2.5 km, 在污染区域内, 散射系数集中于0.002 km^-1·sr^-1, 且分布较为均匀；12月5日1：00, RH=96%, 为雾污染时段, 气溶胶污染厚度上升到3.0 km, 且在0~0.5 km范围内的气溶胶散射能力最强, 散射系数几乎全部集中在0.0045 km^-1·sr^-1, 而0.5~1.0 km气溶胶散射能力较弱, 且分布较为均匀, 散射系数集中于0.002 km^-1·sr^-1.

以上海(31.5°N, 121.48°E)为HYSPLIT轨迹模式的参考点, 选取1、2、3 km高度, 分别计算上述3个时刻的后向轨迹, 追踪抵达上海的气流过去48 h所经过的轨迹.不同高度代表不同的气压层和风场输送轨迹.蒲维维等(2014) 认为气团轨迹组的污染物浓度与传输路径、气团移动速度及运动高度有密切关系, 其中, 气团的运动高度越低, 越容易受到近地面人为排放污染物的影响, 从而导致气团内污染物浓度升高.图 3中黑线部分表示CALIPSO在3个时刻所经过的位置.同时为了更好地探究气溶胶粒子在垂直方向上的变化情况, 本文将0~8 km大气层中的气溶胶粒子分为6种类型进行比对分析, 以期发现不同污染天气情况下, 不同气团传输路径对上海地区上空气溶胶类型出现频率的影响.马骁骏等(2015) 在研究上海地区气溶胶类型垂直分布中认为, 在白天及部分夜间, 大陆污染型(PC)、沙尘型(DU)、烟尘型(SM)和污染沙尘型(PD)4类气溶胶对霾的发生表现出显著的敏感性.

由12月1日12：00(UTC时间为12月1日4：00) 的后向轨迹图(图 3a)可发现, 3 km高度的气团(绿色轨迹)受西北方向气流的影响, 从外蒙古地区自4 km以上的高空开始运动, 途经内蒙古、陕西、山西、河南、江苏最终抵达上海上空3 km处；同时, 2 km(蓝线)高度的气团由内蒙古上空2 km高度出发, 到达上海的过程中气流高度变化幅度不大, 而1 km气流(红线)由河南境内低空(约0.2 km)一路攀升输送到上海地区1 km左右的高空中.结合图 2可知, 气溶胶主要集中分布在0~2 km高度处, 从气溶胶类型出现频率的垂直变化图(图 4)可发现, 3 km高度范围内并未出现气溶胶, 因此, 由外蒙古地区出发的气团对上海地区12月1日上空大气污染累积影响不大.同时, 在0~2 km的高度处, PD与SM对上海地区气溶胶的贡献最大, 其中, PD集中分布在0~2 km的大气中, 而SM主要分布在1~2 km的大气中, 因此, 我国西北地区2 km处气团远距离输送的沙尘污染物及河南等周边城市近距离输送的污染物对12月1日上海地区大气中污染物的累积影响较大.12月3日1：00(UTC时间为12月2日17：00) 气溶胶频率出现了明显的变化(图 4), 相对于1日, PD出现频率显著增加, 且在垂直方向上有明显上升趋势, 气溶胶层出现在0~3 km高度之间, 同时4.5~6.0 km高度范围内也出现了部分PD, 随之出现少量DU.从此时的后向轨迹(图 3c)来看, 3种不同高度的气团均从新疆和内蒙古方向出发, 经过陕西、山西、河南等地最终抵达上海, 由此可知, 我国西北地区的沙尘远程输送对此时上海地区的污染物累积有着重要影响.12月5日1：00(UTC时间为12月4日17：00) 气溶胶类型垂直变化(图 4)中, 2 km左右的PC出现频率显著增加, 结合图 3c发现, 上海地区上空2 km高度处的气流由甘肃省上空4.5 km左右高度开始移动, 随后以3.5 km高度经过安徽等地, 随着时间推移, 抵达上海上空2 km处, 因此, 西北地区的气溶胶远程输送对及输送过程中来自内陆城市的污染物贡献为此时上海地区的大气污染提供可能.相对于3日的沙尘气溶胶的出现频率, 5日沙尘气溶胶有明显下沉趋势, 可能是由于海洋气流的传输, 使得大气中污染物浓度得到部分稀释扩散.

3.3 不同天气现象气溶胶消光系数垂直分布特征

由CALIPSO观测到的上海地区2013年12月1日、3日和5日期间不同时刻消光系数(σ)垂直廓线图(图 5)可知, 3种不同天气现象发生期间, 近地面1 km以下消光系数相对较大, 且均未超过1.5 km^-1, 说明在1 km以下存在大量的消光气溶胶.具体分析：北京时间12月1日12：00, 此时近地面相对湿度为40%, PM_2.5为162 μg·m^-3, 能见度为3.69 km, 为轻度干霾污染；σ的垂直分布主要表现为气溶胶集中在近地面, 随着海拔的增高σ值逐渐减小, 且σ峰值(0.7 km^-1)出现在近地面0.5 km左右, 结合图 4发现, 此时气溶胶主要为PD和SM, 因此, PD和SM是影响此时大气消光能力的主要因素.

北京时间12月3日1：00, 近地面相对湿度为91%, PM_2.5为159 μg·m^-3, 为湿霾发生期间, 图 4中气溶胶主要集中在近地面, 气溶胶厚度增加到2.5 km左右, σ峰值出现在近地面底层, SM出现频率迅速下降, 可见, 当近地面相对湿度增大时, SM更容易吸湿沉降在大气底层造成底层消光能力增强.同时, 0~3 km高度内出现大量PD, 但相对于1日, 消光能力却有所降低, 主要是因为在相同高度层中SM出现频率的大幅度减少, 使得大气层的消光能力相对降低, 由此可判断SM是消光能力较强气溶胶之一.此时, PD是造成大气消光的主要因素.随着相对湿度的增加, 北京时间12月5日1：00, 雾发生期间近地面相对湿度达到96%, PM_2.5为173 μg·m^-3, 在消光系数的垂直分布中, 0.5 km以下的气溶胶层的消光系数出现大幅度增加, 最大消光系数达到3.3 km^-1, 因此, 水汽可能是造成此时消光能力增加的主要原因.再结合气溶胶类型垂直分布图(图 4), 相对于3日1：00, 1 km以下的PD气溶胶随着相对湿度的增加, 吸湿沉降, 或转化成雾滴悬浮在大气底层, 造成大气消光能力的增强, 进而造成能见度降低.

3.4 不同天气现象气溶胶体积退偏比垂直分布特征

体积退偏比是532 nm垂直后向散射系数与532nm平行后向散射系数之比, 反映了被测颗粒物的不规则程度, 体积退偏比越大, 说明颗粒物越不规则, 定义为：

(1)

式中, β′(H)表示不同高度范围内的后向散射系数, 下标532表示激光输出波长为532 nm, 其单位为km^-1·sr^-1, 下标⊥和‖分别表示偏振光532 nm垂直光和532 nm平行光.通过体积退偏比可区分球形和非球形气溶胶粒子(徐婷婷等, 2012), 秦艳等(2013) 将体积退偏比值在0~5%区间内的气溶胶定义为球形气溶胶, 大于5%为非球形气溶胶；Liu等(2008) 研究指出, 沙尘气溶胶颗粒物粒径大且不规则, 沙尘气溶胶体积退偏比较大, 同时在进行气溶胶类型的划分时, 以20%和7.5%可划分出沙尘型和污染沙尘型气溶胶(表 3).由以上分析可知, 气溶胶主要分布在0~2 km高度内, 2~8 km高度气溶胶相对较少, 因此, 为了更加清楚地分析每层气溶胶的规则度的垂直变化规律, 将大气层分为0~2、2~4、4~6和6~8 km 4种高度进行研究.

如图 6所示, 在该次CALIPSO卫星探测到的雾霾天气发生期间, 在整个高度层(0~8 km)中, 干霾、湿霾到雾的转化过程中, 非球形气溶胶出现频率分别为56.79%、26.42%、20.84%, 即随着相对湿度的增加非球形气溶胶逐渐减少, 而球形气溶胶相对增多, 说明大气中相对湿度的增加会使非球形气溶胶转化为球形气溶胶.其中, 0~2 km高度内气溶胶的体积退偏比主要在0~20%之间, 非球形气溶胶出现频率分别为23.83%、17.51%和15.01%, 球形气溶胶的出现频率分别为15.11%、26.56%、32.37%, 且非球形气溶胶与球形气溶胶均随着海拔升高而逐渐

3.5 不同天气现象气溶胶色比垂直分布特征

CALIPSO卫星搭载的CALIOP探测器提供色比来反映气溶胶粒子的大小, 色比值越大, 粒子越大.色比是1064 nm与532 nm总后向散射系数之比, 反映被测颗粒物的粒径大小, 值越大, 粒径越大, 公式如下：

(2)

式中, β′(H)表示不同高度范围内的后向散射系数, 下标532表示激光输出波长为532 nm, 下标1064表示激光输出波长为1064 nm, 其单位为km^-1·sr^-1, 下标Total表示总后向散射系数.根据秦艳等(2013) 在华北地区霾期间对流层中低层气溶胶垂直分布研究中对色比的定义, 认为色比值在0~0.5区间为小粒径粒子, 大于0.5为大粒径粒子.图 7统计了CALIPSO过境期间3个不同阶段色比值在0~2.0之间的气溶胶频率的垂直分布, 可发现色比值均随海拔升高而降低, 其中, 0~2 km高度层内, 气溶胶的色比主要集中在0~1.04, 色比值大于0.5的气溶胶出现频率分别24.18%、25.01%和33.29%, 即干霾、湿霾、雾的转化过程中, 大粒径气溶胶增多, 小粒径气溶胶相对减少.图中显示, 色比值的尺度范围在1.0~2.0之间时, 气溶胶的出现频率在转化过程中有整体增大的趋势, 其中, 3日湿霾阶段增幅为37.68%, 说明在0~2 km高度层内, 随相对湿度的增加气溶胶粒子粒径变大, 且相对湿度越大, 粒径变化越明显.同时, 2~4 km各高度层中, 小粒径气溶胶逐渐增加, 而大粒径气溶胶则相反, 4~8 km高度层中的气溶胶粒径没有明显变化.

4 结论(Conclusions)

1) 2013年12月1-5日上海地区雾霾期间, 根据能见度和相对湿度将雾霾过程划分为干霾、湿霾和雾3种不同天气现象, 经历了湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾的变化过程, 相对湿度对能见度的影响最大, 温度次之, 再次是风速, 而PM_2.5对能见度的影响最小.

2) 雾霾发生期间存在2~3 km明显的气溶胶层, 随着相对湿度的增加, 气溶胶厚度有明显增长(雾>湿霾>干霾), 且雾天气过程中大气散射能力分布最均匀；HYSPLIT后向轨迹模式表明, 我国西北地区沙尘气溶胶的远距离输送及河南、安徽等周边城市污染物的近距离输送对上海地区的污染物累积有着重要影响.

3) CALIPSO探测期间, 1 km高度以下存在大量消光性气溶胶, σ峰值出现高度为干霾>湿霾>雾；不同天气现象过程中, 消光能力的主要贡献者分别是干霾(PD、SM)、湿霾(PD)、雾(水汽).

4) CALIPSO探测期间, 垂直高度上(0~8 km)球形气溶胶与非球形气溶胶同时存在, 且随着高度增加球形与非球形气溶胶减少, 但球形气溶胶逐渐处于主导地位.垂直高度上(0~2 km), 干霾、湿霾和雾相互转化期间, 球形、大粒径气溶胶逐渐增加, 而非球形、小粒径气溶胶减少.