2. 安徽省大气科学与卫星遥感重点实验室, 合肥 230031;
3. 安徽省环境监测中心站, 合肥 230031
2. Key Laboratory for Atmospheric Sciences & Remote Sensing of Anhui Province, Hefei 230031;
3. Anhui Environmental Monitoring Center, Hefei 230031
近年来,随着经济快速发展和工业排放不断增加,大气污染问题日益凸显.《2015中国环境状况公报》显示,2015年京津冀及周边地区 (含山西、山东、内蒙古和河南) 的70个地级以上城市共发生1710次重度及以上污染,共发布重污染天气预警154次.大气污染中的污染物可引起多种疾病,同时重污染天气还可能造成航班延误、高速公路封闭等 (田燕歌等,2014).为应对大气污染对人民生活、社会生产和交通运输等方面产生的负面影响,深入了解重污染天气特征及其发生机制成为一个亟待解决的科学命题.
国内外学者针对重污染过程开展了大量的相关研究.Chow等(2002)研究发现,人为源排放和反应性气体的相态变化是多数霾污染天气的主要成因.Huang等 (2012)通过结合地面观测、卫星数据和激光雷达观测的方法分析了霾污染的形成机制.尉鹏等 (2015)发现,持续出现的稳定天气形势是导致中国东部一次持续重污染天气的主要气象成因.王静等 (2015)指出,西北方向的弱高压控制、地面风速较小、天气条件静稳是上海一次中度雾霾过程发生的主要原因.近年来,随着大气模式的发展,针对污染物传输的研究也不断开展.张志刚等 (2004)使用二维欧拉箱模式模拟得到北京大气环境中20%的PM10来自周边地区.黄蕊珠 (2015)采用中尺度气象模式 (WRF) 和嵌套网格空气质量模式 (NAQPMS),定量分析了区域输送对长三角地区空气质量的影响.花丛等 (2016)利用HYSPLIT模式开发了表征北京地区污染物输送强度的传输指数,在一定程度上反映了污染物输送在北京地区大气污染中的贡献.
安徽省地处气候过渡带,天气现象复杂,污染物既有本地排放,也有外来输送.在重污染天气日益频发的背景下,基于现有的观测数据和技术手段,建立一种简单可行的能够定性区分大气污染成因的方法,可以更好地服务于环境预报评估和大气污染防治工作.本文选取安徽省最早实现环境质量监测的合肥市,对传输指数进行本地化适用,并结合传输指数与PM2.5浓度的变化对合肥市2015年冬季的重污染天气进行分类,同时选取典型的重污染过程进行气象成因分析,验证传输指数在重污染天气分类应用中的可行性.
2 数据与方法 (Datas and methods) 2.1 资料来源本文使用的数据包括2015年冬季 (12月—次年2月) 合肥市逐小时污染物数据、PM2.5源排放数据、气象观测数据、ECWMF再分析资料、gdas 1°×1°再分析资料.
逐小时污染物数据来源于全国城市空气质量实时发布平台 (http://113.108.142.147:20035/emcpublish/),包括10个子站点 (明珠广场、三里街、琥珀山庄、董铺水库、长江中路、庐阳区、瑶海区、包河区、滨湖新区、高新区) 逐时的AQI、污染等级、首要污染物及PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO 6种污染物浓度,相关数据处理参照《环境空气质量标准》和《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行)》(阚海东, 2012; 王艳琴, 2012).PM2.5源排放数据采用清华大学2010年0.25°×0.25°分辨率的排放源清单数据.气象观测数据来源于合肥市气象局台站观测小时平均数据,主要包括风速、风向、地表气压、相对湿度、能见度等常规气象要素.
用于重污染过程天气分析的格点和垂直分布数据来自空间分辨率为0.75°×0.75°的ECWMF再分析资料 (http://apps.ecmwf.int/datasets/).再分析资料包括了包括每日4次的海平面气压,各等压面层的矢量风u、v分量、垂直速度、温度和相对湿度及每日2次的边界层厚度.
2.2 后向轨迹模型后向轨迹模型HYSPLIT是由美国国家海洋和大气管理局 (NOAA) 的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型.该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源的较为完整的输送、扩散和沉降模式, 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中.本文主要利用HYSPLIT模型进行合肥市后向轨迹计算,HYSPLIT模型的大气环流场采用gdas 1°×1°再分析资料 (http://ready.arl.noaa.gov/archives.php),HYSPLIT的起始高度为500 m (赵恒等, 2009),模拟时长为48 h,每6 h进行一次后向轨迹模拟.
2.3 聚类分析后向轨迹的聚类分析是根据气流的空间相似度对大量轨迹进行分组 (Alain et al., 1995),分组的原则是使后向轨迹组间差异极大,组内差异极小,该方法可用于评估大气污染物的潜在源区和对不同的输送态势分类.本文主要利用聚类分析进行PM2.5潜在源区分析.
2.4 潜在源区贡献法PM2.5潜在源区的计算采用潜在源区贡献法,它是基于气团轨迹分析识别源区的一种方法,可用来初步确定影响某一地区PM2.5的污染源区.潜在源区贡献因子PSCF本质上是一个条件概率函数,即经过网格点某一阈值的轨迹数Pi和经过该网格点所有轨迹数ni的比值 (式 (1)).但当ni较小时,PSCF会出现较大的不确定性,为减小该不确定性,引入权重函数Wi(式 (2)).其中,WPSCFi越大,表示气团经过该格点时造成目标站点污染的可能性越大 (Alain et al., 1995).
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本文使用Wang等 (2009)发展的TrajStat软件计算了合肥市PM2.5的潜在源区分布.由于合肥的重污染比例相对较小,PM2.5浓度阈值过高会导致计算的贡献因子失真,而PM2.5浓度阈值过低则使得到的贡献因子无法有效体现重度污染天气的贡献.多组PM2.5浓度阈值的对比试验表明,PM2.5浓度阈值设置为130 μg·m-3(略小于《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行)》中规定的重污染天气阈值150 μg· m-3) 时,贡献因子的效果最好,减小了PM2.5潜在源区贡献因子的不确定性.图 1给出了合肥市PM2.5的潜在源区分布,可以看出,影响合肥市PM2.5浓度的主要区域多集中在河南东部、山东西部、江苏西部及安徽北部地区.
气团的后向轨迹中包含大量对重污染天气有指示意义的信息.传输指数的本质是通过对传输路径上污染物排放和浓度的贡献进行积分,得到一个表征污染物传输强度的指标.由于目前污染物监测站点稀疏,利用插值得到的污染物浓度空间分布具有较大的不确定性.花丛等 (2016)通过对历史轨迹模拟,得到PM2.5的潜在源区,用以代替PM2.5的浓度.参考PM2.5源排放数据的格点分布,将目标区域划分为0.25°×0.25°的格点,则每个格点的传输指数T(i, j) 的具体计算公式如下:
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式中,R为输送概率,E为PM2.5排放源强度,Wd为距离权重函数,Wt为时间权重函数,PSCF为潜在源区贡献因子,下标 (i, j) 为对应网格点.输送概率是指后向轨迹在格点 (i, j) 内的停留时间与轨迹运行总时间的比值, 距离权重函数和时间权重函数则是根据经验公式得到 (花丛等, 2016), 则后向轨迹的总传输指数Tall为各个格点传输系数之和:
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本文利用上述方法计算了合肥市2015年冬季的传输指数,结果如图 2所示.图 2中传输指数与PM2.5浓度的相关系数为0.57,通过了0.05的显著性水平检验,表明传输指数在合肥市的本地化适用是可靠的.
按照《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行)》标准, 对合肥市2015年冬季的空气质量进行等级划分.结果表明,合肥市2015年冬季重污染过程共8次,且所有重污染过程的首要污染物均为PM2.5.一般而言,污染物浓度的高低主要受外来污染源的传输和本地扩散能力的影响 (杨素英等, 2010);另外,污染物排放突然增加且远超出环境承载能力时也会形成重污染天气.因此,造成重污染天气的主要气象成因可大体归纳为3方面:污染物的输送、局地污染物积累和污染物暴发性排放.传输指数在一定程度上反映了污染物的输送强度,理论上对于污染物输送引起的重污染天气,传输指数应明显增大但PM2.5浓度急剧增大;对于局地污染物积累引起的重污染天气,传输指数应无明显增大且PM2.5浓度变化较平缓;对于污染物暴发性排放引起的重污染天气,传输指数应无明显增大但PM2.5浓度急剧增大.利用传输指数的大小和PM2.5浓度的变化趋势可以将形成重污染天气的3种主要气象成因区分开.本文根据合肥市2015年冬季传输指数大小与PM2.5浓度变化将这8次重污染过程进行分类,并从每类重污染过程中挑选一个典型污染过程,结果如表 1所示.其中,过程1的最大PM2.5浓度为500 μg· m-3,过程3次之 (441 μg· m-3),过程2最小,为204 μg· m-3;过程2持续时间60 h,过程1次之 (47 h),过程3持续时间最短,仅为17 h.分别对3次重污染过程进行成因分析,并与预期的主要污染成因进行对比,验证传输指数在重污染天气中指示作用的可靠性.
图 3分别给出了3次重污染过程发生前和发生时PM2.5浓度的空间分布.其中,图 3a、3b分别为过程1发生前 (2015年12月9日8:00) 和发生时 (2015年12月10日22:00) PM2.5浓度的空间分布, 从图中可以看出,过程1发生前,京津冀、河南、山西一带为重污染天气,安徽、山东、湖北空气质量以优良为主;38 h后的过程1发生时,安徽、山东、湖北东部的空气质量变差,且多个城市出现了重度污染,而京津冀地区和山西的空气质量得到改善.对比图 3a和3b不难发现,重污染气团向南发生了移动.图 3c、3d为过程2发生前 (2015年12月30日8:00) 和发生时 (2016年1月1日20:00) PM2.5浓度的空间分布, 从图中可以看出,过程2发生前,河北南部、河南北部、山东大部出现了重污染天气,安徽地区空气质量则以良到轻度污染为主;30 h后的过程2发生时,华北地区的重污染范围扩大到河北北部及辽宁部分地区,而安徽地区的空气质量也有所加重,6个城市出现了重度污染.对比图 3a和3b可以看出,图 3b中空气污染的范围没有明显变化,而是空气污染的程度加重了.图 3e、3f为过程3发生前 (2016年2月7日18:00) 和发生时 (2016年2月8日0:00) PM2.5浓度的空间分布,从图中可以看出,过程3发生前,中国中东部地区空气质量以优良为主,6 h后的过程3发生时,几乎整个中东部地区均发生了中度到重度污染.几个小时内,中东部大部分地区空气质量由优良转为中度到重度污染,排除了污染物区域输送的可能.为得到3次重污染过程发生的具体原因,下面从天气形势、矢量风、温度垂直结构、水汽垂直分布及气团后向轨迹等方面进行分析.
天气形势在宏观上决定了环流形势,与大气污染过程密切相关,站点位置与天气系统的相对位置通常被作为判断大气扩散条件的重要要素之一 (郭虎等,2007; 许万智等,2013).图 4分别给出了3次重污染过程的8:00海平面气压场.从地面天气形势看,过程1正处于一个北方的冷高压不断往东南方向移动的过程中 (图 4a).冷高压影响华北地区前,华北地区逐渐形成了覆盖京津冀、河北、河南大部的重污染带.11日2:00冷高压影响华北地区后,京津冀、河北北部的空气质量好转,为优良,而湖北东部、安徽大部和江苏北部的空气质量转为中度到重度污染,高压南下为污染物输送到合肥地区提供了便利条件.对于过程2,前期 (12月30日) 中国东部大部分地区处于一个大的均压场,水平扩散条件较差,31日在河北南部、山东南部、河南东部、安徽北部形成了一个弱的高压中心 (图 4b),合肥地区位于高压中心附近,等压线稀疏,处于一个近似的均压场,依然不利于污染物水平扩散,因此,均压场控制下的静稳天气为过程2中污染物不断积累创造了有利条件,较长的持续时间更是加剧了过程2的污染强度.过程3合肥地区处于低压前部,等压线密集,近地面气压梯度力大,污染物水平扩散条件较好,污染物的积累可以忽略.
风向、风速对污染物的水平扩散和水平输送影响较大,分析风速风向特征有助于进一步验证过程1和过程2的成因分析.图 5给出了3次重污染过程合肥市各等压面的矢量风.过程1(图 5a) 发生前合肥近地面由偏南风转为偏北风,过程1期间合肥近地面均受偏北风控制,较大的偏北风有利于北方污染物输送到合肥地区.过程2(图 5b) 前期合肥近地面风速较小,甚至出现了静风,较小的近地面风速抑制了污染物的水平扩散能力,使得污染物不断积累,逐渐形成了重度污染;过程2后期近地面风速增大,但受新形成弱高压中心过境的影响,合肥近地面风向较乱,使得污染物在一定范围内徘徊,而没有被清除,这与污染物浓度的振荡变化是一致的;最后在持续偏南风作用下,合肥地区逐渐被洁净的南方气流控制,空气质量有所改善.过程3(图 5c) 期间近合肥近地面为偏西风,水平风速较大,污染物的水平扩散条件较好.
近地面矢量风的变化有助于理解每个重污染过程的水平扩散条件的变化.为了定量分析水平矢量风在每次过程中总的贡献,图 6给出了1000 hPa上各个污染过程中风速、风向的矢量平均结果,其中,填充部分为矢量平均值小于2 m · s-1的区域.从图 6可以看出,过程1(图 6a) 中除皖南山区和大别山区的部分地区平均风速较小外,安徽大部分地区受较强北风控制,有利于北方地区的污染物输送.过程2(图 6b) 中安徽淮河以南地区平均风速较小,水平扩散条件较差,有利于污染的积累.而过程3(图 6c) 期间,整个华东区域均在较强偏西风控制下,有利于污染物的水平扩散.
逆温层对垂直方向的对流有强烈的抑制作用,逆温的存在阻挡了动量传递,同时污染物往往无法通过逆温层向上扩散,而聚集在逆温层下的近地面层,在污染物总量一定的情况下,逆温层的出现减小了环境容量,使得近地面污染物浓度增大.从3次过程中合肥地区温度垂直廓线的时间演变看 (图 7a),过程1中由于冷高压不断南下,10日夜间在800 hPa形成了平流逆温,11日夜间逆温减弱,并于12日消散,此次逆温过程高度较高,对污染物垂直扩散的抑制作用较小,逆温的生消时间分别迟于重污染发生、结束时间也很好地验证了这一点.过程2期间近地面多次出现逆温,逆温层高度较低,对环境容量的影响较大.与过程1不同,过程2中的逆温层持续时间较短,多出现在夜间和凌晨,随着太阳辐射的增强逐渐消散,逆温层的消散增大了环境容量,使得近地面的PM2.5浓度有所减小.过程2中逆温层的生消与PM2.5浓度的日变化趋势有着较好的对应,逆温层消失时,PM2.5浓度降低到重污染阈值以下,逆温层形成时,空气污染又加重到重度污染,因此,逆温层对垂直扩散的抑制作用是过程2形成和持续的主要因素之一.过程3期间近地层处于一个回暖的阶段,垂直扩散条件逐渐增强.
研究表明,干气溶胶粒子置于湿润空气中会发生吸湿增长现象 (刘新罡等,2009; 刘鹏飞,2011).吸湿增长是一个复杂的过程,不同类型气溶胶吸湿增长有较大差别,本文仅定性分析这些重污染过程是否发生了吸湿增长.图 7b给出了合肥市3次重污染过程的垂直相对湿度变化.从图 7b中可以看出,过程1中近地面相对湿度较大,大部分时次相对湿度在80%以上,气溶胶的吸湿增长作用明显,吸湿增长中的物理化学过程不仅增强了气溶胶的消光效果,而且通过相态变化增大了气溶胶的质量浓度,对重污染过程有促进作用.过程2和过程3期间,上层空气的相对湿度较小,上层干冷空气下传使得过程3近地面相对湿度在40%左右,吸湿增长作用不明显,而过程2中近地面相对湿度在60%左右,气溶胶会发生一定程度的吸湿增长.
3.2.6 后向轨迹为了进一步分析不同重污染过程中边界层内气流输送的气溶胶来源,利用轨迹模式HYSPLIT4.8来分析3次重污染过程的后向轨迹,分别选取100、500和1000 m的初始高度代表合肥边界层的不同高度,模拟时长24 h.图 8给出了3次重污染过程的模式模拟结果,可以看出,过程1(图 8a) 近地面的气团主要来自河南、河北一带,边界层中上层气团主要来自山东半岛附近,这些区域前期均有着较高的污染物浓度,气团经过污染物浓度高值区后携带高浓度的污染物影响合肥地区.过程2(图 8b) 各层气团均来自偏北方向,且近地面后向轨迹较短,气团移动速度慢,为污染物的积累创造了有利的气象条件,使得不能及时扩散的污染不断堆积最终形成重污染事件.过程3(图 8c) 受低压中心影响,合肥上空气团均来自西北方向,气团清洁,移动速度较快,有利于污染物扩散,相对湿度较小,不利于颗粒物吸湿增长.
结合以上分析,过程1前期华北地区空气污染较严重,形成了一个庞大的污染源,过程1期间高压南下使得近地面为较强的偏北风,为污染物的南下提供了动力条件,合肥处于污染气体的下风向,受污染物输送影响较大,属于典型的传输型污染.过程2期间合肥地区在等压场控制下,近地面风速较小,水平扩散条件较差,且夜间和早晨的逆温层抑制了污染物的垂直扩散,污染物的长时间积累导致了此次重污染事件,因此,过程2是典型的静稳天气下的污染物积累型.过程3前期没有类似过程1的污染源,不具备传输型污染的先决条件,同时过程3期间近地面风速较大,也不具备积累型污染的气象条件,但过程3依然在较短时间内出现了严重污染事件,因此,过程3属于另外一类 (污染物暴发性排放型),过程3时值春节,全国各地均有燃放烟花爆竹的习俗,烟花爆竹的大量燃放导致污染物浓度急剧增加,进而引发重污染事件,与本文的成因结论一致.对比3个过程的传输指数与PM2.5浓度的变化趋势可以发现:传输型污染的过程1传输指数明显增大但PM2.5浓度急剧增大,污染物积累型的过程2传输指数无明显增大但PM2.5浓度为逐渐增大,污染物暴发性排放型的过程3传输指数无明显增大但PM2.5浓度急剧增大.3个重污染过程中传输指数、PM2.5浓度的变化与其主要污染成因一一对应,与理论结果一致,因此,利用传输指数大小和PM2.5浓度变化趋势对合肥市重污染过程气象成因进行定性分类是可行的.
4 结论 (Conclusions)1) 结合传输指数大小和PM2.5浓度变化趋势可以将不同成因的重污染过程区分开来:对于传输型重污染过程,传输指数明显增大且PM2.5浓度急剧增大; 对于静稳天气下的污染物积累型重污染过程,传输指数无明显增大且PM2.5浓度逐渐增大; 对于污染物暴发性排放型重污染过程,传输指数无明显增大但PM2.5浓度急剧增大.
2) 污染物传输型重污染过程形成的主要原因是北方冷高压南下压迫华北地区的污染空气影响合肥地区,800 hPa高度上的逆温层和近地面较高的相对湿度增大了重污染的强度.
3) 污染物积累型重污染过程形成的主要原因是前期较小的近地面风速和低层的逆温条件使得污染物不断积累,后期多变的近地面风向使得污染物在区域内徘徊,而不能彻底清除.
4) 污染物暴发性排放型重污染过程中污染物浓度急剧升高的主要原因是时值春节,各地燃放烟花爆竹,大量排放的污染物不能及时扩散导致了这次重污染过程.
[${referVo.labelOrder}] | Alain S, Bottenheim J W. 1995. Use of backward trajectories to interpret the 5-year record of PAN and O3 ambient air concentrations at Kejimkujik National Park, Nova Scotia[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 100(D2) : 2867–2881. DOI:10.1029/94JD02951 |
[${referVo.labelOrder}] | 郭虎, 付宗钰, 熊亚军, 等. 2007. 北京一次连续重污染过程的气象条件分析[J]. 气象, 2007, 33(6) : 32–36. DOI:10.7519/j.issn.1000-0526.2007.06.005 |
[${referVo.labelOrder}] | 花丛, 张恒德, 张碧辉. 2016. 2013—2014冬半年北京重污染天气气象传输条件分析及预报指数初建[J]. 气象, 2016, 42(3) : 314–321. DOI:10.7519/j.issn.1000-0526.2016.03.006 |
[${referVo.labelOrder}] | Huang K, Zhuang G, Lin Y, et al. 2011. Typical types and formation mechanisms of haze in an Eastern Asia megacity, Shanghai[J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 12(1) : 105–124. |
[${referVo.labelOrder}] | 黄蕊珠. 2015. 长三角区域大气污染传输与环境承载力研究[D]. 北京: 中国科学院大学 |
[${referVo.labelOrder}] | Watson J G. 2002. Visibility: Science and regulation[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 52(6) : 973–99. |
[${referVo.labelOrder}] | 阚海东. 2012. 《环境空气质量标准》(GB3095-2012) 细颗粒物 (PM2.5) 标准值解读[J]. 中华预防医学杂志, 2012, 46(5) : 396–398. |
[${referVo.labelOrder}] | 刘鹏飞. 2011. 高相对湿度下华北地区气溶胶吸湿性研究[D]. 北京: 北京大学 |
[${referVo.labelOrder}] | 刘新罡, 张远航. 2009. 广州市大气气溶胶散射吸湿增长因子的观测研究[J]. 中国环境科学, 2009, 29(11) : 1128–1133. DOI:10.3321/j.issn:1000-6923.2009.11.002 |
[${referVo.labelOrder}] | 田燕歌, 李亚, 李建生, 等. 2014. PM2.5影响呼吸系统疾病的机制探讨[J]. 中医学报, 2014(12) : 1721–1723. |
[${referVo.labelOrder}] | 王静, 施润和, 李龙, 等. 2015. 上海市一次重雾霾过程的天气特征及成因分析[J]. 环境科学学报, 2015, 35(5) : 1537–1546. |
[${referVo.labelOrder}] | Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R. 2009. TrajStat: GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data[J]. Environmental Modelling & Software, 24(8) : 938–939. |
[${referVo.labelOrder}] | 尉鹏, 任阵海, 王文杰, 等. 2015. 2014年10月中国东部持续重污染天气成因分析[J]. 环境科学研究, 2015, 28(5) : 676–683. |
[${referVo.labelOrder}] | 许万智, 赵凤生. 2013. 北京市秋季大气气溶胶质量浓度谱分布特征的观测研究[J]. 环境科学学报, 2013, 33(8) : 2105–2114. |
[${referVo.labelOrder}] | 王艳琴. 2012. 环境保护部发布HJ633—2012《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行)》[J]. 中国标准导报, 2012(4) : 49–49. |
[${referVo.labelOrder}] | 杨素英, 赵秀勇, 刘宁微. 2010. 北京秋季一次重污染天气过程的成因分析[J]. 气象与环境学报, 2010, 26(5) : 13–16. |
[${referVo.labelOrder}] | 张磊, 金莲姬, 朱彬, 等. 2013. 2011年6-8月平流输送对黄山顶污染物浓度的影响[J]. 中国环境科学, 2013, 33(6) : 969–978. |
[${referVo.labelOrder}] | 张志刚, 高庆先, 韩雪琴, 等. 2004. 中国华北区域城市间污染物输送研究[J]. 环境科学研究, 2004, 17(1) : 14–20. |
[${referVo.labelOrder}] | 赵恒, 王体健, 江飞, 等. 2009. 利用后向轨迹模式研究TRACE-P期间香港大气污染物的来源[J]. 热带气象学报, 2009, 25(2) : 181–186. |