2017, Vol. 37
[PDF全文]
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 中国科学院地理科学与资源研究所资源与环境信息系统国家重点实验室, 北京 100101
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. State Key Lab of Resources and Environment Information System, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101
土壤重金属污染问题是当前国内外研究的热点 (Lee et al., 2006; Mico et al., 2006; Pandey et al., 2016; Roudposhti et al., 2016; He et al., 2013; Li et al., 2014; Liu et al., 2013; Niu et al., 2013; Pan et al., 2016; Wang et al., 2010; 宋伟等，2013; 张小敏等，2014; 曾希柏等，2013; 李晓燕等，2010; 杨刚等，2011; 王冠星等，2014; 苏全龙等，2016; 陈志凡等，2016; 马建华等，2014).尤其在城市化和经济快速发展的背景下，农田的土壤重金属受到发达国家和发展中国家的广泛关注 (Liu et al., 2013; Mireles et al., 2012; Solgi et al., 2016; Wei et al., 2010; Yaylalı Abanuz et al., 2011).过去的几十年，在区域尺度上部分地区农田土壤重金属累积量超出土壤的自然背景值 (Facchinelli et al., 2001)，又因土壤重金属的不可降解和移动特性，农业土壤中的重金属又会转移到地下水、农作物等其他生态系统中，使得其不断富集并通过食物链和水供给危害人体健康的影响越来越突出 (Micó et al., 2006;Sun et al., 2013)，而“镉大米”事件，以及《土壤污染防治行动计划》(简称“土十条”) 的公布更是使得土壤重金属污染成为热点研究.
我国针对土壤重金属污染问题已经进行了大量的研究，但多侧重于对农田 (Wu et al., 2016; Zhang et al., 2016; 张小敏等，2014; 陆安祥等，2007; 2011;陈迪云等，2010)、矿区 (Li et al., 2014; 孙锐等，2011; 涂常青等，2013; 邓超冰等，2009; 郭伟等，2011; 黄兴星等，2012) 或蔬菜基地 (Liu et al., 2016; 郭朝晖等，2008) 中的土壤重金属含量进行统计，重点分析其污染的空间分布 (Zhang et al., 2016; 张小敏等，2014; 方淑波等，2015) 及污染物来源 (Zhi et al., 2016; 李建国等，2014; 穆叶赛尔·吐地等，2013) 等.这些研究大多局限在小尺度领域，多以典型市级行政单元或1个村镇 (Pan et al., 2016) 为基础，或者以典型流域的子流域 (Yi et al., 2011; Zhou et al., 2016; 于云江等，2010) 为基础，或者是在田间试验监测点上 (周航，2010) 的分析研究.近期环保部和国土资源部发布的“全国土壤污染状况调查公报”也仅是笼统地指出全国耕地点位污染超标率为19.4%，缺乏对于南方较大区域集中连片水稻田土壤重金属污染状况的具体评估研究，而且“土十条”的一项重要任务就是开展土壤污染调查，掌握土壤环境质量状况.
因此，本文拟在较大区域尺度上，以湖南、江苏、浙江、福建四省为研究范围，重点以集中连片水稻田为研究对象，判定研究区水稻田土壤Cd元素的非点源污染情况，为水稻农产品安全生产提供支撑；并评估研究区水稻田的土壤重金属 (Hg、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Cd和Ni) 污染现状和空间分布，以及可能的污染源 (矿区影响)，为我国粮食主产区农产品产地环境安全提供依据，同时为决策者在土壤重金属危险预警、管理、污染补救及制定污染政策提供依据.
2 材料与方法 (Materials and methods) 2.1 采样与分析根据湖南、江西、浙江、福建集中连片水稻田分布情况，采用随机采样的方法，于2013—2014年作物收获后，重点对较大型的集中连片的水稻田采样；同时，为降低土壤空间分布差异性的影响，进行多点采样，每个采样单元均为10 m×10 m的正方形，取其中心点和4个顶点的0~20 cm表层土壤，从现场等量均匀混合的样品中选择1.0 kg为该采样点的样品.共计63个采样单元，每个采样单元都用GPS定位 (图 1).
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| 图 1 研究区采样点分布示意图 Fig. 1 Location of sample sites in studied area |
土壤样品在室内风干、研磨、过100目尼龙网筛.样品分析由中国科学院地理科学与资源研究理化分析室测定完成.土壤样品Cd、Cr、Pb、As、Cu、Zn和Ni利用硝酸-高氯酸-氢氟酸消解，Hg利用硫酸-硝酸催化消解.Hg、As采用原子荧光光谱法测定，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni含量采用等离子体质谱法ICP-MS测定.分析过程中所用试剂均为优级纯，用水均为超纯水.同时，加入中国国家标准土壤参比物质 (GSS-1、GSS-4) 进行质量控制，测定值均在允许误差范围内 (＜5%)，分析结果符合质控要求.
矿区 (有色金属、贵金属和黑色金属) 数据主要来自2015年国土资源部中国地质调查局的《支撑服务长江经济带发展地质调查报告》中的现有矿山数据.在空间分析中，借助ArcGIS软件，以研究区中矿区为核心向外建立10个缓冲带 (1 km间隔).同时，运用ArcGIS空间统计功能，对全区不同缓冲区样带重金属含量进行统计分析.
2.2 研究方法本文首先利用ArcGIS10.1中的Geostatistical Analyst模块对样品分析结果进行正态分布统计分析；再通过与省背景值、国家《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 的对比分析，判断土壤样品重金属含量超过标准值和背景值的比例；然后利用单因子评价法和内梅罗指数法分别评价南方四省水稻田土壤重金属污染程度；最后针对矿区对研究区水田土壤重金属含量的影响进行了讨论.
土壤重金属单因子评价的公式 (宋伟等，2013; 郭笑笑等，2011) 如下：
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(1) |
式中，Pi为土壤中单项重金属i的污染指数；Ci为重金属i的实测值 (mg · kg-1)；Si为根据需要选取的重金属i评价标准 (mg · kg-1).当Pi≤1时，表明土壤无重金属i污染；当Pi>1时，表明土壤受到重金属i污染，Pi值越大则污染程度越严重 (宋伟等，2013; 白玲玉等，2010).
内梅罗指数法是人们在评价土壤重金属污染时运用最为广泛的综合指数法，能够全面反映多种重金属对土壤的不同作用，并突出高浓度重金属对环境质量的影响 (郭笑笑等，2011), 其计算公式 (宋伟等，2013; 郭笑笑等，2011) 为：
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(2) |
式中，P综合为土壤重金属综合污染指数，Pimax为最大单项污染指数，Piave单项污染指数平均值.
继《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 颁布外，尽管2016年3月公布了农用地土壤环境质量标准 (3次征求意见稿)，但至今为止还未颁布该标准的正式修订版；同时，也为了使评价结果具有较好的可比性，本文采用我国普遍采用的《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 的二级标准 (表 1) 作为土壤污染单因子评价的重金属评价标准 (Si)，同时，单因子污染指数和内梅罗指数的分级标准亦参照《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)(表 2).
| 表 1 土壤重金属背景值和标准值 Table 1 Soil heavy metal background values and standard values |
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| 表 2 土壤重金属污染程度分级标准 Table 2 Criteria for soil heavy metal pollution |
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2013—2014年湖南、江西、浙江、福建四省水稻田土壤重金属含量的描述性统计结果见表 3.结果表明：不同重金属的变异程度不同，其中，Hg (88.66%)、Cd (86.33%) 和As (75.39%) 变异系数较大，其他重金属变异系数相对较小.这与本次采样点分布范围广、地质背景和成土母质复杂等因素有关.通过正态性检验发现，Cu、Cr、Zn、Ni符合正态分布，Hg和As为对数正态分布，Cd和Pb不呈正态分布.整体而言，Cu、Cd、Zn、Ni、Cr、As、Pb和Hg偏度和峰度系数依次增大.
| 表 3 南方四省水稻田土壤重金属含量统计 Table 3 Statistics of soil heavy metal concentrations in paddy field in four provinces in Southern China |
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从背景值看，本文的背景值采用《中国土壤元素背景值》中规定的背景值 (表 1).因为背景值是不受或者较少受人类活动影响条件下土壤所固有的元素含量水平，高出背景值的即为重金属的累积部分.以此为依据，由表 4可知, 土壤中重金属的累积水平排序为：Pb > Cr > Cu > Hg > Ni > Cd > As > Zn.其中，14.29%、12.70%和4.6%的Pb、Cr和Hg的采样点含量是省背景值的3倍以上，土壤重金属富集程度严重.同时，除Zn外，其他7种重金属含量是背景值2倍以上的比例为4.76%~14.29%，8种重金属含量是背景值1倍以上的比例为28.57%~69.84%，富集比例最大的均是Pb元素，最低的均是As元素, 即土壤重金属Pb累积最大，As累积最小.
| 表 4 表土壤重金属含量超标比例 Table 4 Proportion of soil heavy metal content exceeding the standard value in each province |
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从《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 来看，超出一级标准的样品比例较超出二级标准或三级标准的高.从一级标准值看，超标样品比例较高, 其中，Pb、As、Hg、Cr、Zn、Cu和Ni含量超出一级标准的样点较多，尤其是Pb元素，超标比例达到96.8%，在四省有大量分布；其次是As元素，超标比例为23.8%，主要分布在湖南省；Hg元素超出一级标准的比例为22.2%，大多分布于湖南、江西和福建省；Cr和Cu元素超出一级标准的比例分别为19.0%和15.9%，主要集中在江西和福建省；Zn元素超出一级标准的比例为12.7%，主要分布在浙江省；Ni元素超出一级标准的比例为7.9%，主要分布在湖南省；Cd元素反而不存在污染超标的情况，超标率为0.从二级标准看，超标比例较小，仅少量Hg、As和Ni样品超标，超标比例分别为6.3%、4.8%和7.9%，大多分布在湖南省各地；超出三级标准的只有As一种元素，比例达4.8%，主要分布于湖南省.
总体而言，尽管南方四省至少有30%的土壤重金属有一定的累积，但土壤环境质量总体较好，仅有小于8%的Hg、As和Ni重金属含量超出二级标准，绝大多数土壤重金属含量都在二级标准范围内.
3.3 土壤重金属污染评价尽管研究区水稻田土壤重金属含量超出标准比例较低，但要为后续土壤重金属危险预警、管理和污染补救提供依据，还需掌握采样点的重金属污染程度.从单因子函数评价的结果可以看出 (表 5)：污染等级为5级的土壤重金属比例为0，不存在重度污染；仅有1.59%的Hg污染等级为4级，属中度污染，主要分布在江西省；Hg、As和Ni存在较小比例的轻度污染 (3级)，分别为4.76%、4.76%和7.94%.污染等级为1级属清洁范围的比例最高，8种重金属至少有70%以上属于清洁，尤其是Cd，100%属于清洁范围.
| 表 5 基于单因子的土壤重金属污染评价结果 Table 5 Assessment of soil heavy metal based on the single-factor pollution index |
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研究区采样点多种重金属的污染程度可通过内梅罗指数综合评价获取，结果表明 (图 2), 采样点土壤重金属内梅罗指数在0.24~2.05范围内.污染等级为5级的比例为0；污染等级为4级和3级的比例较小，分别为1.59%和3.18%，分别主要分布在湖南省和江西省；污染等级为1级的比例最大，为76.19%.总体而言，研究区土壤重金属污染污染比例仅为4.77%.
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| 图 2 内梅罗指数评价 Fig. 2 Assessment map based on the multiple Nemerow pollution index |
总体而言，南方四省水稻田土壤环境质量总体较好，但存在少量Hg、As和Ni轻度污染，以及Hg中度污染，说明局部地区水稻田土壤重金属污染较为严重；同时，Ni、Cu、Hg、Pb、Cr、Zn这6种土壤重金属的含量也逐渐向二级标准靠近，未来可能是影响农业生产的危险因素.
3.4 不同省份土壤重金属污染特征分析从单因子方差分析结果可以看出 (表 6)，不同省份水稻田部分土壤重金属含量存在显著差异.福建、江西、湖南和浙江四省的水稻田土壤的Cd、As、. Cu、Zn和Ni含量存在显著性差异 (p < 0.05)，而Hg、Pb和Cr含量差异不显著.
| 表 6 不同省份土壤重金属含量方差分析 (ANOVA) Table 6 Variance analysis of soil heavy metal concentrations in different provinces (ANOVA) |
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将单因子函数评价和内梅罗指数评价结果也按照省区划分，可以看出，不同省份水稻田重金属污染程度不同.南方四省的土壤重金属污染存在一个相同的特点：以一级标准为依据，四省超标率最高的重金属均是Pb，除湖南省超标率为90%外，其他三省100%超标；四省超标率最低的也均是Cd，超标率为0.以二级标准为依据，四省的Cd、Cu、Pb、Cr和Zn都不超标.差异性主要表现在：湖南省Pb、Cr、As、Hg、Cu、Zn、Ni超出一级标准的样品比例依次降低，Hg、Ni、As超出二级标准的样品比例依次降低，As超出三级标准；江西省Pb、As、Hg、Cu、Cr、Cd与Zn超出一级标准的样品比例依次降低，Hg超出二级标准的样品比例依次降低；福建省Pb、Mg、Cu、Cr、Zn、Cd与Ni超出一级标准的样品比例依次降低，其中, Ni有少量样品超出二级标准；浙江省Pb、Zn、Cu、Cd、Cr、Ni超出一级标准的样品比例依次降低，其中, Ni有少量样品超出二级标准.
从单因子函数空间分布 (图 3) 可以看出，江西省水稻田土壤重金属污染级别最严重，存在5.26%的中度污染和5.26%的轻度污染；湖南省水稻田土壤重金属污染种类较多，主要表现为Hg轻度污染、As轻度污染和Ni轻度污染，污染比例分别为9.52%、14.29%和14.29%；福建省和浙江省主要是都存在少量的Ni轻度污染，污染比例分别为10%和7.69%.
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| 图 3 不同省份土壤重金属污染单因子函数空间分布图 Fig. 3 Assessment map based on the single-factor pollution index in different provinces |
从综合指数 (图 4) 可以看出，除湖南和江西土壤重金属存在少量轻度污染外，绝大部分地区都在尚清洁范围内.其中，湖南的污染比例较大，为9.52%，但都属于轻度污染；江西的土壤重金属污染较严重，存在5.26%的中度污染.
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| 图 4 不同省份内梅罗指数空间分布图 Fig. 4 Assessment map based on the multiple Nemerow pollution index |
Cd是环境中毒性最大的土壤重金属之一 (Zhi et al., 2016)，环境保护部和国土资源部联合发布的全国土壤污染状况调查显示，Cd污染物点位超标率为7.0%.本文通过对随机采样的63个集中连片的大型水稻田土壤的Cd含量进行分析，发现Cd点位超标率为0，低于全国调查的结果.尽管约有41.27%的土壤Cd超出背景值，在南方四省都存在较高的累积现象，但在湖南攸县采样点的Cd含量 (0.005~0.106 mg · kg-1)，甚至全部63个采样点的Cd含量 (0.005~0.197 mg · kg-1) 均未超过《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 一级标准 (0.2 mg · kg-1)，更加远离二级标准 (0.3 mg · kg-1)；这虽然与2013年的“镉大米”事件结果相悖，但与事件发生后湖南省环保厅环境监测站监测的涉及100多个断面信息及湘江流域实测数据中Cd含量并未超标的事实相符.而且王腾云等 (2016)也得出稻谷与土壤Cd含量间仅存在弱正相关关系，还有其他因素影响稻谷对Cd的吸收.同时，有报道指出，土壤镉污染主要来自采矿、冶炼行业 (廖爱玲，2015)，而本研究中水稻田采样点距离矿区都较远 (含20 km以外)，对于Cd来说，可能是因为其沸点较低 (765 ℃)，在高温熔炼过程中原矿石中大部分的Cd挥发进入大气，且通过烟气粉尘的沉降污染冶炼厂周边土壤 (孙锐等，2011)；也可能是因为Cd被水体中的悬浮物吸附而随其发生迁移，随时间和水流距离的增大，随悬浮物沉降，富集在底泥或河漫滩沉积物中 (秦文，2008).故Cd沉降污染未发生在采样点范围内，这可能是导致Cd未超标的主要原因之一.
从背景值调查结果看，本研究发现的南方四省至少有30%的土壤重金属有一定的累积或富集的结果与张小敏等 (2014)研究得出的我国农田土壤均遭受不同程度的不同重金属富集的结果相吻合，同时，98.42%的土壤Pb含量超出省背景值的结果与其得出的Pb在全国范围内也均高于各省土壤重金属含量背景值较一致.
| 表 7 其他研究中土壤重金属含量 Table 7 Soil heavy metal content derived from other studies |
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与北京相比，本研究中江西和湖南的Hg、As、Pb、Cr含量处于较高水平，与广州相比，除Cr和Ni外，本研究四省的其他重金属含量均较低.与同期蒋颖等 (2015)收集的湖南省硫铁矿附近11个稻田土壤监测点结果差异较大，其Cd、Cu和Zn含量是本研究土壤重金属含量的2.5倍以上，尤其是Cd超出国家土壤环境质量二级标准10倍多.这种差异主要是因为蒋颖等 (2015)研究的监测点位于被硫铁矿污的染溪流两边的稻田，这些稻田多数都由被污染溪水灌溉.王腾云等 (2016)的研究结果中Pb与Cu含量与本研究比较接近，分别为本研究的110%和109%，Pb超出一级标准值较多.西班牙和希腊等地的Cd含量显著高于本研究，而Pb含量显著低于本研究.
4.2 矿区对水稻田土壤重金属含量影响的初步分析研究表明，矿山开采与冶炼活动会导致矿冶周边严重的重金属污染 (杨刚等，2011; 陈娅娜等，2012; 雷鸣等，2008).重金属主要通过污水、大气和废渣3种途径 (王玲梅等，2009), 直接流入或经由地表水流入表层土壤，或排放的废气扩散后通过大气沉降影响较远的地区或随降雨落到农田中导致土壤中重金属含量剧增 (蒋颖等，2015).
本文通过对南方四省采样点重金属含量及周边矿区 (图 1) 缓冲区和距离梯度分析，发现随着距矿区距离越远 (30 km范围内)，土壤重金属含量呈降低趋势 (图 5).这与邓超冰等 (2009)和胡淼等 (2014)研究得出的随着距矿区的距离增加，以及沿着灌溉渠往下或污染源距离的增加，水田表层土壤受到的污染越来越小，污染指数呈下降趋势的结果一致.
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| 图 5 重金属含量富集的梯度变化 Fig. 5 Gradient of soil heavy metals |
此外，仅有1.59%的土壤Hg为中度污染，4.76%、4.76%和7.94%的土壤Hg、As和Ni为轻度污染，由此可以看出，超出矿区30 km范围的稻田的8种土壤重金属含量波动很大，无明显变化方向，而这可能还与周边的水系有关.以江西省为例，通过对比研究发现，江西省东北部的采样点 (附近水系密集分布) 和南部的采样点 (附近无水系或仅有1条水系) 在同一个矿区缓冲带内，而且都是有色金属矿区，但江西省东北部土壤重金属含量 (Cd 0.196 mg · kg-1、Cu 36.27 mg · kg-1、Zn 59.12 mg · kg-1、Ni 22.21 mg · kg-1、Cr 91.3 mg · kg-1) 远大于江西省南部单一水系或无水系附近的土壤重金属含量 (Cd 0.016 mg · kg-1、Cu 19.91 mg · kg-1、Zn 38.10 mg · kg-1、Ni 11.08 mg · kg-1、Cr 69.33 mg · kg-1)，而这也间接表明了水系的分布会影响到重金属的迁移，通过灌溉或者地表径流使得稻田土壤重金属含量超标.
5 结论 (Conclusions)1) 南方四省集中连片水稻田土壤重金属超出二级标准和三级标准的点位比例较低，尤其Cd的超标率为0，仅有小于8%的采样点Ni、Hg和As超出二级标准.
2) 研究区土壤整体质量较好，采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法的评价结果都是以清洁为主.整体污染点位比例仅为4.77%，其中，约1.59%的土壤Hg为中度污染，4.76%~7.94%的土壤Hg、As和Ni为轻度污染.
3) 不同省份水稻田土壤重金属污染程度不同，其中，重金属点位污染等级最高的是江西省，约有5.26%的Hg为中度污染；重金属污染种类较多的是湖南省，9.52%~14.29%的土壤Hg、As和Ni呈轻度污染；浙江和福建仅存在少量呈轻度重金属污染的点位，比例为1.69%~10.00%.
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