2017, Vol. 37
[PDF全文]
2. 河南省环境监测中心, 郑州 450004;
3. 河南省气象台, 郑州 450003
2. Henan Environmental Superuision Center, Zhengzhou 450004;
3. Henan Meteorological Observatory, Zhengzhou 450003
近年来我国频繁出现的灰霾污染过程，影响范围大，污染程度重，引起国内外的广泛关注 (吴兑等，2014).大气颗粒物是霾形成的主要因素之一，尤其是细颗粒物 (PM2.5) 对可见光有很强的散射和吸收作用，导致能见度下降，通过直接和间接效应影响全球气候变化 (张小曳, 2007；李莉等, 2015)，还容易吸附金属离子等有毒物质, 严重影响大气质量和人体健康 (杨婧，2014).大气污染存在复合型、区域性特征 (王自发等, 2008a)，这是特殊天气背景条件下外来大气污染输送所造成的区域污染现象，对大气颗粒物来源进行解析和防治是全世界面临的重大问题和亟待解决的难点问题.
美国和欧洲于20世纪60年代相继开展了颗粒物来源解析的研究，我国起步于20世纪80年代.经过大量学者的共同努力，发展了以源排放清单、受体模型和扩散模型3大类研究方法为主导的源解析研究体系 (张延君等，2015).其中以因子分析 (factor analysis, FA) 和化学质量平衡 (chemical mass balance, CMB) 法为主的受体模型解析是源解析中最常用的方法 (郑玫等，2014)，可定性识别和定量解析颗粒物的来源、种类及其贡献率大小.但此方法不能明确定位源的地理位置，同时也无法确定二次污染物来源 (Richards et al., 1999).扩散模型法是基于污染源排放清单和大气数值模型，模拟污染物在大气中传输、化学转化和沉降等过程从而估算受体点的污染来源 (Burr et al., 2011).随着高性能计算机的蓬勃发展和多种探测技术的不断完善，大气数值模拟以其科学性强、可弥补观测不足、能对污染物进行定量预报等特点 (房小怡等, 2004) 成为研究大气污染物来源的重要手段之一.Streets等 (2007)基于CMAQ模型，使用brute-force方法 (BMF) 对北京地区的PM2.5、O3来源进行研究，发现奥运场馆附近34%的PM2.5和35%~60%的O3来自于北京以外地区.Burr等 (2011)利用同样的方法研究美国东部大气颗粒物来源，发现生物质燃烧的贡献最高达14%.王自发等 (2006;2008a;2008b) 利用我国自主研发的嵌套网格空气质量预报模式系统 (NAQPMS) 和追踪法模拟了2006年夏季北京及周边O3的区域来源贡献率.安静宇等 (2014)、李莉等 (2015)采用WRF-CAMx模型和细颗粒追踪模块 (PSAT) 对上海重污染过程中PM2.5来源进行解析.陈云波等 (2016)利用相同的技术对北京冬季PM2.5来源进行模拟发现污染越严重，北京受外来区域的影响越大.
需要指出的是，扩散模型法在污染物源解析研究中具有不确定性，主要来自排放源清单的不确定性、模式对二次有机气溶胶模拟机理不完善 (Zheng et al., 2015)、模式分辨率不高 (Baker et al., 2014) 及未考虑气象模式和空气质量模式之间的反馈作用 (Zhang et al., 2014).Wang等 (2014)指出高浓度的PM2.5使北京的地表接受太阳辐射最多降低53%，大气行星边界层 (PBL) 因此更加稳定，从而抑制了污染物的扩散使得PM2.5浓度更高, 气象场与气溶胶的反馈作用不可忽视.NOAA、NCAR等单位联合开发了“在线 (online)”三维区域化学/传输模式WRF/Chem (Weather Research Forecasting/Chemistry)，该模式的气象与化学模块使用相同的格点、时间步长、传输方案和物理方案，避免因差值等造成的误差，二者为同步计算，完全耦合，从而实现太阳辐射、大气动力和气溶胶化学等多过程、多物种的耦合和反馈 (Zhang et al., 2014).Grell等 (2005)利用WRF/Chem进行了27 km水平分辨率的预报并与其它模式的结果进行了对比.结果表明，无论是对O3还是PM2.5，WRF/Chem都有很高的预报准确性.Pablo等 (2011)利用WRF/Chem模型，有效的配合当地政府对一次PM10和PM2.5严重污染的灰霾过程进行防治.总的来说WRF/Chem模式对气溶胶和污染物浓度具有良好的模拟性能 (Ntelekos et al., 2009; Zhang et al., 2009; Forkel et al., 2015).
国内大部分研究利用MM5、WRF等气象模式来驱动区域空气质量模式，未考虑区域空气质量模式与气象模式的双向反馈作用.而且研究多集中在京津冀 (吴其重等, 2012; 花丛等，2016)、珠三角 (樊琦等，2008; 吴兑等，2011) 和长三角地区 (张懿华等，2011；朱佳雷等, 2012; 陈镭等, 2016)，对我国中部地区研究较少.河南省的大气环境问题近几年也呈现出显著的复合型污染态势，其中郑州市2014—2015年冬季更是连续呈现PM2.5超六级的“严重污染”现象，日均浓度最高达494 μg·m-3，超出标准限值6倍以上，大气污染形势十分严峻 (郑海涛等，2016).鉴于此，本文利用WRF/Chem模式，通过设置多组敏感性实验研究河南省内排放和省外输送对河南冬季颗粒物浓度的影响，为制定科学合理的区域污染防治措施提供参考依据.
2 方法与数据 (Methods and data) 2.1 模式系统设置本文模拟采用WRF/Chem 3.4版本，考虑到天气系统移动对污染物输送的影响以及情景模拟的计算量等因素，模式设置采用单层模拟，范围覆盖河南及周边省份.模拟区域的中心经纬度为东经112.95°、北纬34.72°，空间分辨率为6 km，区域网格数320×320，垂直方向为28层，层顶气压设为50 hPa.模拟采用的主要物理和化学方案设置见表 1，气溶胶模块选项为打开，即在模拟中考虑气象场与化学场的双向反馈机制.
| 表 1 数值模拟选取的物理、化学方案设置 Table 1 Physics and chemistry options used for the simulation cases |
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模式系统初始气象场和边界条件采用NCEP/GFS (0.50°×0.50°分辨率) 全球模式12UTC的预报场作为驱动，侧边界条件每6 h更新一次.模式化学场初始边界条件采用模式自带的化学理想廓线，该理想垂直廓线是基于北半球中纬度地区清洁环境条件，由NALROM化学模式生成 (白永清等，2016).由于PM10、PM2.5化学场的初始浓度值为0，为减小Spin-Up时间，化学初始场采用了模式前一日12UTC起报的24 h预报结果，为当日12UTC模式启动提供初始浓度场.人为排放源是基于清华大学提供的2012年亚洲地区0.25°×0.25°污染物排放清单 (Li et al., 2015; 清华大学, 2015)，包含工业、农业、电力、交通和民用5大类排放源，排放清单提供SO2、NOx、CO、NH3、NMVOC、PM10、PM2.5、BC、OC和CO2等多种污染物.
2.2 实验方案设计本研究采用情景模拟的方法 (Streets et al., 2007; Chen et al., 2007; Wang et al., 2008; Xing et al., 2011)，定量研究河南省及周边区域对其颗粒物浓度的贡献率.首先设定基础情景 (S0)，即考虑研究区域内所有污染源排放的情况下进行模拟.在此基础上设置6组情景实验，将河南 (S1)、京津冀 (S2)、山东 (S3)、安徽和江苏 (S4)、湖北 (S5)、山西 (S6)6个区域的人为排放源关闭后进行模拟，计算基准情景与模拟结果的差值即为这一区域的浓度贡献, 计算公式如式 (1)~(2) 所示.
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(1) |
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(2) |
式中，Ci为区域i的污染源对研究区域颗粒物的浓度贡献，C0为基础情境下污染物的模拟浓度, C0-i为区域i人为源零排放的情景下污染物的模拟浓度, Pi为区域i的污染源对研究区域颗粒物浓度贡献百分比.
2.3 模式性能验证模拟时段选取2015年河南省污染较为严重的12月，监测数据为河南省环境监测站提供的该省18个监测站PM2.5和PM10逐小时观测资料.鉴于本文的核心内容是研究周边地区对河南省的污染输送贡献，选取河南省周边6省的代表站点进行检验，分别是石家庄、济南、合肥、武汉、西安、太原.图 1为空气污染监测站点分布图，可见监测站分别位于河南省17个地级市和1个省直辖县级市，基本涵盖了河南省所有地域.根据监测资料显示：研究时段内河南省主要大气污染物为PM10和PM2.5，下文将利用WRF/Chem对这两种颗粒物进行模拟.评估指标采用相关系数 (r)、平均偏差 (MB)、均方根误差 (RMSE) 和平均绝对百分误差 (MAPE)，计算公式见式 (3)~(6).
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| 图 1 河南省观测站点分布图 Fig. 1 The distribution of observation stations in Henan province |
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, P为预报值，O为观测值，N为检验样本数.
图 2为基础情景模拟的4个代表站点PM2.5逐小时浓度与观测对比图.由图 2可知，模式能够较好地反映模拟时段内PM2.5浓度的变化趋势，对发生在12月5—13日、19—24日两次严重的雾霾污染过程都能较好的反映出来.但对于19—24日的特别严重污染，模式模拟的浓度偏低.图 3为PM2.5、PM10逐小时模拟浓度与观测的评估指数柱状图，由图可知，对于PM2.5相关系数而言仅信阳站的相关系数低于0.60，PM2.5逐小时平均相关系数为0.71(表 2)；PM10的相关系数较PM2.5稍低，逐小时平均相关系数为0.68.图 3b为2种颗粒物的模拟与观测浓度的平均偏差，正值表示预报偏高，负值表示预报偏低.安阳、洛阳、济源、三门峡4站的平均偏差较大，其他站点的误差控制在40 μg·m-3以内.安阳、洛阳、濮阳的均方根误差超过60 μg·m-3，其他站点的均方根误差为20~60 μg·m-3.从平均绝对百分误差来看，河南省内仅少数站点误差超过50%，其他站点均在30%左右，PM2.5、PM10平均绝对百分误差分别为35.92%、32.70%.河南省周边6省的代表站点PM2.5和PM10检验评估指标与河南省内相当，武汉与合肥的模拟效果最好.综合4个评估指数来看，WRF/Chem模式对河南省及河南省周边省的代表站PM2.5、PM10浓度模拟比较准确，模拟结果基本能够反映实际颗粒物浓度水平和变化趋势.
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| 图 2 河南省代表站点2015年12月PM2.5浓度观测与模拟对比 Fig. 2 Comparison of simulated and observed hourly PM2.5 concentrations of representative stations in Henan during December 2015 |
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| 图 3 WRF/Chem模拟的PM2.5和PM10逐小时浓度评估指数 Fig. 3 Hourly evaluation indexes of PM2.5 and PM10 concentrations of representative stations |
| 表 2 WRF/Chem模拟河南省颗粒物浓度站点平均检验结果 Table 2 Mean verification results of particulate matter in Henan based on WRF/Chem model |
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根据实况资料显示, 2015年12月河南省大部分地区发生严重雾霾污染，能见度低于1 km.以郑州市为例，结合地面气象要素与高空探测资料对雾霾污染过程进行初步分析.图 4给出了郑州市2015年12月PM2.5浓度、能见度和地面气象因子 (气压、温度、相对湿度和风速) 的逐时变化曲线.由图 4可知，郑州市在12月期间主要发生了2次长持续时间的重污染过程，分别是12月5—13日 (P1)、19—24日 (P2).P1过程中，郑州市能见度从8 km迅速下降至1.5 km左右，7—13日能见度维持在0~4 km, 14日以后，能见度迅速上升.在此过程开始阶段，风速逐渐减小 (0~5 m·s-1)，大多为小于1.5 m·s-1的小风或静风，随着能见度的升高，风速迅速增大.相对湿度较污染过程前后显著上升，平均湿度在80%左右，多个时次达90%以上.温度和气压在此阶段开始的时候小幅上升后下降，此后维持一个较为平稳的低值状态.12月9日12时，郑州市PM2.5浓度达430 μg·m-3，从当日20 h的天气图 (图 5) 可知，河南省处于均压场之内，地面风速多为小风和静风，不利于污染物水平方向的扩散，郑州上空的T-logP图显示其上空850 hPa以上存在一个逆温层，且850 hPa以下的风速较小，不利于颗粒物的垂直方向的扩散；12月14日河南省地面气压梯度较强，主导风向为西北风，风速大约为8 m·s-1，此时能见度迅速上升，雾霾过程结束.P2阶段与P1阶段的地面气象要素变化特征类似，不再赘述.
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| 图 4 2015年12月郑州市能见度、风速、相对湿度、温度、气压的逐小时变化曲线 Fig. 4 Hourly concentration of the concentration of PM2.5, visibility, wind speed, relative humidity, temperature and pressure during December 2015 in Zhengzhou |
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| 图 5 2015年12月9日20时地面天气图 (a) 与郑州上空温度对数压力图 (b) Fig. 5 Weather patterns at the surface level (a) and T-logP over Zhengzhou (b) at 20:00, 9 December 2015 |
综合多种天气要素演变特征可知，在持续均压和较小的地面风速背景下，颗粒物逐渐累积，浓度稳定升高.入夜后温度骤降，相对湿度增大，从而导致大气边界层降低 (曹伟华等，2013)，上空的逆温层不利于污染物的扩散，这些因素共同导致了持续性雾霾天气的产生.下文将根据这两次污染过程定量讨论各区域对河南省PM10和PM2.5的污染贡献率.
3.2 区域污染输送对河南PM2.5和PM10污染贡献率图 6为6组情景模拟的PM2.5月均浓度贡献率分布图，由图可知河南省对本省PM2.5浓度贡献率最大的地区为省西北部，郑州、许昌以及洛阳东等地的贡献率达60%以上, 尤其是郑州达70%以上 (图 6a).以西北部为中心，贡献率向外逐渐降低，新乡、开封、周口、驻马店、洛阳以西等地的贡献率为45%~65%.省内排放对靠近河南省边界城市的PM2.5浓度贡献率较低，对安阳、商丘和三门峡等地的贡献率为30%~40%，对本省PM2.5浓度平均贡献率为54.83%.河南对周边区域同样有污染输送，在以北风为主导的气象条件下，河南省对山东、安徽及湖北省的污染贡献率较大，与河南省交接的地区，污染贡献率最大为40%.由图可知，京津冀地区对河南省北部的PM2.5污染贡献率最大，安阳、鹤壁等地的污染贡献率为33%以上，尤其是对安阳的污染贡献率达42.51%，京津冀地区对河南省PM2.5平均贡献率为11.95%.山东地区对河南省的污染输送集中在东部 (图 6c)，对商丘的污染贡献率为26.41%，对其他地区的污染贡献率相对较小，平均贡献率为7.95%.由图 6d可知，安徽和江苏地区对河南省的污染输送集中在省东部和南部，影响区域较大，平均贡献率为11.68%.湖北省的污染贡献相对于其他省较小，主要对河南省南阳、信阳等地区具有污染贡献，平均贡献率为4.30%.山西省对河南省的污染输送集中在西北部，对焦作的污染贡献率为17.24%，平均贡献率为7.43%.
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| 图 6 不同区域对河南省PM2.5浓度贡献率的空间分布 (a.省内，b.京津冀，c.山东，d.安徽和江苏，e.湖北，f.山西) Fig. 6 Distributions of regional contribution to PM2.5 concentration of Henan province |
图 7为6组情景模拟的PM10月均浓度贡献分布图，从图可知PM10浓度贡献率的空间分布与PM2.5空间分布非常类似，具体分布特征不再赘述.河南对本省PM10平均贡献率为61.32%，大于PM2.5平均贡献率.京津冀、山东、安徽和江苏、湖北和山西等地对河南省的PM10浓度贡献率分别为10.42%、7.00%、10.03%、3.80%、6.89%，小于对应区域对河南PM2.5浓度贡献率.这表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送，PM2.5外来输送率比PM10要高.
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| 图 7 不同区域对河南省PM10浓度贡献率的空间分布 (a.省内，b.京津冀，c.山东，d.安徽和江苏，e.湖北，f.山西) Fig. 7 Distributions of regional contribution to PM10 concentration of Henan province |
从18地市PM2.5、PM10区域输送贡献率 (图 8) 可知，除了三门峡站，6个区域对其他17个监测站点PM2.5、PM10累积输送贡献率均接近于1.这表明研究所选6个区域输送占河南省PM2.5、PM10来源的绝大部分，三门峡位于河南省与陕西省的交界处，颗粒物浓度受陕西省输送贡献率较大，而河南省其他地区受陕西省的污染输送较小.
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| 图 8 区域输送对河南18地市PM2.5(a) 和PM10(b) 区域输送贡献率 Fig. 8 Region-specific contributions to PM2.5(a) and PM10(b) concentrations of 18 stations in Henan in December 2015 |
以上分析表明，冬季 (2015年12月) 影响河南省PM2.5和PM10浓度最主要的因素是本省排放，平均贡献率分别为54.83%、61.32%.污染输送对河南PM2.5和PM10的贡献也占有很大比例，京津冀、山东、安徽和江苏、湖北及山西对PM2.5平均贡献率分别为11.95%、7.95%、11.69%、4.30%、7.40%，对PM10平均贡献率分别为10.42%、7.00%、10.03%、3.80%、6.89%.PM2.5外来输送率比PM10要高，这表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送.
3.3 风场对颗粒物区域输送的影响为了进一步了解风场对颗粒物区域输送的影响过程，挑选郑州、濮阳、商丘3个代表城市，将本地监测的逐小时PM2.5浓度、PM2.5区域污染贡献率与逐6 h风速绘于图 9.由图可知，郑州市在两次污染过程的开始到发展阶段，上空被静风或小风控制，随着污染物逐渐累积，省内污染贡献占主要地位.在第1次污染过程的结束阶段 (12月10日)，郑州上空被大风控制，风向为东北风.污染物浓度逐渐降低，此时位于郑州东北方向的京津冀地区的污染贡献最大.第2次污染过程的结束阶段 (12月24日) 上空盛行西北大风，则位于郑州西北方向的山西污染贡献率最大.可见郑州市长持续时间的污染过程主要由小风和静风控制，此时省内污染排放占主导地位；过程结束时盛行大风，依据风向的不同，京津冀和山西省的污染输送占主导地位.
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| 图 9 郑州、濮阳、商丘的PM2.5逐小时浓度与10 m风矢量 (逐6 h) 的时间序列及6个区域对河南省PM2.5污染贡献率时间序列 Fig. 9 Time series of hourly PM2.5 concentration and wind vectors at 10-m every 6 h (above the horizontal line), six regional contributions of PM2.5 to Henan (under the horizontal line) in Zhengzhou, Puyang and Shangqiu |
参考《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定》(HJ 633-2012) 将PM10和PM2.5各分为3个浓度等级.对于PM10，优良：＜150 μg·m-3，轻度及中度：150、350 μg·m-3，重度和严重：＞350 μg·m-3.对于PM2.5，优良：＜75 μg·m-3，轻度及中度：75、150 μg·m-3，重度和严重：＞150 μg·m-3.图 10为2015年12月代表城市不同污染等级的风场玫瑰图，由图可知郑州市重污染情况下的主导风向为东风，其次为西风.当受东风影响时，颗粒物随风向西移动，遇山脉阻挡后，无法继续西移，便又转向东移，返回原地；当西北风盛行时，由于受到西部太行山脉的阻挡，污染物难以被清除，从而在原地不断积累.
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| 图 10 2015年12月代表城市的PM2.5和PM10 3个浓度等级的风向玫瑰图 (图中数据表示风速频率) Fig. 10 Wind direction frequency distribution of three PM2.5and PM10 levels during December 2015 over the representative cities |
濮阳市位于河南东北部，地处河南、河北、山东3省交汇处，区域污染输送较为复杂.2015年12月濮阳市出现2次重污染过程，第1次污染过程 (12月3—11日) 开始阶段，濮阳市上空被南北交替的小风控制，污染物逐渐累积.盛行北风时，京津冀的污染贡献最大；盛行南风时，河南本省的污染贡献最大.12月10日濮阳上空盛行东北大风，PM2.5浓度逐渐降低，此过程结束.第2次过程 (12月17—24日) 与第1次类似，污染物在静风和小风控制下开始累积，在东北大风控制下污染物浓度迅速降低，过程结束.结合濮阳市风场玫瑰图可见，重污染天气的主导风向为北风和南风，在北风和东北风控制下，京津冀的污染贡献最大；在静风和南风控制下，河南本省的污染贡献率最大.
商丘位于河南、安徽与山东3省的交界处，PM2.5浓度与这3个区域的污染贡献密切相关.由图 9可知，12月1—8日PM2.5浓度上下浮动，变化不大.上空盛行小风时，河南省污染贡献最大，盛行南风时，安徽和江苏的污染贡献最大.8—16日PM2.5浓度较高，主要盛行东北风和北风，山东省的污染贡献率上升.22—25日PM2.5浓度迅速升高，最高达600 μg·m-3，此时盛行北风，山东省的污染贡献率最大.结合风场玫瑰图可知，商丘的重污染天气的主导风向为北风、西北风，此时山东省的污染贡献最大.
PM10的污染过程与PM2.5类似，不再赘述.不同点是PM10省内污染贡献率较PM2.5稍大，这是细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送的原因.综上所述，河南省不同城市的颗粒物来源与地理位置，风速、风向等气象条件密切相关，不能一概而论.
4 结论 (Conclusions)1) WRF/Chem能较好的模拟2015年12月河南省颗粒物浓度变化趋势，PM10和PM2.5逐小时模拟浓度与监测值的月平均相关系数分别为0.68和0.71，绝对误差、均方根误差以及平均绝对百分误差均控制在合理范围内，模型具备模拟河南省大气颗粒物分布特征的能力.
2) 综合多种天气要素演变特征可知，在持续均压和较小的地面风速背景下，颗粒物逐渐累积，浓度稳定升高.入夜后温度骤降，相对湿度增大，导致大气边界层降低，上空的逆温层不利于污染物的扩散，这些因素共同导致了河南省两次持续性雾霾天气产生.
3) 冬季 (2015年12月) 影响河南省PM2.5和PM10浓度最主要的因素是本省排放，平均贡献率分别为54.83%、61.32%.污染输送对河南PM2.5和PM10的贡献也占有很大比例，京津冀、安徽和江苏、山东、山西以及湖北对PM2.5平均贡献率分别为11.95%、11.69%、7.95%、7.40%、4.30%，对PM10平均贡献率分别为10.42%、10.03%、7.00%、6.89%、3.80%.PM2.5外来输送率比PM10要高，这表明细颗粒物比粗颗粒物更易跨区域长距离输送.区域污染来源具有复杂性，改善河南省空气质量是需要整个区域共同面对和解决的问题.
4) 河南省不同城市的颗粒物来源与其地理位置，风向、风速等气象条件密切相关.郑州市重污染天气的主导风向为东风，其次为西风，省内污染贡献最大.濮阳市的重污染天气的主导风向为北风和南风，在北风和东北风控制下，京津冀的污染贡献率最大；在静风和南风控制下，本省的污染贡献率最大.商丘市重污染天气的主导风向为北风、西北风，此时山东省的污染贡献最大.
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