2017, Vol. 37
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2. 安徽省地质调查院, 合肥 230001
2. Anhui Institute of Geological Survey, Hefei 230001
河流沉积物是水环境的重要组成部分, 在未受污染的情况下, 沉积物中重金属的含量主要取决于流域岩石中重金属的丰度 (Chen et al., 2000).通过各种途径进入水环境的重金属, 绝大部分被吸附到悬浮颗粒物中, 并随之进入沉积物 (陈静生, 1983).当水体pH、Eh等条件发生改变时, 沉积物可能释放吸附的污染物, 造成水体的二次污染 (朱圣清等, 2001).因此, 河流沉积物是水体污染物的“源”和“汇”, 同时也是水体污染的指示剂 (文湘华, 1993).河流沉积物成为流域环境的重要自然档案, 研究沉积物中重金属的含量可以有效地判断流域受污染的程度、追踪重金属的来源、评价污染生态风险 (Feng et al., 1990；Garver et al., 1995；Kralj et al., 2016; Marengo et al., 2006；Singh, 2009；Song et al., 2011；蔡观强等, 2006).
江心洲的土壤母质为河流冲积物, 土壤发育历史相对较短, 理化性质受母质的影响较大, 深层土壤因长期处于封闭环境, 其物质成分应更接近于原始沉积物.一定距离内河流上的江心洲, 在没有较大支流汇入的情况下, 其泥沙来源同为上游汇水区, 但由于各个江心洲的形成原因和形成时间不同, 原始沉积物的粒度和物质组成可能存在一定的差异, 对比这些江心洲上土壤重金属分布的差异, 将有助于揭示重金属的成因及其影响因素.前人曾对长江下游单个江心洲的土壤重金属含量分布、成因和生态效应进行了研究 (Huang et al., 2007；Wang et al., 2016；刘久臣等, 2010), 但目前还未见有多个江心洲相对比的研究报道.本文以长江安徽段15个成因和形成时间相异且面积较大的江心洲为研究对象, 通过对比不同的江心洲土壤重金属分布特征, 在污染程度评价的基础上, 对其来源和成因进行了探讨.
2 材料与方法 (Materials and methods) 2.1 研究区概况长江安徽段坐落在由温带至亚热带的季风气候区内, 位于安徽省中南部, 北岸自湖北省段窑、南岸自江西湖口进入安徽段至安徽省马鞍山市 (图 1), 全长约416 km.安徽段入长江的支流主要有皖河、秋浦河、青弋江、裕溪河和水阳江等, 其中青弋江是安徽省境内, 也是长江下游最大的一条支流, 其长度为275 km, 流域面积8178 km2.沿江地区地处扬子地台北缘, 矿产资源十分丰富, 种类繁多, 主要有铜铁硫金银铅锌等内生金属矿产、矿床、矿点1900余处, 其中, 矿产地690处, 是长江中下游铁铜硫金成矿带的重要组成部分.长江两岸是安徽省人口最稠密、经济最发达的地区之一, 尤其是与有色金属开采、加工和冶炼有关的工业, 多分布于沿江一带.
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| 图 1 研究区位及主要矿产地分布示意图 Fig. 1 Location of study area and distribution of main mineral and production sites |
长江安徽段是长江中下游典型分汊河型的组成部分, 江心洲十分发育, 许多江心洲已经形成一定规模.江心洲的河道外形主要分为顺直分汊型、微弯分汊型、鹅头分汊型3类 (中国科学院地理研究所等, 1985).安徽段江心洲概况如表 1所示.目前这些江心洲以农业利用为主, 棉花种植占耕地面积的60%左右, 是长江中下游的主要产棉区.部分江心洲还有面积较大的芦苇等植物为主的湿地.
| 表 1 长江安徽段主要江心洲概况 Table 1 Profile of major alluvial islands in Anhui section of Yangtze River |
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采用网格法在长江安徽段面积较大的江心洲上采集表层 (0~20 cm) 和深层 (150~180 cm) 土壤样品.依表层土壤采样密度为每1 km2 1个采样点, 相邻4 km2的样品组合成一个分析样.深层土壤采样密度为每4 km2 1个采样点, 相邻16 km2的样品组成一个分析样.累计获取表层组合样品207件, 深层组合样品43件.其中, 在面积比较大的张家洲有表层样品34件, 本文讨论的其它江心洲, 其表层土壤样品数均不少于6件.
土壤SiO2、Al2O3、K2O、Na2O、CaO、MgO、Fe2O3、Mn、S和N含量采用X射线荧光法 (XRF) 测定.Cd、Hg、Cu、Pb、Zn、As、Cr和Ni在样品经混酸 (HNO3-HF) 于140 ℃电热板上持续加热消解后, 采用AAS或ICP-MS法测定, 有机碳 (OrgC) 和pH的测定分别采用重铬酸钾容量法和玻璃电极法.分析过程中插入土壤标准物质 (GSS2、GSS4、GSS6), 测定上述项目, 根据测定结果计算分析结果的准确度和精密度, 其合格率均为100%.
2.3 数据处理采用SPSS软件对土壤性质和重金属元素含量进行因子分析, 以确定重金属元素含量与其它土壤理化性质的关系.采用ArcGIS地统计分析模块的反距离权重 (IDW) 对土壤重金属元素含量和因子得分值进行空间插值, 探讨其空间分布特征.
参照Müller (1969)和姚志刚等 (2006)的方法计算了各元素的地累积指数法 (Index of Geo-accumulation) 并进行了级别划分, 用以评价土壤重金属元素的污染程度.Igeo为地累积指数.根据Igeo值将污染等级分为1~7级, 对应的污染程度为无污染至严重污染.
3 结果与分析 (Results and analysis) 3.1 江心洲土壤重金属含量总体分布特征长江安徽段江心洲土壤重金属含量的统计特征见表 2.与长江沉积物背景值相比, 除Pb含量较低, Cr含量接近外, 研究区表层和深层土壤重金属元素含量均普遍偏高.其中, 表层土壤中Cd和Hg、Cu含量平均值分别为0.56、0.098和47.5 mg·kg-1, 尤其是Cd在表、深层土壤的平均含量分别是背景值的9.3和4.0倍.与深层土壤比较, 表层土壤中Cd、Hg、Pb、Cu和Zn等元素平均含量明显富集, 分别是深层土壤的2.33、1.67、1.35、1.48和1.43倍, 以Cd和Hg在地表的相对富集最为强烈.与长江下游八卦洲、杨中和崇明岛3个面积较大的江心洲表层土壤平均含量相比, 除Ni含量接近、Hg含量较低外, 研究区表层土壤重金属平均含量均较高.
| 表 2 重金属含量的统计特征 Table 2 Descriptive characteristics of heavy metal contents |
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表层土壤中, Hg的变异系数最大, 达74.7%, 属强变异性, 其次是Cd, 变异系数达47.7%, Cu、Pb的变异系数均在25%以上, 表明Hg、Cd、Cu、Pb空间分异较大.Cr、Ni变异系数均小于20%, 在各江心洲之间含量差别不大.所有元素在表层土壤中的变异系数均大于深层土壤, 说明在沉积物来源、成土过程和人为等因素的作用下, 这些元素含量的分异呈增加趋势, 母质因素的影响逐渐降低.
与我国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995) 标准值相比, 研究区表层土壤中Cu、Pb、Zn、As、Hg等重金属平均含量均在土壤二级标准限值内, 但分别有44%和8%的样品Cd含量超出了二级和三级标准.以长江沉积物背景值作为基线值计算得到地累积指数并进行分级, 各重金属污染程度由高到低分别为Cd>Hg>Cu>Zn>As>Pb, 其中污染程度最高的为Cd, 表现为93.7%的样品Cd污染达到了中度和重度的级别.Hg的Igeo介于-1.36~4.77之间, 多数为偏中度 (60.8%) 和轻度污染 (31.9%), 个别样点达到重污染水平.Cu的Igeo介于-0.98~1.92之间, 偏中度和轻度污染分别占62.8%和35.7%.而Pb、Zn和As污染程度较低或为无污染.
3.2 不同江心洲土壤重金属含量差异不同江心洲之间的土壤重金属含量分布有明显差异.如图 2所示, 表层土壤中Cu、Pb、Zn、As等重金属在凤凰洲的含量明显高于其它洲, 且变异系数较低；凤凰洲、张家洲、铁锚洲、黑沙洲以及泰兴洲表层土壤中Cu含量明显偏高；三号洲、凤凰洲、老洲和泰兴洲土壤中Cd含量高于其它洲, 而官洲、新洲、马鞍山江心洲, 尤其是铁锚洲土壤中Hg元素含量空间分异显著 (变异系数均大于50%).
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| 图 2 不同江心洲表层土壤重金属元素分布箱式图 Fig. 2 Box plots of heavy metals in surface soil from different alluvial islands |
土壤重金属含量在各江心洲内的空间分布也具有不同特征.在以南冲北淤为主的三号洲和长生洲, 江心洲北部Cu、Pb、Zn、As和Cd等重金属含量高于南部, 说明长江重金属的输送能力呈现增加的趋势.在崩岸冲刷严重的黑沙洲以及马鞍山江心洲, 洲左缘重金属含量偏低, 这一分布规律与前人在崇明岛的研究结果一致 (许世远等, 1997), 反映了水动力作用对重金属空间分布格局的控制, 即水动力条件弱的淤长部位伴随着细颗粒泥沙的大量堆积, Cu、Pb、Zn和As等重金属明显趋于富集.Pb、Zn、As的空间分布与Cu相似.
江心洲不同部位的土壤重金属含量分布与江心洲的发育演变过程有一定联系.在不稳定的凤凰洲, Cu、Pb、Zn、As和Hg等重金属元素变异性小且含量均显著偏高 (图 3)；在洲缘处于淤长中的张家洲, 总体上在形成较早的洲中央, 土壤重金属含量较低且分布均匀.而在近期形成的洲缘部位, 土壤中重金属的含量显著较高, 如在凤凰洲以及张家洲洲缘的一些采样点, Cd含量均大于0.6 mg·kg-1, 超出了国家土壤环境质量二级标准.凤凰洲、张家洲洲缘大都不稳定, 近期高水位期间除了直接的沉积, 土壤中的粘土矿物和有机物质等从江水中吸附重金属可能也是导致其含量增加的更重要原因.
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| 图 3 长江安徽段主要江心洲表层土壤Cu、Cd含量分布 Fig. 3 Distributions of Cu and Cd in surface soil from major alluvial islands in Anhui section of Yangtze River |
长江安徽段江心洲表层土壤常量和微量元素的Pearson相关系数见表 3.除Hg外, 重金属元素与常量元素之间往往有显著的相关关系, 如Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、As、Cd与SiO2的相关系数在-0.7~-0.86之间, Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、As与Al2O3的相关系数在0.47~ 0.86之间.重金属元素之间, Cu、Pb、Zn和As间相关系数较大, 相关系数介于0.85(As-Cu) 和0.96(Pb-Zn), 可以推测Cu、Pb、Zn、As等重金属具有相似的富集途径.Hg与Cu、Pb、Zn、As和Cd相关系数较小 (r < 0.29), Cd与Cu、Pb、Zn、As之间的相关系数在0.61~0.76, 与S、CaO呈中等相关, 表明Hg、Cd与Cu、Pb、Zn、As的来源存在一定差异.
| 表 3 表层土壤组分皮尔逊 (Pearson) 相关系数 (n=207) Table 3 Pearson correlation coefficients for elements and environmental parameters in topsoil (n=207) |
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为了进一步探讨研究区元素来源和控制分布的因素, 对沉积物的pH、有机质、部分常量和重金属元素含量等指标进行因子分析, 得到特征值大于1的3个主因子, 其方差贡献累加值为83.7%.经旋转得到因子载荷矩阵 (表 4).
| 表 4 表层土壤因子分析结果 Table 4 Results of factor analysis for heavy metals and their chemical properties in topsoil |
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因子1的方差贡献率为40.3%, 因子载荷较高的指标为K、Fe、Al、Ni和Cr, 中等载荷的指标为Mn、Cu、Zn、As、Pb、Si和OrgC.除Zn外, 这一顺序与前人所列微量元素在土壤粘粒部分的相对分布指数基本一致 (Kabata Pendias et al., 2007).江心洲土壤发育历史较短, 很大程度上继承了河流沉积物的特性.Al、Fe和OrgC在沉积物中的分布主要受到沉积物粒径分布的控制 (Birch et al., 2002), 通常集中分布在细颗粒的部分里.由此可推断, 因子1代表了土壤粒度差异的影响, 该因子中Cu、Pb、Zn、As与Si、Al、Fe和OrgC的组合, 说明粒径效应对重金属元素富集的影响.由因子得分图 (图 4) 可见, 因子1的高值区主要集中在凤凰洲、张家洲、长生洲北缘以及黑沙洲右缘, 这可能与水动力作用造成的细颗粒物质分布相对集中有关.
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| 图 4 因子1和因子2得分分布图 Fig. 4 Spatial distributions of scores for factor 1 and factor 2 |
因子2的方差贡献率为28.4%, 因子载荷较高的指标为Ca、Cd、Mg、Si、Pb、Zn和As, 中等载荷的指标为Cu、Mn和S.Cd在自然界中主要的存在形态是氢氧化物结合态、碳酸盐态、硫化物结合态以及有机结合态 (陈满怀, 2010).相关分析结果表明, 土壤Cd与CaO、S呈显著正相关, 相关系数分别为0.61(Cd-CaO) 和0.47(Cd-S)(表 3和图 5), 说明镉与硫和氧化钙可能有成因上的联系.S是燃煤排放的标识元素 (骆永明, 2012), 大气沉降是地表系统获得硫的重要途径之一.研究区Cd一部分来源可能与沿江两岸分布的热电厂有关, 燃煤过程排放的Cd通过大气沉降输入江心洲土壤之中.
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| 图 5 Cd与CaO、S含量关系图 Fig. 5 Scatter diagram of correlations between Cd and CaO, Cd and S |
钙的大量存在使土壤处于中性或碱性环境, 土壤中吸附重金属的主要载体如有机质、氢氧化物等会与重金属离子结合得更加牢固, 从而有利于Cd的固定 (Wang et al., 2012；何哲祥等, 2016).而碳酸钙等含钙矿物的晶体表面对包括Cd在内的重金属元素也有着重要的控制作用, 因而其富集在一定程度上影响镉在环境中的行为 (Reeder, 1996).安徽段江心洲表层土壤CaO的平均含量为4.48%, 而安徽省表层土壤CaO的平均含量为1.68%(中国环境监测总站, 1990).由因子得分图 (图 4) 可见, 因子2的元素组合高值区主要集中在三号洲、凤凰洲、老洲、张家洲洲缘以及泰兴洲, 这些洲附近的沿江两岸均分布有热电厂 (图 1).因此, 因子2主要代表了含钙矿物对Cd等重金属元素的固定, 以及受燃煤影响的大气沉降输入等对重金属富集的影响.
因子1和因子2的方差贡献共占总方差贡献的68.7%, 基本包含了原始变量的大部分信息.从表 4可以看出, Cu、Pb、Zn、As等重金属受因子1和因子2共同支配, 表明研究区表层土壤重金属主要受粒度控制, 并叠加大气输入等的影响.
因子3方差贡献率为15.0%, 载荷值较高的指标为S、OrgC、N和pH, 重金属元素中载荷稍高的为Hg (0.32), 其它重金属元素的载荷值均低于0.25.可见因子3主要代表了成土过程中的有机质积累, 但这一因子与重金属富集的关系较小.
参照王成等 (2015)的方法, 利用因子得分-多元回归法 (PCS-MLR) 量化了江心洲土壤中不同来源重金属的贡献.其方法是在上述因子分析的基础上, 用旋转因子得分减去自然零点, 算出各旋转因子的绝对因子得分 (APCS), 将某一元素的含量的标准分数与各主成分因子的APCS进行回归分析, 得到回归方程, 再由回归方程判定影响显著水平和各主成分因子对该元素含量的贡献率.长江安徽段江心洲PCS-MLR法的分析结果如表 5和图 6所示, 每种重金属回归模型所对应的决定系数均在0.9以上, 说明回归模型拟合程度较高.总体上, 土壤粒度影响了大部分的重金属元素.
| 表 5 土壤因子得分-多元回归法 (PCL-MLR) 分析 Table 5 Analysis of PCS-MLR on the contents of heavy metals in topsoil |
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| 图 6 表层土壤重金属来源 (端元影响) 比例构成 Fig. 6 Mean source contributions to heavy metals in topsoil |
土壤粒度端元 (F1) 对研究区土壤Ni、Cu、Pb、Zn、As和Cd的贡献率均超过70%, 说明粒度效应是影响研究区土壤重金属分布的主要因素.粒度的影响主要表现在2个方面, 一是自然成因的重金属主要存在于沉积物和土壤的细粒级部分, 在没有人为影响的情况下, 沉积物和土壤质地越细则其重金属含量越高 (Suh et al., 2005；Zhang et al., 2002).另一方面, 细颗粒部分主要由粘土矿物和有机物质组成, 其对重金属元素的吸附交换能力较强, 能够更多地“捕获”水体中的重金属, 从而成为较强的“汇”(Du Laing et al., 2009；Miller et al., 2007；Santschi, 1988).江心洲露出水面的部分, 在长江高水位期间表层土壤时常处于淹没状态, 因而仍能发挥“汇”的功能, 富集上游汇水区各种自然和人为来源的重金属.上游人为的重金属来源, 除了沿江城市的排放, 还有来自安徽段长江支流的输出.安徽段长江支流的流域面积较小, 输入的泥沙量有限, 但重金属的输出不容忽视.如池州的秋浦河在长江安徽段主要支流中重金属元素输出量最大, 铜陵的顺安河流域是长江安徽段重金属污染最严重的地区 (赵传冬等, 2008).长江安徽段江心洲表层土壤重金属含量普遍高于八卦洲、杨中和崇明岛等下游的江心洲, 也应与此有关.
F2对Pb、Zn、As和Cd贡献率相对较小 ( < 6%), 但F2因子即钙以及受燃煤影响的大气沉降输入对上述重金属的影响已达到显著性水平.
F3和F1对Hg的贡献率分别为57.8%和36.1%, 表明Hg主要以有机结合态存在, 土壤中有机物质的含量和成分的变化是决定Hg分布的主要控制因子, 这与前人的研究结果相一致 (Roulet et al., 2001).
4 结论 (Conclusions)1) 长江安徽段江心洲表层土壤中重金属元素有不同程度的富集, 表层土壤中Cd、Hg、Pb、Cu和Zn等元素平均含量分别是深层的2.33、1.67、1.35、1.48和1.43倍.以长江沉积物背景值作为基线值进行的地累积指数评价结果表明, 研究区土壤重金属富集程度为Cd>Hg>Cu>Zn>As>Pb.不同江心洲之间以及同一江心洲内部土壤重金属含量的差异, 主要与江心洲的成因及其发育演变过程有关, 近期淤长的部分, 土壤重金属元素含量相对较高.
2) 因子分析和相关分析表明, 长江安徽段江心洲表层土壤中的重金属元素来源的绝大部分信息可由3个因子来反映, 重金属的富集主要为细颗粒物质的粒径效应、含钙矿物对Cd等元素的固定, 以及受燃煤影响的大气沉降输入.利用因子得分-多元回归法量化了江心洲土壤中不同来源重金属的贡献, 土壤粒度端元对研究区土壤Ni、Cu、Pb、Zn、As、Cd的贡献率均超过70%.
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