2017, Vol. 37
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近年来, 随着城市化和工业化的迅速发展, 霾问题已经成为影响区域经济发展和城市环境的重要因素.上海市作为华东地区中纬度沿海城市之一, 冬季经常出现近地逆温层, 且伴随着高相对湿度、低风速及较低的温度, 加速了地区大气颗粒物的积聚, 使得颗粒物浓度升高 (龙时磊, 2014).近几年来发生在上海地区的霾事件有着强度强、持续时间长、发生范围广等一系列显著的特点 (张人禾等, 2014), 对人们的生产生活产生了重大的影响.
霾治理中受到内源影响的同时, 外源贡献也起着重要的作用.Li等 (2008)通过大气化学输送模式模拟认为泰山周边的污染物经过光化学转化后进行的输送, 是造成泰山臭氧污染高发事件的重要原因.周业晶等 (2015)使用集对分析方法求出各站点污染物内源、外源的贡献比例, 说明了大气颗粒物外源对霾发生有一定影响.因此，一些学者 (Wang et al., 2015；Yuan et al., 2015) 开始通过分析气团后向轨迹来定性或定量研究一个地区大气颗粒物外源的传输特征, 如Wang等 (2015)使用后向轨迹气团分别显示2013年3个污染事件期间到达上海的气团状况；Yuan等 (2015)用后向轨迹观察2011年7月内12次的气团到达黄河三角洲的逐日轨迹路径, 从而探索目标地区可能存在的污染源区.在此基础上多位学者 (王茜, 2013；Wang et al., 2015；王珏等, 2015；Zhao et al., 2015；Dimitriou et al., 2016；沈学勇等, 2016；赵倩彪等, 2014) 利用潜在源贡献因子法 (PSCF-Potential Source Contribution Function) 和浓度权重轨迹分析法 (CWT-Concentration-weighted Trajectory) 来分析影响目标地区污染物浓度的源区贡献及差异.Xu等 (2010)使用PSCF模型判断温莎大学监测得到的TGM (total gaseous mercury) 在4个季节主要贡献范围分别所在区域.为探究2005—2010年北京PM2.5潜在贡献源区, Wang等 (2015)分别对4个季节进行了讨论.Wang等 (2006)通过2001—2003年春季到达西安的PM10的后向轨迹研究北京与西安潜在源区的差异性.李莉等 (2015)对2013年12月全月的后向轨迹进行聚类, 并利用PSCF和CWT研究了上海市2013年12月中4次重大污染过程PM10的外源输送特征.通过综合沙尘天气相对多年和少年中春季到达兰州地区的气团轨迹, 刘娜等 (2012)确定了对兰州市PM10质量浓度贡献较大的输送路径.对潜在污染颗粒物外来源展开的研究, 不仅可以为改善城市大气环境及周边地区生态环境提供科学依据, 同时也可为开展其他类似研究积累相关经验 (刘娜等, 2012).
上述研究多为针对某次重大污染事件或季节性某对象的浓度值进行后向轨迹的分析, 对于多年严重污染期间后向气团轨迹的综合聚类分析和探究鲜有涉及, 尤其是多次重霾污染事件的综合潜在源贡献分析的研究较少.且对于后向轨迹的潜在源贡献及浓度权重轨迹分析上采用PM2.5质量浓度值进行观测的频率较少.本次研究选取上海2013—2015年3年污染等级占比最高的月份的气团轨迹进行聚类, 对照同期全国PM2.5的空间分布情况, 分析3年12月份到达上海市的气团轨迹及对应区域污染情况.在此基础上, 选取了3年期间12次重大霾事件, 应用潜在源区贡献因子 (PSCF) 和浓度权重轨迹 (CWT) 进行综合分析, 探究上海地区霾事件发生的整体传输方向和潜在源区, 以期为其他研究工作和政策的开展提供有效的依据.
2 数据与方法 (Data and methods) 2.1 数据来源本研究所用上海市PM2.5质量浓度数据来自上海市环境监测中心 (http://www.semc.com.cn/home/index.aspx) 的10个PM2.5环境空气质量监测国控点实时监测数据, 分别为普陀监测站、杨浦四漂、卢湾师专附小、青浦淀山湖 (对照点, 不参与全市整体空气质量水平评价)、虹口凉城、静安监测站、徐汇上师大、浦东川沙、浦东张江、浦东监测站.全国PM2.5质量浓度数据来自各省份空气质量检测站所测数据.所用全国PM2.5质量浓度数据均来自于中国环境监测总站 (http://www.cnemc.cn/).
2.2 轨迹聚类分析HYSPLIT—Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, 即拉格朗日混合单粒子轨道模型, 用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹.该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为完整的输送、扩散和沉降模式, 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中 (Xu et al., 2010；Wang et al., 2006；李莉等, 2015；刘娜等, 2012；Draxler et al., 1998；赵恒等, 2009；Wang et al., 2009；王郭臣等, 2014；王爱平等, 2014).本次研究利用美国国家海洋和大气管理局开发的HYSPLIT轨迹模式 (http://www.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php), 结合美国环境预报中心和国家大气研究中心联合执行的全球再分析资料 (Yuan et al., 2015), 计算到达上海市 (121.48°E, 31.22°N) 起始点高度为500 m的72 h (Xu et al., 2010；Liu et al., 2016) 后向轨迹.500 m高度的风场既能减少地面摩擦对于气流轨迹的影响, 又能较准确地反映近地层的气团输送特征, 研究过程中轨迹计算的起始点高度设定为500 m (赵恒等, 2009；Gao et al., 1996).PM2.5体积小、质量轻, 在大气中滞留时间长, 可以被大气环流输送到很远的地方, 其对环境的影响范围和对人体健康的危害程度比PM10和TSP更大、更严重, 本研究使用PM2.5进行潜在源区贡献及浓度权重轨迹的分析.后向轨迹每天计算24个时次 (00:00—23:00, 北京时间), 根据每条轨迹对应的PM2.5质量浓度判断不同潜在源区对上海霾天气贡献程度.
聚类分析基本原理是根据样本自身的属性, 用数学方法按照某种相似性或差异性指标, 定量地确定样本之间的亲属关系, 并按这种关系进行聚类.应用TrajStat (Wang et al., 2009) 软件提供的聚类分析工具, 根据轨迹间的空间相似程度, 进行轨迹聚类, 并据此分析上海PM2.5的主要源区方向.每条轨迹单独作为一类开始, N条轨迹代表N类.使用离差平方和法 (Ward′s Method), 每次选择欧氏距离平方和增加最小的2个小类并为一类, 经过N-1次合并, 可以把全部对象归为一类.各轨迹间距离根据欧氏距离式 (1) 得到.
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(1) |
式中, 轨迹1、2是由数量相同的n个节点组成, X1(i)、Y1(i) 代表轨迹1第i个节点上的经度和纬度, X2(i)、Y2(i) 代表轨迹2第i个节点上的经度和纬度.轨迹间距离为两轨迹每个对应节点距离平方的总和.
2.3 潜在源贡献因子分析潜在源贡献因子 (PSCF) 算法, 是一种基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源可能方位的方法 (王茜, 2013；Wang et al., 2015；Dimitriou et al., 2016；Xu et al., 2010；Wang et al., 2006；李莉等, 2015；刘娜等, 2012；Gao et al., 1996).该方法对污染因子设定阈值, 当轨迹上的点对应的要素值高于阈值时, 认为该轨迹点为污染轨迹.PSCF值是所选研究区域内经过网格 (i, j) 的污染轨迹数mij与经过该点的所有轨迹数nij的比值, 如式 (2) 所式.
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(2) |
PSCF的值越大, 表明该网格对应的区域对上海污染性颗粒物浓度的影响也越大.
利用此方法, 可以对影响研究区空气质量的潜在污染源进行确认.为了便于研究不同地区潜在源贡献和确定各潜在源贡献的大小, 将研究区域内 (105°~125°E, 27°~46°N) 气流轨迹所涉及的区域网格化, 分成0.3°×0.3°的水平网格, 阈值设定为150 μg·m-3.计算研究区各网格内经过的气流轨迹条数和浓度超过阈值的污染轨迹条数, 以此计算PM2.5质量浓度超过150 μg·m-3污染事件的发生概率.
由于PSCF是一种条件概率, 当各网格内气流滞留时间较短时, PSCF至会出现较大波动, 出现误差较大的情况 (王茜, 2013).nij偏小则会存在较大的不确定性, 为此, 相关学者 (Xu et al., 2010；Wang et al., 2006；李莉等, 2015；Draxler et al., 1998；王郭臣等, 2014；王爱平等, 2014；Liu et al., 2016；范玉洁等, 2014) 引进权重函数Wij.当nij小于研究区域每个网格内平均轨迹端点数的3倍时, 需要引进Wij来降低不确定性.本次研究参考Wang等 (2006)和王郭臣等 (2014)对于权重的定义, 具体如式 (3)~(4) 所示.
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(3) |
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(4) |
浓度权重轨迹分析法 (CWT) 是一种计算潜在源区气流轨迹权重浓度, 反映不同轨迹的污染程度的方法 (Zhao et al., 2015；沈学勇等, 2016；赵倩彪等, 2014；李莉等, 2015；刘娜等, 2012；王郭臣等, 2014；王爱平等, 2014).由于PSCF反映的是某网格中污染轨迹所占比例, 当PSCF值相同时, 无法区分值相同网格对受点影响程度大小, 为此进一步采用浓度权重轨迹分析法计算气流轨迹的污染权重浓度, 用于反映潜在源区的污染程度.计算公式如式 (5) 所示.
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(5) |
式中, Cij是网格ij上的平均权重浓度；k 是轨迹编号；Ck是轨迹k经过网格ij时对应的上海PM2.5质量浓度；τijk是轨迹k在网格ij停留的时间.因此，CWT算法相当于对PSCF所得各条轨迹进行基于浓度标准的筛选, 通常也对其增加权重以降低不确定性因素, 本研究采用与PSCF分析法相同的权重函数Wij.
3 结果与讨论 (Results and discussion)表 1为环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行)(HJ633—2012) 定义的中国24 h污染等级标准 (http://www.gov.cn/zwgk/2012-03/02/content_2081374.htm).统计得出2013—2015年上海每月各污染等级天数及其频率, 结果如图 1所示.
| 表 1 中国PM2.5浓度标准对照表 Table 1 PM2.5 concentration standard in China |
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| 图 1 2013—2015年上海市各月PM2.5发生频率分布堆积图 (a) 和等级优良频率 (b) Fig. 1 Monthly statistics of the proportion of days with different PM2.5 pollution levels (a) and fractions of days with PM2.5 lower than 75 μg·m-3 (b) in Shanghai, 2013—2015 |
从图 1a可以发现, 上海市2013—2015年3年时间内PM2.5等级达优 (PM2.5浓度小于35 μg·m-3) 频率最高的为9月, 4—10月未污染的频率占到80%以上, 8月、9月、10月3个月没有出现过中度等级以上的污染天气.全年12个月份中, 11月、12月、1月、2月是空气质量相对较差的几个月份, 其中12月份相对更加严重, 出现了多次严重污染 (PM2.5日平均浓度大于250 μg·m-3).1月份和12月份空气质量等级达到轻度污染等级以上的天数频率均超过50%, 空气质量等级达到中度污染等级以上的天数频率均超过20%.此外, 从图 1b可以直观地对每年空气质量优良率的变动情况进行分析, 除2014年5月出现了较剧烈的波动外, 上海地区空气质量整体呈现夏季最优, 春秋季次之, 冬季最差的情况, 折线图形成明显的倒“U”型.
由上述分析可以判断, 上海地区霾的主要发生时间在冬季.因为霾的形成需要稳定的空气团, 大多数霾是由于逆温现象导致的, 即地面上空的大气结构出现气温随高度增加而升高的反常现象, 大气水平与垂直方向交换能力减弱.冬季高空稳定的大气环流形势, 地面高压均压场的持续控制, 近地面的逆温层, 较低的大气边界层高度、持续的静小风和垂直方向上下沉气流的主导作用为上海地区霾天气提供了可能的污染条件 (邓君俊, 2011).
因此, 本次研究选取了2013—2015年污染较为严重的12月, 对在此期间到达上海的后向气团轨迹进行聚类分析, 并综合了12次重霾污染事件, 对综合污染事件的潜在源区进行分析从而探讨上海地区PM2.5的跨区域传输特征.
3.1 上海市12月份后向轨迹聚类分析根据Hysplit模型, 以500 m为计算起始高度, 收集了2013、2014、2015年3年间每年12月份到达上海城区 (受点为31.22°N, 121.48°E) 的72 h后向轨迹, 共计2172条.通过Ward′s Method聚类方法分析得到的6类聚类轨迹如图 2所示, 聚类后的轨迹路径编号及其所占总轨迹的比重也分别在图 2中给出.比重越大, 说明该方向上输送的气团内颗粒物对上海地区影响越大.此外, 使用全国各测站PM2.5质量浓度数据进行克里金插值, 得到PM2.5浓度分布图.图中绿色点为全国城市空气质量实时监测站点, 色标表示实测污染程度大小, 蓝色表示PM2.5质量浓度低, 红色表示PM2.5质量浓度高.
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| 图 2 2013—2015年3年12月份上海城区500 m高度6种基本路径来源 Fig. 2 Six basic transport paths to Shanghai at 500 m height in December 2013—2015 |
2013—2015年3年的12月份综合聚类结果 (图 2a) 显示, 影响上海地区的气团主要来自西北方向和北方向.通过轨迹聚类分析, 得到6种基本路径.表 2给出了3年间综合后向轨迹聚类的统计信息.结合图 2和表 2分析可知, 路径2、3、4、5属于长距离输送气团, 占总比重的64.5%.轨迹比重最大的是6号路径, 为25.9%, 轨迹浓度是130.16 μg·m-3, 其中污染轨迹数量占该方向总轨迹数的35.9%, 浓度为167.23 μg·m-3.同时路径6在所有后向轨迹气团中距离最短, 72 h内气团从山东经过海上到达江苏, 最终进入上海地区.路径4与路径5、路径6都经过我国的内海海域, 其中路径4在渤海与黄海行进之间经过了山东半岛.路径2与路径3二者的相似程度较高, 后向模拟期间经过了内蒙古、山西、河北南部、山东西南地区等处于上海西北地区的省份最后经过江苏从西北方向进入上海地区.路径1占比最小为9.6%, 污染轨迹数占本组数据的16.7%, 该轨迹总浓度为140.12 μg·m-3, 其中污染部分浓度均值为151.57 μg·m-3, 从湖北西北部分地区斜穿湖北省经过安徽和江苏, 从西面进入上海.
| 表 2 上海市2013—2015年12月份综合后向轨迹每组聚类的轨迹数、发生频率以及对应的质量浓度均值 Table 2 Number of trajectories, occurrence frequency of cluster 1 to 6 and the corresponding averaged concentration in December 2013—2015 in Shanghai |
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表 3是上海市不同轨迹在不同年份的分布特征.结合图 2和表 3进行分析.
| 表 3 上海各类轨迹区域特征的年际分析 Table 3 Annual variation of regional backward trajectories in Shanghai |
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2014年12月 (图 2c) 到达上海的轨迹可聚为6类, 几乎是来自上海地区的西北方和北方.路径2属于短距离输送, 经过河南、安徽、江苏进入上海, 线路占总轨迹的20.7%, 路径2也是所有后向气团运动轨迹中距离最短的一条.路径1、3、6属于长距离输送, 气团从境外进入我国内蒙古地区, 再向东南方向运动.路径4从境外经过内蒙古、陕西最北端、山西中部到河南安徽的东北部最后由江苏中南部进入上海, 是所有路径中途径省份最多的.路径1、2、6是所有路径中占比例最大的3个, 各路径的PM2.5质量浓度分别为63.29、111.79、59.93 μg·m-3, 路径1和路径6十分相近, 路径1在进入内蒙古后向东南方向进入山西再穿过河北, 路径6则从内蒙古斜跨河北, 随后两者均经过山东、江苏地区向上海方向传输.路径3与路径5都从我国东北方向经内蒙古、辽宁通过渤海和黄海两片内海, 从海上往上海输送, 二者分别占全部轨迹的14.1%和8.1%, 路径3的PM2.5质量浓度为30.47 μg·m-3, 而路径5为54.94 μg·m-3.
2013年12月 (图 2b) 到达上海的轨迹短距离传输的路径所占比重最大, 为路径1、4、5, 占了总比重的1/2以上.路径6占比最小, 是唯一从东北方向经过海上向上海传送的路径.2015年12月 (图 2d) 到达上海的轨迹和前两年相比, 多出了一条由西南方向进入上海的路径5, 但所占比例较小, 仅为5.5%.剩余气团方向与前两年大体保持一致.由此可见, 2013—2015年3年12月份, 到达上海的气团主要来自于上海地区的西北方向, 这是由于冬季上海地区受到蒙古西伯利亚高压的影响, 盛行偏西北风和偏北风.故外来污染物传输的可能方向在西北内陆方向.
3.2 重霾污染期间上海潜在源贡献因子及浓度权重轨迹分析选取2013—2015年冬季期间发生的12次重霾污染事件进行潜在源贡献因子分析和浓度权重轨迹分析做进一步探究.选取污染事件时间的原则为该日平均PM2.5浓度为3年污染浓度的排名前5%且日24 h逐小时数据良好.最终本次研究重霾污染事件时间选取如下：2013年12月1—2日 (重度污染, PM2.5浓度232.5 μg·m-3)、12月5—6日 (严重污染, PM2.5浓度351 μg·m-3)、12月20日 (重度污染, PM2.5浓度197 μg·m-3)、12月26日 (重度污染, PM2.5浓度224 μg·m-3)；2014年1月20日 (重度污染, PM2.5浓度187 μg·m-3)、1月30日 (重度污染, PM2.5浓度195 μg·m-3)、2月2日 (重度污染, PM2.5浓度182 μg·m-3)、12月29—30日 (中度污染, PM2.5浓度137.5 μg·m-3)；2015年2月4日 (重度污染, PM2.5浓度176 μg·m-3)、12月15日 (重度污染, PM2.5浓度218 μg·m-3)、12月23日 (重度污染, PM2.5浓度187 μg·m-3)、12月25日 (重度污染, PM2.5浓度179 μg·m-3).
图 3显示的是2013—2015年重霾污染期间到达上海的384条轨迹的聚类结果图.在此期间, 到达上海的气团轨迹主要为路径3(比例为31.3%) 和路径4(比例为35.4%), 其中路径3由江西湖北交界处经安徽至上海, 路径4由山东、江苏交界处经过黄海、江苏至上海, 二者均为短距离传送.其它33.3%的路径均由内蒙古向东南运动至上海, 相对而言为长距离传送路径.
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| 图 3 2013—2015年重霾污染期间上海城区500 m高度6种基本路径来源 Fig. 3 Basic transport paths to Shanghai at 500 m height during haze events from 2013 to 2015 |
2013—2015年重霾污染事件上海潜在源贡献因子分析 (WPSCF) 结果如图 4a所示, 图中颜色越深, WPSCF的值越大, 表示该网格所在区域对上海市PM2.5浓度影响越大.WPSCF结果显示, WPSCF大于0.6的高值分布区域少且集中, 主要位于江苏省南部、安徽省东南部及山东部分地区, 即本次研究时间范围内对上海市PM2.5浓度产生较大影响的区域主要集中于这些人口密集、工业发达的区域.而安徽省中部和北部大片区域、浙江省北部、江西省北部及河北省南部的影响稍弱.
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| 图 4 2013—2015年重霾污染事件上海城区潜在源贡献因子分析 (a) 和浓度权重轨迹分析 (b) Fig. 4 PSCF analysis (a) and CWT analysis (b) during haze events from 2013 to 2015 in Shanghai. A weight function was applied |
通过对2013—2015年重霾污染事件上海浓度权重轨迹分析 (WCWT) 结果 (图 4b) 的分析, 可以看到WCWT结果与WPSCF结果有较好的一致性, 也表明本次研究时间内对上海市PM2.5浓度做出贡献的区域主要包括江苏省、山东省部分地区及安徽省东南部.其中安徽省东南部、江苏省大部分区域对上海市PM2.5的质量浓度贡献都在120 μg·m-3以上, 江苏极个别区域达到200 μg·m-3.此外, 沿路径3经过内蒙古、山西、山东到达上海的气团也对上海市PM2.5浓度有一定贡献, 但比重不大.分析后也可以看出, 相对于WPSCF, 使用WCWT可以更加直观的看到不同源区的浓度贡献程度在近3年的上海重霾污染期间, 外来源主要是由长三角地区一些人口密集工业发达的省份贡献而来, 除此之外山东、江西等地也对上海的污染物颗粒的输入有一定贡献.
4 结论 (Conclusions)1) 上海地区空气质量状况季节性分布规律明显, 其中夏季空气质量良好, 春秋季次之, 冬季最差, 说明污染物颗粒的排放和大气扩散条件也有着显著的季节变换.11月、12月、1月、2月是空气污染相对严重的几个月份, 期间严重霾事件发生较频繁, 持续时间较长.空气质量优良频率大致呈现倒“U”型月均变化规律.
2) 聚类分析2013—2015年3年12月份上海市的后向轨迹, 得到6类轨迹, 气团主要来自西北方向和正北方向, 还有少部分来自西方.北方气团大多经过黄海上空进入上海地区.对逐年12月份的后向轨迹聚类分析得到西北和北方均为主要的气团输送方向.气团途径内蒙古、河南、安徽、陕西、山西、河北及辽宁等地到达上海.此外, 2015年有少量来自西南方向的气团, 占当年12月总气团轨迹数的5.5%.
3) 从2013—2015年3年12次重霾污染期间上海市后向轨迹聚类的6种基本路径来源可知, 西北、西南方向气团占很大比重, 有31.3%的西南方向气团经过江西北部、安徽南部到达上海, 33.3%的气团来自西北方向, 35.4%的气团自北方由山东江苏交界处转移到海上, 再由江苏进入上海.
4) 潜在源贡献因子分析 (WPSCF) 与浓度权重轨迹分析 (WCWT) 结果表明, 在2013—2015年3年内的12次重霾事件中, 长距离污染物的输入对上海影响较小；短距离的轨迹对应的PM2.5浓度最高, 上海市PM2.5浓度受周边区域影响较大；江苏省、山东省部分地区以及安徽东南部是对上海市污染物颗粒贡献最大的地区, 说明区域间加强联防对治理霾有着重要意义.
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