2017, Vol. 37
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2. 中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室, 北京 100081;
3. 中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
4. 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029;
5. 辽宁省气象台, 沈阳 110166
2. State Key Lab of Severe Weather, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
3. Key Laboratory for Atmospheric Chemistry, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
4. Institute of Atmospheric Physice, Chinses Academy of Sciences, Beijing 100029;
5. Meteorological observatory of Liaoning province, Shenyang 110166
黑碳气溶胶(Black Carbon, BC)形成于碳质燃料(柴薪, 煤炭, 天然气, 石油等)的不完全燃烧过程, 是大气细颗粒物PM2.5的重要组分.在过去的30年中, 我国经济高速发展, 城市规模不断扩张、人为活动增强使得能源消耗年增长率达10%(Wang et al., 2012), 随之而来的是区域性大气污染事件的频发, 其中BC造成的影响不可忽视.BC气溶胶对于大气环境、气候变化和人体健康均有重要的影响.BC可以吸附大气污染物并为污染物的二次反应提供载体, 从而造成大气灰霾污染.BC对气溶胶光学吸收系数的贡献达90%左右(虞海燕等, 2006), 造成能见度下降.BC可以吸收可见光到红外波长范围内的太阳辐射(张华等, 2009), 造成大气加热、地表降温, 从而改变区域大气的稳定性和垂直扩散(董俊玲等, 2010).BC的多孔结构会吸附多环芳烃、重金属等有毒有害物质, 一旦进入呼吸系统会对人体健康产生威胁(Highwood et al., 2006).
碳质气溶胶作为细颗粒物PM2.5的重要组分, 对PM2.5的物理和化学性质有重要的影响(Kim et al., 1999；Molnar et al., 1999).BC是碳质气溶胶中重要的一种且排放量巨大, 其自身变化特征以及对PM2.5的影响近年来受到学界的广泛关注.研究发现(Dan et al., 2004；Zhou et al., 2006；王轩, 2012；虞海燕等, 2006；Han et al., 2009；孙天乐等, 2012；刘艳菊等, 2010；于丽萍等, 2014；蔡子颖等, 2011；毕温凯等, 2015), BC浓度变化存在明显的季节差异, 我国北方大部分地区BC浓度在秋、冬季高于春、夏季, 城市地区高于非城市地区.BC在PM颗粒物中所占比例可以视为BC对PM的贡献率.Cao等(2007)2003年对中国14个城市地区做了气溶胶的冬、夏季采样, 结果表明BC约占PM2.5质量浓度的6%, 冬季要明显高于夏季, 北方高于南方, 东部高于西部, 有显著的时空差异性.
大气中的BC化学性质稳定, 既不能通过己有污染物反应生成, 也不能通过化学反应从大气中被清除(朱厚玲, 2003).气象条件是影响BC浓度的重要因素：风对BC气溶胶的扩散和日变化有重要影响(荆俊山等, 2011), 同时风场会造成BC的远距离输送；大气边界层的高度的季节、日变化对污染物浓度的影响显著, 污染物浓度与边界层高度通常呈反相关(王耀庭等, 2012；魏林波等, 2015).大气垂直扩散、远距离输送过程对黑碳气溶胶浓度变化有重要的影响.
当前研究主要集中在基本气象条件对BC浓度时空变化的影响(曹国良等, 2006；2011；张楠等, 2013), 本文着重研究不同季节高低空气象条件对高BC浓度的影响.因此, 本文利用2013-2015年北京城区BC与PM2.5逐小时观测数据, 探究BC浓度以及黑碳占比的变化特征, 并结合2014-2015年地面风速风向、边界层高度资料研究黑碳气溶胶质量浓度变化的影响因素, 利用2015年的再分析资料探究外来输送对北京黑碳浓度变化的作用.
2 数据与方法(Datas and methods)本文使用的BC和PM2.5浓度数据由中国科学院大气物理研究所提供, 时间分辨率为逐小时.本次观测的时间为2013年11月至2015年10月, 受仪器故障等因素导致缺测等影响, 本文所使用的数据时段为2013年11-12月, 2014年1-5、11-12月和2015年1-10月.季节根据天文因子划分, 求出研究时段内各季节对应BC浓度、黑碳占比的季节和日平均值.观测点位于中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室院内(39.97°N, 116.37°E), 测点为南侧与西侧均为居民小区, 北侧50 m为北土城西路, 东侧300 m为京藏高速公路, 车流量较大.BC采样设备是美国Magee Scientific公司生产的AE-31型黑碳气溶胶监测仪, 仪器架设在地面10 m高度处, 其工作原理是利用BC对紫外-可见光-红外波段有很强吸收作用的特性(Hansen et al., 1984), 实时连续地测量滤纸上收集的粒子对光的吸收造成的衰减, 并假定透过滤膜的光衰减是由BC吸收造成的, 由此换算成BC浓度.仪器在使用前经过零点检测, 可以连续记录所观测到的数据(排除断电、换膜等客观原因发生中断).
本文使用地面气象资料为2014年1月-2015年9月北京南郊国家基准气象站(54511) 逐小时的10 m高度的风速、风向观测数据(2013年11-12月缺测)；再分析资料为美国国家环境预报中心(NCEP)的2015年FNL地面10 m、1000 hPa、975 hPa、925 hPa和850 hPa高度处u、v风速数据以及与地面气象资料相同时段的ECMWF边界层高度数据.
本文首先计算研究时段内北京城区BC浓度和黑碳占比的变化特征, 讨论了其研究时段平均、季节平均、月变化和日变化特征, 根据PM2.5质量浓度划分污染等级, 讨论不同污染等级下BC浓度和黑碳占比的特征.然后根据BC浓度与地面风场关系找到高BC浓度对应的主风向, 分别计算主风向BC浓度与本地风速和边界层高度的相关关系.最后以2015年为代表, 利用再分析资料与BC浓度计算了两者的相关矢量, 探究外来输送对北京城区BC浓度的影响.
3 结果与分析(Results and discussion) 3.1 北京城区BC特征介绍研究时段内, 北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49) μg·m-3；黑碳占比为8.23%±5.47%, 表 1给出了各年BC浓度与黑碳占比的平均值.于丽萍等(2014)观测得到2013年北京城区BC浓度均值为5.952 μg·m-3.毕温凯等(2015)研究发现2014年APEC会议期间(冬季)天津城郊地区BC浓度为4.8 μg·m-3, BC在PM2.5中占比为7.1%.本文结论与近年来北京及周边地区的相关研究结论基本一致.
| 表 1 北京城区各年BC浓度与黑碳占比平均值 Table 1 Average BC concentrations and the ratio of BC in PM2.5 in the urban area of Beijing over 2013, 2014 and 2015 |
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表 2为研究时段内不同季节的BC浓度和黑碳占比平均值, 可以看出, BC浓度和黑碳占比在不同季节间存在较大差异, 秋、冬季高于春、夏季.本文所得结论与张骁等(2015)研究结论一致.这一结论的原因可能有两个方面, ① BC排放的季节差异, 曹国良等(2011)研究指出, BC排放有较强的季节性变化, 以2007年为例, 秋、冬季排放量高于春、夏季.秋、冬季是北京城区的采暖期, 供暖过程导致排放的BC较多；② 气象条件的差异, 春季盛行风带来的清洁气团会对BC起到清除的作用(虞海燕等, 2006；张骁等, 2015), 另外夏季边界层高度大、降水多, 这就利于污染物的垂直混合与湿沉降, 所以春、夏季BC浓度降低.
| 表 2 北京城区各季节BC浓度与黑碳占比 Table 2 BC concentrations and the ratio of BC in PM2.5 in the urban area of Beijing in different seasons |
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图 1分别给出了研究时段内北京城区BC浓度和黑碳占比的月平均值变化情况.BC浓度月平均值变化存在3个峰值, 分别出现在2014年11月(7.71 μg·m-3)、2015年1月(6.89 μg·m-3)和10月(8.12 μg·m-3).BC浓度峰值出现在秋、冬季, 可能与冬季城区集中供暖碳质燃料使用量较高有关以及秋季京津冀地区主要农业收获期内秸秆焚烧有关.春、夏季BC浓度均低于6.0 μg·m-3, 其原因除可能与排放减少有关以外, 还可能与春、夏季降水较多, 湿沉降量高有关.黑碳占比在秋、冬季大部分超过10%, 而春、夏季大部分为5%~9%.通常黑碳占比可以反映大气污染二次转化的强弱, 2014年1月和2015年5-6月分别出现了BC浓度变化不大而黑碳占比明显变化的情况, 说明这两次过程中污染物二次转化发生了变化.
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| 图 1 北京城区BC浓度与和黑碳占比月平均值 Fig. 1 Monthly variations of BC concentrations and the ratio of BC in PM2.5 in the urban area of Beijing from 2013 to 2015 |
图 2分别给出了北京城区BC浓度和黑碳占比日变化在4个季节的变化特征.BC浓度的日变化特征在4个季节均为“白天低夜间高”的单峰型特征, 最大值通常出现午夜至黎明, 最小值通常出现在正午至下午3时.BC日变化呈现“白天低夜间高”的特征, 可能与近地面大气垂直扩散昼夜差异有关.白天地面受太阳辐射加热, 近地面大气垂直运动较强, 对近地面BC起到稀释的作用, 而夜间辐射减弱, 垂直扩散也减弱, 大气边界层低, 因此BC容易堆积.另外本文计算研究时段内北京地区冬、夏半年大气层结处于稳定状态的频率, 冬半年为61.84%, 夏半年为30.10%, 说明秋、冬季静稳天气出现频率更高, 这就利于BC堆积造成浓度升高, 也对应了北京秋、冬季相对较多的高浓度BC污染事件(张骁等, 2015).对比四季BC浓度的日变化, 可以发现秋、冬季的BC浓度日变化幅度更大, 可能的原因是秋、冬季BC排放高于春、夏季.黑碳占比也呈“白天低夜间高”的特征, 最低的时刻通常出现下午1时至下午3时, 在春、夏季占比最高的时刻通常出现在午夜前后, 但秋、冬季占比最高的时刻则出现在7-8时, 并且在午夜前后会出现次高值.秋、冬季7-8时的黑碳占比高值可能与交通出行高峰有关(徐昶等, 2014).
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| 图 2 北京城区BC浓度和黑碳占比日变化 Fig. 2 Diurnal changes of BC concentration and the ratio of BC in PM2.5 in different seasons |
本文还利用BC观测点位同时观测的PM2.5质量浓度数据, 根据环保部提供的空气质量分级标准, 得到了研究时段内北京城区不同PM2.5污染等级下, BC浓度与黑碳占比的平均值(表 3).BC浓度随着空气质量恶化而增大, 说明BC与PM2.5的变化趋势相同, 这反映出BC与PM2.5在排放过程上的一致性(王轩, 2012).黑碳占比的特征则相反, 清洁条件下的黑碳占比高于污染条件下的黑碳占比.可能的原因为：一是随着污染的加重, PM2.5中的二次成分由于发生化学反应而快速增多(王志娟等, 2012), 而BC等一次物质单纯依靠物理变化累积且增长速度慢, 所以黑碳占比降低；二是当预报有重污染发生时, 政府的限排政策对于BC排放的限制要高于其他污染物.
| 表 3 北京城区不同PM2.5污染等级BC特征 Table 3 BC concentrations and the ratio of BC in PM2.5 in the urban area of Beijing under different levels of PM2.5 pollution |
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在污染源不变的情况下, 污染物浓度变化主要取决于气象条件.本文采用北京站2014年1月-2015年9月逐小时地面风速风向和2014年1月-2015年10月的ECMWF边界层高度再分析资料, 通过统计分析方法, 探究BC浓度变化与气象条件的关系.
图 3为研究时段内北京城区各风向上BC浓度的平均值.可以看出, 在地面风向为东北、东南和西南时, BC浓度较高.结合图 4的京津冀地区黑碳排放情况, 北京以南的地区BC排放较强, 但南风影响北京时, 上述地区可能会向北京输送黑碳气溶胶.为了探究高BC浓度与本地气象因子的关系, 本文选取了东北(NE)、东北偏东(ENE)、东南(SE)和西南偏西(WSW)4个风向作为高BC浓度的主风向, 研究主风向不同风速、边界层高度取值范围BC浓度均值与风速、边界层高度均值的关系.
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| 图 3 北京城区不同风向BC浓度平均值 Fig. 3 Averages of BC concentrations in different wind directions in the urban area of Beijing |
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| 图 4 京津冀地区黑碳排放强度 Fig. 4 Emission intensity of BC in the Beijing-Tianjin-Hebei region |
图 5为研究时段内主风向北京城区不同风速取值范围BC浓度均值与风速均值的散点分布图(通过99.9%置信度水平检验).当风速小于5.5 m·s-1时, BC浓度与风速呈负相关关系, 风速增大对BC的清除也会逐渐加强, 这与国内外城市站点的研究结果一致(Han et al., 2009；Kondo et al., 2006；Ramachandran et al., 2007；Verma et al., 2006).当风速大于5.5 m·s-1时, BC浓度变化不明显.王扬锋等(2011)研究辽宁地区BC浓度与风速关系时发现, 当风速小于3.5 m·s-1时, BC浓度随风速增大而减小, 当风速大于3.5 m·s-1时, 风速对BC浓度的影响不大.这一现象可能的原因是风速较大时大气较为清洁而本地已无BC清除, BC浓度受到外来输送影响, 随输送源改变而有所变化(朱厚玲, 2003).
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| 图 5 主风向北京城区BC浓度均值与风速均值散点分布 Fig. 5 Relationship between annual averages of BC concentrations and wind speeds in the main wind directions in the urban area of Beijing |
图 6给出了不同季节主风向北京城区不同风速取值范围BC浓度均值与风速均值的散点分布图(通过99.9%置信度水平检验).在4个季节中, 随着风速的增加BC浓度均表现为逐渐降低.春季风速为0~8 m·s-1时, BC浓度下降明显, 风速大于8 m·s-1后, BC浓度变化趋于平缓；夏季BC浓度随风速增加而线性的降低；秋季风速为0~4 m·s-1时, BC浓度下降明显, 风速大于4 m·s-1后, BC浓度变化趋于平缓；冬季BC浓度随风速增加而近线性的降低.BC浓度在四季随风速增加而表现出不同的变化趋势, 可能与地面风场的季节变化有关.春季和秋季是北京地区受季风影响最明显的季节, 此时BC浓度与风速的相关性也较高.
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| 图 6 主风向春(a)夏(b)秋(c)冬季(d)北京城区BC浓度均值与风速均值散点分布 Fig. 6 Relationship between seasonal averages of BC concentrations and wind speeds in the main wind directions in the urban area of Beijing during spring (a), summer (b), autumn (c), and winter (d) |
图 7为研究时段内主风向北京城区不同边界层高度取值范围BC浓度均值与边界层高度均值的散点分布图(通过99%置信度水平检验).可以看出, BC浓度基本随边界层高度的增加而降低.边界层高度决定了大气污染物在垂直方向上的扩散空间(杜利川等, 2014), 边界层高度越高, 大气垂直运动越强, BC在垂直方向的稀释作用越强, 导致浓度下降.
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| 图 7 主风向北京城区BC浓度均值与边界层高度均值散点分布 Fig. 7 Relationship between annual averages of BC concentrations and boundary layer heights in the urban area of Beijing |
图 8给出了主风向不同季节北京城区不同边界层高度取值范围BC浓度均值与边界层高度均值的散点分布图(通过90%置信度水平检验).可以看出, 4个季节BC浓度均随边界层高度的增加而降低, 但不同季节的BC浓度变化情况不同.春季和秋季BC浓度随边界层高度增加呈“近线性”的下降, 夏季BC浓度随边界层高度增加先快速减低后缓慢降低, 冬季BC浓度随边界层高度增加先缓慢降低后快速降低.BC与边界层高度相关性季节差异的可能原因是：北京及周边地区在春季“烧荒”农事活动和秋季的秸秆焚烧会带来一定强度且较为集中的BC排放(曹国良等, 2011), 边界层升高对BC的稀释会一直持续到高层.夏季北京地区BC排放弱, 而边界层发展强度高(王坚等, 2016), 因此边界层发展的初期对BC的稀释作用就比较明显, 而边界层发展到高层时, 由于BC浓度较低而BC的稀释作用减弱.冬季北京地区的黑碳浓度较高(张骁等, 2015), 冬季边界层通常较低并伴随逆温(郭利等, 2011), 因此在边界层发展到一定高度逆温破坏后才会有明显的稀释作用.但要注意的是, BC浓度的升高与降低是多种原因决定的, 不完全取决于边界层高度的改变(张歌, 2015), 还受其他气象条件及排放源变化的影响.
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| 图 8 主风向春(a)、夏(b)、秋(c)、冬季(d)北京城区BC浓度均值与边界层高度均值散点分布 Fig. 8 Relationship between annual averages of BC concentrations and boundary layer heights in the urban area of Beijing during spring (a), summer (b), autumn (c), and winter (d) |
为了研究2015年外来输送对北京城区BC浓度的影响, 本文利用2015年每日4次1°×1°的NCEP再分析风场资料, 结合2015年1-10月北京城区BC浓度地面观测资料, 计算了华北地区各格点内850、925、975、1000 hPa和地面10 m经向和纬向风速与北京城区BC浓度的年、季节的相关系数, 进而得到相关矢量进行探讨(徐祥德等, 2005；常炉予等, 2013).相关矢量表征的是区域内某一网格点内风矢量与北京城区BC浓度的相关程度, 可以用来确定外来输出送至北京的污染物主要原地及传输方向(蒋永成等, 2015).
图 9为2015年1-10月北京城区BC在地面10 m, 1000、975、925和850 hPa的区域风场相关矢量分布, 图中颜色填充的部分为通过99%置信度水平检验, 颜色越深代表相关性越高(下同).可以看出, 华北地区相关矢量表现出南或西南走向.北京城区BC浓度与区域内风场在低层与高层存在不同的关键影响区(相关系数高值区), 在低层大气的关键影响区主要位于河北东南部及山东西北部地区, 随着高度的增加, 关键影响区分别向河北西南和天津扩张, 高空关键影响区主要位于天津地区.
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| 图 9 2015年1-10月北京城区BC地面10 m(a), 1000 hPa(b), 975 hPa(c), 925 hPa(d)和850 hPa(e)区域风场相关矢量和相关系数值(填色)分布(填色部分均通过99%显著检验，填色越深，相关性越强) Fig. 9 Correction vectors and coefficients (filled colors) of BC concentration in urban Beijing and wind speeds from January to October 2015 at 10 m (a) above ground, 1000 hPa (b), 975 hPa (c), 925 hPa (d) and 850 hPa (e) |
为了探究外来输送对高BC浓度的影响, 图 10给出了2015年1-2月北京城区冬季BC在地面10 m, 1000、975、925和850 hPa的区域风场相关矢量分布.冬季, 华北地区相关矢量在低层表现南、西南和西走向, 925 hPa以上以西向为主, 低层的相关矢量走向与姚青等(2012)研究结论一致.北京地区BC浓度与区域内风场在低层大气的关键影响区存在两个高值带, 分别位于河北南部与山东交界地区和河北西北部与山西内蒙交界地区, 但随着高度增加, 关键影响区分区不再明显, 高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部, 山西北部和内蒙古地区影响.
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| 图 10 2015年1-2月北京城区BC地面10 m(a), 1000 hPa(b), 975 hPa(c), 925 hPa(d)和850 hPa(e)区域风场相关矢量和相关系数值(填色)分布(填色部分均通过99%显著检验，填色越深，相关性越强) Fig. 10 Correction vectors and coefficients (filled colors) of BC concentration in urban Beijing and wind speeds from January to February 2015 at 10 m (a) above ground, 1000 hPa (b), 975 hPa (c), 925 hPa (d) and 850 hPa (e) |
本文所得结论与前人针对京津冀地区污染物传输所得结论基本一致.杨庆周(2009)研究认为, 东亚季风的活动对京津渤地区污染物的中尺度传输有着非常重要的影响, 其中冬季季风是污染物向京津渤地区输送的一个主要机制.花丛等(2016)研究发现, 2013-2014年冬半年, 影响北京的气团主要来自西南、偏东和西北3条路径, 高潜在贡献源区值主要位于山东西部、河北中南部及天津等地.蒲微微等(2014)认为, 偏南路径的气团往往会导致北京出现较高浓度PM2.5, 但冬季来自西北路径的慢速气团比在一定程度上能够加剧北京地区的空气污染程度.
4 结论(Conclusions)1) 研究时段内, 北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49) μg·m-2；黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在秋、冬季高于春、夏季, 主要受BC排放和气象条件季节变化影响.BC浓度和黑碳占比的日变化特征在4个季节均为“白天低夜晚高”的单峰特征.BC浓度最大值通常出现午夜至黎明, 最小值通常出现在正午至下午3时, 可能与近地面大气昼夜垂直扩散差异有关.黑碳占比最低时刻通常出现下午1时至下午3时, 春、夏季占比最高时刻通常出现在午夜前后, 但秋、冬季占比最高时刻则出现在7-8时, 并且在午夜前后会出现次高值.随着PM2.5浓度的增高, BC浓度增大, 黑碳占比减小, 反映出BC与PM2.5在排放过程上的一致性以及PM2.5中二次物质的高占比.
2) 东北(NE)、东北偏东(ENE)、东南(SE)和西南偏西(WSW)为研究时段内影响北京城区BC浓度的主风向.主风向, BC浓度基本随风速增大而减小.在整个研究时段内, 风速小于5.5 m·s-1时, BC浓度与风速呈负相关, 风速大于5.5 m·s-1时, BC浓度变化不明显.不同季节BC浓度随风速减小的趋势不同, 主要表现为临界风速和变化速率的差异.主风向, BC浓度基本随边界层高度增加而降低.随边界层高度的增加, 春季和秋季BC浓度呈“近线性”的下降, 夏季BC浓度先快速减低后缓慢降低, 冬季BC浓度先缓慢降低后快速降低.
3) 2015年华北地区风场相关矢量表现出南或西南走向；北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区主要位于河北东南部及山东西北部地区, 随着高度的增加, 关键影响区分别向河北西南和天津扩张, 高空关键影响区主要位于天津地区.
4) 在高BC浓度的冬季, 华北地区相关矢量在低层表现南、西南和西走向, 925 hPa以上以西向为主；北京地区BC浓度在低层大气的关键影响区存在两个高值带, 分别位于河北南部、山东的交界地区以及河北西北部、山西北部及内蒙古三地的交界地区, 高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区影响.
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