移动源是指位置随时间变化的空气污染源(李明月, 2016), 主要分为道路移动源和非道路移动源, 通常指机动车和非道路机械等.随着近年来经济的快速发展, 我国机动车保有量急剧增加, 同时机动车尾气带来的污染问题日益突出(Angius et al., 1995；Goel et al., 2015), 南昌市面临着同样的问题.在城市现代化的进程中, 政府普遍将工厂搬离市区, 机动车尾气成为城市大气污染的主要来源, 其中北京市2013年大气污染物排放清单结果表明, 机动车是NO_x、VOCs、CO、PM₁₀、PM_2.5等污染物的主要排放源, 其贡献率分别为42.98%、99.05%、82.73%、39.38%和53.71%(吉奕康, 2015).大量机动车低空排放的污染物是霾的主要成因.霾的污染比其他类型的污染对人的健康危害更为严重, 因此, 受到了越来越多人的关注(蔺尾燕等, 2016).大气中细粒子导致大气能见度下降给城市的经济活动和市民出行带来不便, 而且可以进入人体支气管、肺, 直接影响人体健康(Park et al., 2016), 引起呼吸系统疾病、降低肺功能等(English et al., 1999；Edwards et al., 1994).研究表明, 形成酸雨的主要成分, 如SO₂和NO_x, 机动车尾气占很大比重, 尤其是机动车尾气中NO_x浓度特别高(刘萍, 2012).与机动车相比, 以柴油为主要燃料的非道路机械, 对空气中NO_x和PM的贡献率较大(Andrew and Robert, 2000).因此, 研究移动源排放的污染物对城市空气质量的影响, 建立排放清单具有重要意义.排放源清单是对某一地区一种或几种污染物排放源的排放量进行估算, 它对于政策制定和科学研究都具有重要的价值.在科学研究上, 排放源清单是大气污染模式重要的起始输入数据, 是研究空气污染物在大气中物理化学过程的先决条件, 它对于模拟二次污染物、了解某一地区的空气污染状况, 确立合适的减排方案都有重要作用(赵斌等, 2008；Iodice et al., 2016).

现阶段, 国内外研究者对移动源排放清单已有一定的研究.其中, 国外对移动源排放清单的研究较成熟, 大多采用排放因子法并结合不同的模型来计算(Rakha et al., 2003；Kholod et al., 2016), 也有采用遥感方法获取污染物排放数据(Lau et al., 2012).我国很多区域也对移动源清单进行了研究, 其中, 王孝文等(2012)为杭州市建立了2010年1 km×1 km的高时空分辨率机动车排放清单, 且发现机动车污染排放与路网密集程度及道路长度密切相关；随着研究深入, 研究者也采用不同的模型(余慧, 2007；姚欣灿等, 2012)和实测(李珂等, 2010)的方法来建立排放清单.而对于非道路机械排放清单的研究相对减少, 主要为珠三角地区(张礼俊等, 2010)和非道路移动源部分机械的排放清单(潘月云等, 2015；李东玲等, 2012)等.

近年来, 南昌市经常被雾霾笼罩, 空气质量较差.早期针对全国范围的大尺度移动源排放清单已经不能满足区域空气质量预报预警和大气雾霾等相关工作的要求.因此研究和建立一套适合南昌市移动源污染物排放清单, 对于评价当地移动源排放控制技术和有关政策实施具有重要意义.中国环境保护部于2015年发布了《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南》(试行)(中华人民共和国环境保护部, 2015)和《非道路移动源污染物排放清单编制技术指南》(试行)(中华人民共和国环境保护部, 2015), 以官方指南的方式统一了我国移动源大气污染物排放清单的编制体系和技术方法.本研究收集了大量南昌市2007—2014年移动源活动水平数据, 结合《指南》估算了该地区2007—2014年移动源排放清单, 并运用GIS建立了该地区2014年1 km×1 km高分辨率的网格化移动源排放清单, 以补充和完善南昌市移动源清单开发工作, 为决策者制定合理的大气污染控制措施提供依据和参考.

南昌市下辖东湖区、西湖区、青云谱区、青山湖区、湾里区、新建区6个市辖区, 以及南昌县、进贤县、安义县3个县.其中市辖区下辖红谷滩开发区、高新开发区、经济开发区、桑海开发区等.移动源包括道路移动源(机动车)和非道路移动源, 研究的污染物种类包括CO、HC、NO_x、SO₂、PM₁₀和PM_2.5.

南昌市机动车保有量来源于车管所调研数据, 因统计数据没有分区域和车辆燃油类型, 所以对数据进行处理：首先通过南昌市2008—2015年统计年鉴(南昌市统计局, 2008；2009；2010；2011；2012；2013；2014；2015), 获取2007—2014年各地区人均生产总值(张少君, 2014), 进行区域机动车保有量分配；然后引用车汶蔚(2010)区域机动车保有量燃油类型比例进行分配.调研得到当地机动车国一前排放标准车辆占1.77%, 国一排放标准占2.1%, 国二排放标准占14.54%, 国三排放标准占31.61%, 国四及以上占49.98%；根据初步处理的车辆保有量数据, 将各区各燃油类型各车型按不同排放标准进行分配.各车型燃油消耗量和SO₂排放因子参考文献(李伟等, 2003).机动车年均行驶里程无法详细获取, 因此引用指南推荐值.

排放因子的确定采用指南推荐方法进行计算, 各修正因子根据当地环境条件及交通运行情况来确定.根据当地统计年鉴, 海拔841.4 m, 年平均气温18 ℃, 平均湿度为77%；平均车速为20~50 km·h^-1(杨明娟, 2011), 并结合当地运行情况, 研究中选取35 km·h^-1；调研中石化集团, 2013年柴油含硫量执行国三标准的的350 ppm, 汽油车执行国四标准50 ppm；2014年柴油车执行国三标准50 ppm, 汽油车执行国四标准10 ppm, 其他年份车用燃油标准参考李明月(2016)统计结果.根据当地运行条件, 机动车温度因子、乙醇掺混度和劣化系数不进行修正, 柴油车载重系数修正采用全国典型工况载重系数为50%, HC蒸发排放系数采用推荐值1^a.

机动车尾气排放量主要包括尾气排放(E₁)和HC蒸发排放(E₂)两部分.其计算如公式(1) 所示.

(1)

(1) 机动车尾气排放量计算如公式(2) 所示.

(2)

式中, E₁为机动车排放的CO、HC、NO_x、PM_2.5、PM₁₀的年排放量(t)；EF_i为i类型机动车排放因子(g·km^-1), P_i为所在地区i类型机动车的保有量(辆)；VKT_i为i类型机动车的年均行驶里程(km·辆^-1).

(2) 机动车行驶与驻车期间蒸发排放的HC计算如公式(3) 所示.

(3)

式中, E₂为每年行驶及驻车期间的HC蒸发排放量(t)；EF₁为机动车行驶过程中的蒸发排放系数(g·h^-1)；VKT为当地车辆的单车年均行驶里程(km)；V为机动车运行的平均行驶速度(km·h^-1)；EF₂为驻车期间的综合排放系数(g·d^-1)；P为当地以汽油为燃料的机动车保有量(辆).

(3) 研究中SO₂排放量引用李伟等(2003)计算方法.

工程机械大气污染物排放量计算如公式(4) 所示.

(4)

式中, E为工程机械CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀排放量(t)；Y为燃油消耗量, 估算方法参考文献(张礼俊等, 2010)(kg), 柴油总消耗量来源于统计年鉴；EF为排放系数(g·kg^-1燃料), 采用指南推荐值.

(2) 农业机械

大中型拖拉机、小型拖拉机和排灌机械的排放量, 大气污染物排放量计算如公式(5) 所示.

(5)

式中, E为农业机械的CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀排放量(t)；P为保有量, 辆, 数据从年鉴中获取, 各区域保有量按照GDP进行分配.G为平均额定净功率(kw·台^-1)；LF为负载因子；hr为年使用小时数(h)；EF为污染物排放系数(g·kWh^-1), 以上数据采用指南推荐值.

其他农业机械排放量, 计算如公式(6) 所示.

(6)

式中, Y为燃油消耗量(kg), 农用柴油消耗量从年鉴中获取, 各区按照GDP进行分配, 不同农业机械按照柴油机动力比进行燃油消耗量分配；EF为排放系数(g·kg^-1), 采用指南推荐值.

(3) 船舶和铁路机车

对于铁路机车、船舶排放量, 大气污染物排放量计算如公式(7) 所示.

(7)

式中, E为CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀排放量(t)；Y为燃油消耗量, 估算方法参考文献(张礼俊等, 2010)(kg), 其中旅客周转量和货物周转量从年鉴中获取；EF为排放系数(g·kg^-1燃料), 采用指南推荐值.

(4) 民航飞机

南昌市建有昌北国际机场, 飞行过程中滑行、起飞、爬升、进近和着陆称为起飞着陆(LTO)循环(何吉成, 2012).污染物排放量计算如公式(8) 所示.

(8)

式中, E为民航飞机污染物排放量(t)；C_LTO为民航飞机起飞着陆循环次数(次), 数据来源于机场航班信息(江西省机场集团公司, 2016)；EF为排放系数(kg/LTO), 其中SO₂排放系数参考文献(张礼俊等, 2010), 其他参考指南推荐值.

(5) SO₂排放量

SO₂排放量根据非道路移动源燃油中的硫含量计算如公式(9) 所示.

(9)

式中, E为非道路移动源SO₂排放量(t)；Y为燃油消耗量(t)；S为燃油含硫率, 燃油消耗量和含硫率参考文献(张礼俊等, 2010)进行估算.

南昌市2007—2014年共向大气排放CO 18.26×10⁴ t, HC为5.07×10⁴ t, NO_x为18.46×10⁴ t, PM_2.5为0.99×10⁴ t, PM₁₀为1.08×10⁴ t, SO₂为3.31×10⁴ t.以2014年为基准年进行研究, 结果如表 1所示, 移动源向大气中排放的6种污染物总量分别为2.14×10⁴、0.76×10⁴、1.97×10⁴、0.08×10⁴、0.09×10⁴、0.55×10⁴ t.

表 1(Table 1)

表 1 2014年南昌市移动源污染物排放清单 Table 1 Mobile source emission inventory of Nanchang in 2014t

表 1 2014年南昌市移动源污染物排放清单 Table 1 Mobile source emission inventory of Nanchang in 2014t

近年来南昌市机动车保有量持续增加, 如图 1所示2007—2014年道路移动源排放的污染物总量和各类污染物随机动车增加变化趋势相似.其中2009—2010年污染物排放量明显高于其他年份, 分析原因在于机动车保有量相对增加而且油品质量相对较低, 导致污染物排放量较大.而2012—2014年虽然机动车保有量较高, 但是油品质量提高, 以及引入天然气作为机动车燃料, 使得污染物排放量相对得以控制.机动车污染物排放对CO的贡献率最大, 占40%左右；其次是NO_x, 占35%左右；其他污染物相对排放量较少.

图 1(Fig. 1)

图 1 机动车保有量与污染物排放量的关系 Fig. 1 Relationship between vehicle fleet and pollutant emission

从2014年南昌市道路移动源在各区污染物排放情况可以看出(图 2), 南昌县的污染物排放最多, 排放量为0.6594×10⁴ t, 其次为青山湖区和西湖区, 污染物排放量最少的区域为桑海开发区.其次, CO的排放量在各区域均较多, NO_x其次.因为机动车保有量与各区域的经济发展程度有关, 所以从图中可以看出2014年, 南昌县的经济发展水平相对较高.

图 2(Fig. 2)

图 2 2014年南昌市各区污染物排放情况 Fig. 2 Pollutant emissions by regions in Nanchang in 2014

从图 3中可以看出, 2014年南昌市各类机动车对不同污染物的贡献率结果差别较大.对于CO和HC, 汽油小型客车占排放的绝大部分, 分别为55.1%和78.5%；对于NO_x, 柴油重型货车是排放贡献率最大的车型, 占机动车排放总量的43.2%, 柴油轻型货车也占据相对较大的比例；对于PM_2.5和PM₁₀, 柴油重型货车、柴油大型客车和柴油轻型货车是主要来源, 均分别约占40%、18%和18%；汽油小型客车和柴油小型客车是SO₂主要的排放车型, 分别占56.1%和20.2%.因此, 对于南昌市机动车CO、HC和SO₂的排放, 可以以控制汽油小型客车为主；对于NO_x, 需要控制柴油重型货车为主；对于PM_2.5和PM₁₀, 可以以控制柴油类车为主.

图 3(Fig. 3)

图 3 2014年南昌市机动车分车型污染物排放贡献率 Fig. 3 Emission contribution for different types of vehicles in Nanchang in 2014

如图 4所示, 分析2014年南昌市各类非道路移动源对污染物贡献率可知, 小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀的贡献率均较大, 分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%.对于SO₂排放, 船舶的排放贡献最大, 占非道路移动源排放总量的45.1%.这主要是由于农业运输中小型拖拉机使用频率较高, 而船舶在行驶过程以及停泊码头期间都会排放大气污染物, 南昌市的船舶主要用于货物运输, 码头来往较频繁和货物装卸过程时间长等, 使得SO₂排放相对较多.

图 4(Fig. 4)

图 4 2014年南昌市各类非道路机械污染物排放贡献率 Fig. 4 Emission contribution of non-road mobile source by categories in Nanchang in 2014

将本研究所开发的移动源清单与2010年MEIC排放清单(清华大学, 2010)移动源部分、2012年南宁市移动源清单(谢琼芳等, 2016)、2007年乌鲁木齐市机动车排放清单(李珂等, 2010)、兰州市机动车尾气排放量(韩晶, 2013)及2013年南昌市机动车污染防治年报统计数据等研究结果进行比较, 见表 2.从表中可以看出, 本研究结果中PM_2.5的排放量与MEIC清单结果相当, CO、NO_x和PM_2.5排放量误差相对较小, NO_x的排放量有一些差异, 但不太大；与南宁市移动源排放清单比较, PM₁₀和SO₂排放量结果相当；与乌鲁木齐市机动车排放的HC、NO_x和PM结果相差较小, 与兰州市机动车排放的NO_x结果可比性较强；通过与当地机动车污染物排放的年报对比, 除了CO, 其他污染物排放量较一致, 总体计算结果可信度较高, 而CO的差异, 原因可能为2010—2013年南昌市实际存在的汽油车劣化程度相对较高.不同的研究对于相同地区的结果存在差异, 原因可能一方面是所选取的排放因子和估算方法不同, 另一方面是获取的活动水平数据详实程度不同, 导致排放清单结果存在差异.本研究中, 选取的排放因子和估算方法绝大部分来自我国清单指南, 较符合实际发展水平；而且活动水平数据, 相对于国家级清单, 较详实, 是包含机动车和非道路机械的移动源清单.综合分析, 本研究的估算结果能较好的反映南昌市移动源大气污染物的排放水平.

表 2(Table 2)

表 2 南昌市移动源排放清单结果对比 Table 2 Comparison of mobile source emission inventory in Nanchang

表 2 南昌市移动源排放清单结果对比 Table 2 Comparison of mobile source emission inventory in Nanchang

本研究基于道路移动源排放特征和实际获取的空间地理信息, 南昌市路网空间分布见图 5, 研究中采用各级道路占道路总长度的比例, 并借助GIS空间分析工具, 对道路移动源各类污染物在各级道路上排放强度进行空间处理, 结果见图 6(分辨率：1 km×1 km).由图可知, 南昌市道路移动源污染物空间分布有如下特点：CO排放量较大的区域在乡道和其他路, 这些区域人员活动较频繁, 车流量相对较集中；HC排放量较大的区域与CO相似, 因为CO和HC的排放主要是由汽油小型客车引起, 而南昌市交通网络发达, 人员出行较方便, 所以排放量较大；NO_x、PM和SO₂排放量最大的是乡道, 主要原因是这些区域柴油类机动车类活动较频繁；PM_2.5和PM₁₀呈相似的空间分布特征, 高速、县道、乡道及其他路均相对较高, 主要由柴油类机动车排放引起, 这几类道路上运输旅客和货物较多.由空间分布图可以看出, 污染物排放强度较高的地区与车辆保有量较高、经济发达的地区较一致, 各污染物的空间分布, 高污染排放集中在机动车保有量大, 路网密集的区域, 主要是青山湖区和西湖区等地区, 与估算结果接近.

图 5(Fig. 5)

图 5 南昌市路网信息图 Fig. 5 Road network of Nanchang

图 6(Fig. 6)

图 6 2014年南昌市道路移动源CO(a)、HC(b)、NOx(c)、PM2.5(d)、PM10(e)和SO2(f)排放空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of CO(a), HC (b), NOx (c), PM2.5(d), PM10 (e) and SO2 (f) in Nanchang in 2014

非道路移动源污染物排放空间分配方法, 采用柯伯俊(2014)的研究方法, 铁路和船舶、飞机污染物的排放量按照各区域GDP来进行分配.由于南昌市行政区划图没有明确的现行开发区位置, 经查阅资料, 将高新开发区和经济开发区归为青山湖区域进行计算, 红谷滩开发区和桑海开发区归入新建区进行计算.

从图 7可以看出, 东湖区和青山湖区的非道路机械, 5种污染物的排放量均较大, 南昌县CO、PM_2.5和PM₁₀的排放量也相对较高, 新建县的PM₁₀排放量比较高.非道路移动源主要燃料为柴油, 主要排放PM和NO_x, 对环境和人类健康均有较大威胁.非道路移动源部分, 主要为机械进行工农业活动和货物运输等, 因此, 通过分析结果, 东湖区和青山湖区, 应特别控制非道路机械的使用, 合理调整使用频率, 提高工作效率以减少污染物的排放.

图 7(Fig. 7)

图 7 2014年南昌市非道路移动源CO(a)、HC(b)、NOx(c)、PM2.5(d)、PM10(e)和SO2(f)排放空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of CO(a), HC (b), NOx (c), PM2.5(d), PM10 (e) and SO2 (f) in Nanchang in 2014

一般来说, 排放清单的不确定性主要来源于典型排放源的排放因子及相应活动水平数据的缺乏(尤翔宇等, 2016), 以及数据代表性不足等.目前, 已有一些研究探讨排放源清单中的不确定性的量化方法, 但不确定性分析在我国排放源清单开发中的使用和研究不多.本文使用IPCC的估算方法进行分析, 并使用误差传播公式来估算最终误差(曹国良等, 2011).IPCC提供了两种方便的规则可以根据加法和乘法来合并互不相关的不确定性；当不确定量由加法合并时, 总和的标准偏差为相加量的标准偏差的平方之和的平方根, 即

式中, U_total为所有量的总和的百分比不确定性, x_i和U_i分别表示不确定量及其相关的百分比不确定性.

当不确定性量用乘法合并时, 应用同一规则, 但标准偏差都必须表示为适当平均值的分数, 即

式中, U_total为所有量的乘积的百分比不确定性, U_i为与每个量相关的百分比不确定性.

本文估算清单的不确定性时, 作了以下假定：① 活动水平数据一部分来源于国家统计局和其他政府部门公开数据, 由于没有分配到县数据, 需要利用相关技术指标分配获得, 误差为±80%, 如CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀活动水平的估算；有些数据依据其他相关统计公报数据, 利用转化系数计算获得, 但估算结果未得到准确验证, 误差为±100%, 如SO₂的估算.② 排放因子是来源于法规限值, 而且实施效果较好, 误差为±150%；SO₂排放因子来源于参考文献, 误差为±300%.

表格详细信息参照文献(魏巍等, 2011).误差分析结果见表 3, 包括2007—2014年的6种污染物的不确定性.从表中可以看出, CO的不确定性最小, HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀不确定性相对增加, 而SO₂误差是本研究估算误差最大的, 最大可达101.54%.对于不确定性最大的SO₂, 在估算南昌市机动车污染物排放时, 燃油消耗量和排放因子是从文献中获取的, 这是机动车排放SO₂的不确定性来源；非道路移动源在估算SO₂时, 使用的燃油消耗量来自统计年鉴数据通过转化系数得到, 燃料含硫率是使用文献中的平均含硫率, 因此, 在估算移动源SO₂排放量时, 不确定性最大, 约为27.88%~101.54%.其他污染物的不确定性来源主要为估算时排放因子来源于法规限值, 燃油消耗量等来自统计年鉴, 及部分数据通过转化系数等计算得到, 不确定性较小.

表 3(Table 3)

表 3 南昌市2007—2014年移动源估算误差分析 Table 3 Estimation error analysis of mobile source in Nanchang (2007—2014)

表 3 南昌市2007—2014年移动源估算误差分析 Table 3 Estimation error analysis of mobile source in Nanchang (2007—2014)

1) 2007—2014年南昌市移动源共向大气排放CO 18.26×10⁴ t, HC为5.07×10⁴ t, NO_x为18.46×10⁴ t, PM_2.5为0.99×10⁴ t, PM₁₀为1.08×10⁴ t, SO₂为3.31×10⁴ t.其中, 2014年移动源向大气中排放的6种污染物总量分别为2.14×10⁴、0.76×10⁴、1.97×10⁴、0.08×10⁴、0.09×10⁴、0.55×10⁴ t.

2)2014年, 道路移动源中, 汽油小型客车是CO、HC和SO₂最大的贡献源, 排放量分别占机动车排放总量的55.1%、78.5%和56.1%；柴油重型货车是NO_x、PM_2.5和PM₁₀排放贡献率最大的车型, 分别占43.2%、40%和40%.非道路移动源中, 小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_2.5和PM₁₀的贡献率均较大, 分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%；船舶对SO₂排放贡献最大, 占非道路移动源SO₂排放总量的45.1%.

3)2014年, 南昌市道路移动源污染物排放CO排放量较大的区域在乡道和其他路, NO_x、PM和SO₂排放量较大的是乡道, PM_2.5和PM₁₀在高速、县道、乡道及其他路均相对较高.各污染物的空间分布, 高污染排放主要集中在青山湖区和西湖区；非道路移动源排放量最大的区域为东湖区和青山湖区.