环境科学学报  2017, Vol. 37 Issue (7): 2409-2419
北京2015年大气细颗粒物的空间分布特征及变化规律    [PDF全文]
郭家瑜1, 张英杰1,2 , 郑海涛1, 王自发1, 孙业乐1    
1. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
2. 南京信息工程大学, 大气物理学院, 南京 210044
摘要: 近年来, 随着雾霾事件的频发, 人们逐渐提高了对雾霾的关注度, PM2.5作为其首要污染物对大气能见度及人体健康造成了严重影响.因此, 本文利用2015年北京12个环境监测站点的PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3的浓度数据和气象数据, 综合研究了北京2015年大气细颗粒物的空间变化特征及分布规律.同时, 利用空间差异率(COD)统计方法评估了不同地区细颗粒物浓度的差异程度, 并结合2015年2次特殊事件(春节和阅兵), 对大气污染特征及其与排放源控制的关系进行了深入对比分析.结果发现, 重污染天气集中发生在秋冬季, 且污染程度高、持续时间长.城区PM2.5浓度比郊区高约12 μg·m-3.东城区与对照区差异最大, COD值为0.24;东城区与西城区差异最小, COD值为0.05.春、夏、秋季颗粒物PM2.5、PM10浓度日变化较为平稳, 在中午有所升高, 冬季颗粒物质量浓度明显呈现出夜间高于日间的污染模式.近3年PM2.5与PM10保持显著的相关性, 但PM2.5/PM10比值呈降低趋势.阅兵期间采取的空气质量管控措施和气象要素共同作用导致PM2.5浓度下降约72%, 市中心的首要污染物为NO2, 郊区首要污染物为O3和PM10.春节期间烟花燃放对PM2.5的瞬时贡献量很大, 对比春节假期和非假期2个阶段的大气污染特征发现, 人口和机动车减少及餐馆暂停营业并没有使北京局地空气质量得到明显改善.该研究结果提示在进行PM2.5控制的同时也要对O3浓度有所关注, 同时也进一步支撑了北京空气质量改善需要京津冀协同控制这一重要结论.
关键词: PM2.5     时间变化     空间分布     阅兵     春节    
Characteristics of spatial distribution and variations of atmospheric fine particles in Beijing in 2015
GUO Jiayu1, ZHANG Yingjie1,2 , ZHENG Haitao1, WANG Zifa1, SUN Yele1    
1. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
2. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044
Received 13 October 2016; received in revised from 16 November 2016; accepted 16 November 2016
Supported by the National Basic Research Program of China(No.2014CB447900), the Strategic Priority Research Program (B) of the Chinese Academy of Sciences(No.XDB05020501) and the Special Fund for Environmental Protection Research in the Public Interest (No.201409001)
Biography: GUO Jiayu (1993—), female, E-mail:2978401651@qq.com
*Corresponding author: ZHANG Yingjie, E-mail:zhangyj@mail.iap.ac.cn
SUN Yele, E-mail:sunyele@mail.iap.ac.cn
Abstract: The frequent occurrence of severe haze episodes has attracted great concerns in recent years. PM2.5, as a primary pollutant of haze, has serious impacts on atmospheric visibility and human health. In this study, hourly concentrations of PM2.5, PM10, NO2, SO2, CO, O3 and meteorological data in 2015 were obtained from 12 monitoring sites in Beijing to investigate the characteristics of spatial distribution and variations of atmospheric fine particles in Beijing. The coefficient of divergence (COD) was used to further evaluate the spatial differences of PM2.5 between different regions. We also examined two special events (the Military Parade and the Spring Festival) in 2015 to analyze the relationships between air pollution and source control. The results showed that severe pollution events predominantly occurred in autumn and winter with high concentration levels and long duration. The average concentration of PM2.5 in urban area was 12 μg·m-3 higher than that in the suburban area. The most significant difference in COD value was observed between traffic and background site and the smallest variation was between Dongcheng District and Xicheng District (COD=0.05). The diurnal profiles of PM2.5 and PM10 concentrations were relatively stable with small increases at noon in spring, summer and autumn. However, pronounced diurnal cycles in winter showed much higher concentration at nighttime than those during daytime. PM2.5 was tightly correlated with PM10 during the past three years, yet the average PM2.5/PM10 ratio showed a decreasing trend. The average PM2.5 concentration decreased by approximately 72% during the Military Parade due to the combined effects of emission controls and favorable meteorological conditions. As a result, the primary pollutant was changed from PM2.5 to NO2 in the downtown area, while O3 and PM10 were primary pollutants in the countryside. During the Spring Festival, fireworks made a significant but short-term contribution to PM2.5 concentration. By comparing the holiday and non-holiday periods, we found that the decreases in population and motor vehicles and temporary closed restaurants did not lead to an obvious improvement in air quality during the Spring Festival. These results indicated that we should pay attention to O3 when controlling PM2.5. In addition, this study supports the conclusion that cooperative control among Beijing, Tianjin and Hebei is of great importance to improve the air quality in Beijing.
Key words: PM2.5     temporal variation     spatial distribution     military parade     the Spring Festival    
1 引言(Introduction)

大气细颗粒物又称为PM2.5,是指环境空气中动力学直径小于等于2.5 μm的颗粒物.作为雾霾的首要污染物,PM2.5对大气能见度及人类健康都能造成很严重的影响.悬浮在空气中的PM2.5颗粒对光具有散射、吸收和折射的作用,从而削弱了大气能见度.一旦形成雾霾天气,对大气能见度的影响就更为严重.长期暴露其中可以导致肺、呼吸系统和心脑血管疾病,甚至死亡(谢元博等, 2014; Li et al., 2015; 潘小川, 2015).2015年北京市在12月启动了2次空气污染红色预警和2次橙色预警,这是北京自2013年《北京市空气重污染应急预案》通过以来首次启动红色预警.可见,对北京2015年细颗粒物污染特征的研究对国家控制雾霾污染策略有重要意义.

北京地形呈向南开口的“簸箕”状(刘欣艳等, 2003),周边污染物较容易移入北京.所以对于北京而言,除了本地产生的PM2.5污染物外,周边地区的PM2.5污染物也是非常重要的污染来源.当北京出现重污染时,天津、河北、内蒙等周边地区往往也会出现重污染状况,从而形成较大范围的区域污染.因此,研究区域输送对雾霾的控制也起到了很大的理论支持作用(曾静等, 2010; 孙兆斌等, 2015).

近年来,北京市对于空气污染的治理一直非常重视,政府尝试采取了多种措施,也取得了一定的效果.例如,京津冀地区的“煤改气”措施,对SO2的控制起到了很大的作用(江亿等, 2014; 孟亚东等, 2014).目前,北京市一共有35个空气质量监测站点,开展PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3共6项指标的监测,分别包含12个城市环境评价点、11个郊区环境评价点、7个对照点及区域点和5个交通污染监控点.利用这些站点的数据,人们研究了不同阶段、季节、污染事件、气象条件等对PM2.5的影响及PM2.5的变化趋势.研究表明,北京的PM2.5浓度呈现明显的南北差异及昼夜差异(程念亮等, 2015; Xie et al., 2012);由于城市PM2.5浓度平均基准值很高,因此,计算得出交通站点对城市PM2.5浓度的影响不大(Li et al., 2015);PM2.5和PM10的浓度具有显著的线性相关关系,2004—2014年间无显著变化,这2种颗粒物浓度的时间变化随季节变化明显,总体呈现夜间高、白天低的趋势(祝叶华, 2016; 杨晓华等, 2015; 王占山等, 2015; 董芬等, 2013).

研究人员对于近几年发生的几个重要污染事件也进行了分析,例如,APEC会议期间(杨懂艳等, 2015; 李文涛等, 2015),评估了空气质量保障措施对空气质量的改善效果,并分析了不同污染物演变特征.针对元宵节期间的研究发现,由于燃放烟花爆竹,含钾矿物颗粒在PM2.5中出现频率增高,而且PM10的浓度相比PM2.5比重增加(赵成美等, 2015).降雨对颗粒物的沉降作用明显,一次降雨可使PM2.5质量浓度平均下降56.3%(郑晓霞等, 2014).沙尘来临前以大气细颗粒物污染为主,沙尘来临后主要以大粒子PM10等的沙尘污染为主(徐文帅等, 2016; 袁敏等, 2015).

北京的污染形成于周边污染的输送,加强于本身污染物的排放.大气复合污染是灰霾系形成的内因(张远航,2008; 朱彤等,2010),而污染物来源复杂(胡敏等,2011),因此,制定合理的控制对策尤为重要(曹军骥,2012).目前,大多数研究只是针对PM2.5的浓度及变化趋势,然而其他污染物如PM10、NO2、SO2、CO、O3对于雾霾的形成也起到了重要的辅助作用.例如,PM2.5包含在PM10中,利用二者的比值变化可以对污染状况进行评估;CO是惰性气体,在分析中可以当作示踪物来分析雾霾的迁移趋势;O3作为强氧化剂对大气中污染物的氧化反应起到了重要的作用;SO2是燃煤排放的主要污染物,是硫酸盐的前体物;NO2是机动车尾气排放的主要污染物(余红等, 2014),是硝酸盐的前体物,在二氧化硫向硫酸盐的转化中也起到了促进作用.

因此,本次将综合研究北京2015年的大气细颗粒物PM2.5及PM10、NO2、SO2、CO、O3的空间变化特征及分布规律,并根据不同污染物间的关系和相关性对北京雾霾的成因、排放源进行更深入的分析,以期在一定程度上体现机动车、燃煤等主要直接污染源及二次污染和区域输送等间接污染源在雾霾中的贡献.同时,在研究空间变化的过程中除了对比整体的浓度变化趋势外,还通过计算空间差异率(COD)值来进一步评估不同地区的差异程度,而且除了研究南北差异,还与城郊差异相结合,分析污染物的区域输送.最后,本次研究将针对2015年发生的2个重要事件:春节及阅兵,分成不同时间段进行详细解析,并与其余时间段作对比,以更好地分析出各个污染源的贡献.最终为国家防治大气污染策略提供一定的科学数据支撑,也为北京市民的生活居住地选择提供一定的参考.

2 研究方法(Research method) 2.1 研究区域

本文研究区域为北京市,位于华北平原北部,背靠燕山,南边毗邻天津市,北边和西边毗邻河北省.山地集中在北方、西北方和西边区域,南边地形较为平坦.大多数中心城区和广阔的南部和东部郊区是平原.北京属北半球温带地区,四季划分为:春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)、冬季(12月—次年2月)(谢志英等, 2015).

2.2 数据收集

从中国环境监测总站获得北京12个国控监测站点从2015年1月1日—12月31日PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3小时浓度数据和气象数据(温度、风向、风力、降雨、湿度).12个站点分别为:8个城市环境评价站点(东城东四、东城天坛、西城官园、西城万寿西宫、朝阳奥体中心、海淀万柳、朝阳农展馆、石景山古城)、3个郊区环境评价站点(顺义新城、怀柔区、昌平区)、1个对照站点(定陵).这些站点分散在北京的最北边到最南边,从中心城市到边远郊区, 覆盖了北京大部分空间地区和典型地形.据前人研究可知(Zhang et al., 2013),交通站点对PM2.5浓度贡献不大,因此,在本次研究中不对其作具体分析,但会通过对春节期间污染物浓度变化的分析间接得出机动车对北京雾霾贡献的影响.站点的详细信息及地理位置见图 1.

图 1 研究区域监测站点分布示意图(站点1~12依次为东城东四、东城天坛、西城官园、西城万寿西宫、朝阳奥体中心、海淀万柳、朝阳农展馆、石景山古城、顺义新城、怀柔区、昌平区、定陵) Fig. 1 Distribution of monitoring stations in the study area
2.3 数据分析方法

根据中国最新空气质量指标中对PM2.5浓度划分的等级,将2015年全年的数据分为7个等级:优(0~35 μg·m-3)、良(35~75 μg·m-3)、轻微污染(75~115 μg·m-3)、中度污染(115~150 μg·m-3)、重度污染(150~250 μg·m-3)、严重污染(250 μg·m-3以上)、爆表(超过500 μg·m-3).12个站点的日浓度平均值为北京总体的平均浓度,将这些浓度按日期分成不同的等级,统计全年不同污染等级天数所占比例.利用PM2.5日变化数据对比不同季节的污染状况,并通过PM2.5/PM10浓度比值的变化特征进行相关分析.

将所有站点的污染物浓度取平均值得出北京市平均浓度,根据不同时间对应的污染物浓度,观察其变化趋势.将每日数据以小时为单位,研究北京地区大气细颗粒物一天中随时间的变化, 并根据北京2015年发生的2个特殊事件:阅兵、春节进行逐个分析,研究污染源对大气细颗粒物浓度的贡献.

南北空间趋势的研究常被用作变化的预报器(Xie et al., 2015),把不同站点的PM2.5浓度年平均值大小表现在站点的地理位置图上,根据色标可以看出南北变化趋势.利用空间差异率(COD)值进一步评估2个不同监测站点的浓度差异程度.COD值越趋近于0则表明2个站点差异越小,越趋近于1则表明差异越大(Xie et al., 2012).COD的计算公式为:

(1)

式中,xifxih为同一污染物不同站点(fh)的浓度值, n为进行比较的总数据数目.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 2015年整体污染情况

2015年PM2.5年平均浓度为79 μg·m-3,同比下降7%,但这一数值依旧超过WHO规定的年平均10 μg·m-3安全值7倍多.2015年共出现优良天气223 d,相比2014年增长8%, 轻微污染大气59 d,中度污染大气38 d,重度污染和严重污染的天数为44 d,比2014年减少了1 d,其中,持续时间3 d以上的重污染过程出现了6次,最长为6 d.可见,尽管全年PM2.5平均浓度有所降低,但重污染天数和程度依旧居高不下.

3.2 季节变化和日变化

图 2为2015年PM2.5日平均浓度变化图,分析得出春季(2015年3月1日—5月31日)PM2.5最高值可达230 μg·m-3(3月7日),平均值为71 μg·m-3.夏季(6月1日—8月31日)PM2.5最高值为182 μg·m-3(6月23日),平均值为55 μg·m-3.秋季(9月1日—11月30日)PM2.5最高值为316 μg·m-3(11月30日),平均值为79 μg·m-3.冬季(12月1日—2月28日)PM2.5最高值为473 μg·m-3(12月1日),平均值为115 μg·m-3.PM2.5相邻日增值最大为325 μg·m-3,为12月23—24日;日减值最大为458 μg·m-3,为12月1—2日.

图 2 2015年PM2.5日平均浓度变化(国家标准线75 μg·m-3) Fig. 2 Daily mean PM2.5concentrationvariation in 2015(national standard 75 μg·m-3)

图 3为2015年北京四季6个污染等级天数占不同季节总天数的百分比.由图可知,夏、秋季所含优良天气较多,虽然夏季空气质量为优的天气没有秋天多,但没有出现严重污染,而且轻微污染、中度污染和重度污染天数仅占总天数的不到30%,并且污染以轻微污染为主.秋季优良天气较多,但重度污染与严重污染天气也占很大比例,且轻微污染、中度污染、重度污染和严重污染所占比重相当,可见秋季空气质量两极分化严重.春季虽然优良天气少于秋季,但不存在严重污染天气,污染等级以轻微污染为主.冬天是污染最严重的季节,污染天气比例高达56%,且重度污染及严重污染等级天气又占近1/2.

图 3 不同季节不同等级天气所占比例 Fig. 3 Proportion of different air quality levels in different seasons

PM2.5与PM10全年相关性及不同季节的相关性见表 1,分析表明,PM2.5与PM10日均值散点分布趋近于直线,全年相关系数r高达0.89,可证明二者在空气中具有相似的变化规律,基本遵循相同的迁移转化规律.全年PM2.5/PM10的日平均比值为0.70,可知2015年大气细颗粒物主要以PM2.5为主.PM2.5与PM10日变化浓度值的相关性受季节影响明显,二者在夏、秋季节的相关系数明显高于春、冬季节,这种差异取决于不同的气象因素与污染源.四季PM2.5/PM10的日平均比值的变化范围为0.58~0.80,春季二者比值最低,冬季二者比值最高.这种差异主要由于冬季的集中污染源和不利扩散气候,以及春季的大风与多沙尘天气造成.刘杰等(2015)对北京城6区12个监测站的分析结果为:PM2.5与PM10的相关性与比值近3年无明显变化(2013—2014年PM2.5与PM10的质量浓度比为0.784,相关系数为0.9),相比之下,本研究的结果中PM2.5/PM10有减小趋势,这表明PM2.5的污染状况近几年有所好转.

表 1 PM2.5和PM10质量浓度线性回归及相关性分析结果 Table 1 Results of linear regression and correlation analysis of PM2.5 and PM10 concentrations

将12个站点的污染物浓度取平均值得出北京市平均浓度,研究北京地区大气细颗粒物PM2.5和PM10浓度一天中随时间的变化规律,得出颗粒物浓度逐时变化范围常较大,PM2.5小时均值最大值可超过平均值的将近2倍.从全年范围看,一天中PM2.5和PM10在21:00—22:00达到峰值,呈现晚上19:00至次日2:00高,清晨(5:00—8:00)、下午(13:00—16:00) 低的特点.浓度明显攀升的拐点出现在下午16:00—18:00,与刘杰等(2015)对2013—2014年的污染物浓度研究结论较为相似,但一天中污染物浓度的起伏与前几年相比较小.浓度较高时段与污染源排放和气象条件有关.结合全年大气相对湿度逐时变化规律,可以看到明显的波峰和波谷,波峰出现在凌晨5:00—6:00,波谷出现在下午14:00—15:00,夜间也是一些重型车进京送货的时间,且湿度较高,所以污染物浓度通常较高,而白天下午的低浓度则主要受边界层抬升的影响.

为研究不同季节大气细颗粒物PM2.5与PM10质量浓度的逐时变化规律,将2015年4个季节分开研究,不同季节的PM2.5平均浓度随时间变化见图 4.可见,不同季节大气细颗粒物逐时变化规律存在一定差异, 冬季一天内PM2.5平均浓度随时间变化最大为42 μg·m-3,夏季最为平稳仅为9 μg·m-3.在污染源一定的条件下,这种差异是由于不同季节气象因素造成的(杨复沫等, 2002).

图 4 2015年不同季节PM2.5浓度逐时变化 Fig. 4 Hourly variation of PM2.5 in different seasons in 2015

春、夏季PM2.5浓度小时变化规律总体呈现中午(10:00—12:00) 和晚上(19:00—21:00) 较高,下午(16:00—17:00) 较低的特点.秋季为晚上(21:00—22:00) 高,清晨(6:00—8:00) 低.冬季为晚上(21:00—23:00) 及夜间(1:00—2:00) 较高,白天(8:00—16:00) 较低.除夏季外,PM2.5浓度小时均值25%~75%分位数变化范围较大,从平均值变化来看,PM2.5浓度在冬季起伏最大,为96~138 μg·m-3,春、秋季分别为59~79、66~91 μg·m-3,夏季起伏最小,为51~62 μg·m-3.

气象资料显示,春季风力达到二级以上的天数占45.6%,比其余季节高出22.3%~36.9%.春季PM2.5/PM10在4个季节中最小,当风力达到二级以上时,大风会导致PM10的浓度迅速增加(樊守彬等,2012),即沙尘天气.此外,北京春季花卉都开始盛开,所造成的生物粒子数也明显增加(刘杰等, 2015),也会导致PM10浓度的增加.夏季影响污染物浓度的因素主要是湿热和频繁降雨天气,降雨可使大气边界层升高,对颗粒物的去除作用明显,一次降雨可使颗粒物浓度平均下降56.3%.由气象资料可知,2015年夏季平均气温为25.68 ℃,共有65 d发生不同程度的降水,平均湿度为61.74%.高温和高湿的条件会导致污染物扩散条件一定程度上变差,进而造成颗粒物的浓度有所升高.秋季较弱的冷空气活动和低地面风速使大气边界层降低,是影响污染物浓度的主要气象因素,它引起大气低层水汽积累,从而形成雾霾天气(许万智等, 2014).气象资料显示,2015年秋季的平均气温为12.80 ℃,平均湿度为66.34%,这种低温干燥气候所引起的低层逆温使污染物夜间浓度高于白天.2015年冬季大气边界层较低,平均气温为0.53 ℃,平均湿度为51.84%;此外,冬季频发的雾霾天气与降雪天气也对污染物浓度变化造成了显著影响,从而导致浓度的大幅波动.2015年冬季一共有5 d发生降雪,研究表明,降雪对颗粒物具有高达78.9%~99.5%的去除率(潘本锋等, 2012).

3.3 空间分布特征

定性和定量地研究北京污染物的空间变化趋势,利用差异率COD值进一步评估2个不同监测站点的浓度差异程度.将11个城郊监测站点按所处城区划分为东城(站点1和2)、西城(站点3和4)、朝阳(站点5和7)、海淀(站点6)、石景山(站点8)、顺义(站点9)、怀柔(站点10)、昌平(站点11)、对照区(站点12,虽然地理位置属于昌平区,但对照点可以一定程度上代表城市背景值).分别取不同站点的PM2.5浓度作为x数据组,定量评价不同城区间的差异程度.图 5为通过公式(1) 得出的各个站点相互关联的COD值分布图.

图 5 2015年12个站点PM2.5浓度差异 Fig. 5 Differences of PM2.5 concentration among 12 monitoring stations in 2015
3.3.1 南北差异

图 6为12个站点的PM2.5浓度分布图,可以看出,污染物浓度呈现从中心向四周辐射状,空气质量南差北好.东城天坛(站点1) 平均空气质量最差,昌平定陵(站点12) 平均空气质量最好.

图 6 2015年12个站点PM2.5浓度空间分布图 Fig. 6 Spatial variation of PM2.5 concentration among 12 monitoring stations in 2015
3.3.2 城郊差异

2015年市区PM2.5平均浓度为83 μg·m-3,郊区PM2.5平均浓度为71 μg·m-3.根据图 6可知,对照区域与图中所示8个城区的差异(COD值)都是最大的,与城区差异比郊区差异要大.浓度差异最小的2个区为东城与西城,差异最大的为东城与对照区.

4 阅兵空气质量保障措施执行期间污染物动态变化特征及影响因素(Dynamic variation and factors of pollutants under environment management during the Military Parade)

“阅兵蓝”无疑是2015年最受瞩目的环境事件,政府为保证阅兵期间的天气质量采取了许多有力措施.8月20日前,北京市各项大气污染治理措施正在扎实推进,关停国华、京能燃煤电厂压减燃煤;淘汰老旧机动车并升级改造了柴油公交车数千辆;淘汰退出了一百多家污染企业等.8月20日起北京市就启动了单双号限行、工业企业停限产、施工工地停工等空气质量保障措施.同时,河北省也启动了空气质量保障措施,公务用车全天停驶80%.8月23日天津市全面启动空气质量保障方案,随后河南省、山东省、山西省、内蒙古自治区也陆续启动保障措施(谢玮, 2015).

4.1 污染物总体特征及减排量

8月20日—9月3日PM2.5浓度均达到一级优水平,有11 d PM2.5浓度达到了世界卫生组织(WHO)的25 μg·m-3空气质量安全标准.期间首要污染物为PM2.5与PM10的天气占2 d,NO2为首要污染物的天气占1 d,SO2和CO没有出现在首要污染物名单里,说明近几年的煤改气措施确实对SO2和CO排放量的控制很有效,阅兵期间的限号和工地停工措施对PM2.5和PM10的控制也很有成效.

取与阅兵空气质量保障措施执行期间气象条件相似的前后2个时间段:8月5—19日、9月4—18日,与此期间污染物浓度作对比,得到阅兵管控期间PM2.5、PM10、CO、O3、SO2、NO2浓度分别比前期下降了72%、69%、36%、38%、40%、37%(图 7).SO2主要归咎于工厂的排放,PM10主要由建筑工地的扬尘产生,NO2为汽车尾气排放的主要污染物,由此可见,阅兵期间空气质量保证措施对城市工地、工厂的扬尘排放源控制效果较好.与管控期间相比,管控后期浓度增幅较大的为PM2.5和PM10,NO2的浓度比管控前还高,PM10和SO2的浓度增加了约1倍,O3浓度相对减少,CO浓度基本持平.可见管控后激增的机动车车流量对PM2.5和NO2的影响非常大,由于NO2为硝酸盐的前体物,硝酸盐又是组成细颗粒物的重要部分,因此,NO2的增速更快一些,NO2的增加一定程度上消耗了部分O3,所以O3浓度有所下降,建筑工地和工厂陆续恢复运营使PM10和SO2的浓度有所增加.由于气象要素对污染物的扩散起到了重要的影响,因此,对减排的精确评估还是要综合考虑气象要素.

图 7 阅兵空气质量管控前、中、后污染物浓度对比 Fig. 7 Comparison of pollutant concentration under environment management during the military parade
4.2 不同区域空气质量与源排放控制的关系 4.2.1 首要污染物分布特征

表 2为12个空气监测站点在8月23日—9月3日期间的首要污染物对比.可知在此期间各站点首要污染物出现频率主要以O3和NO2为主,其中,10号怀柔区监测站点首要污染物主要为PM10,2号东城天坛和5号朝阳奥体中心监测站点主要为NO2,其余站点首要污染物均为O3.郊区首要污染物与城区相比,以O3为主,原因是市区由于机动车排出的NO较多,抑制了O3的生成;郊区的NOx和VOC的比值适宜O3的生成(刘洁等, 2008).

表 2 阅兵空气质量保障措施执行期间不同站点的首要污染物对比 Table 2 Comparison of primary pollutants among different stations under environment management during the Military Parade

图 8为阅兵管控期间城郊PM2.5浓度时变化对比,可以看出,市区和郊区颗粒物浓度逐时变化范围较大,分布不均匀.市区一天中的PM2.5浓度在夜间24:00出现峰值,呈现夜间高,上午(4:00—8:00) 和下午(15:00—18:00) 低的趋势.郊区则是在凌晨1:00 PM2.5浓度达到峰值,呈现夜间和中午高,下午低的趋势.城郊的波谷分别出现在早上7:00及下午15:00.这是由于在阅兵期间货车不准驶入六环以内,大货车总是会在夜间出行,因此,会一定程度上在影响距离六环较近的郊区,而且还会受到天津与河北的区域输送作用的影响,认为北京进行管控前应首先对周边城市进行管控,这样可以加快污染物减少速度,增加管控效果.

图 8 城郊PM2.5浓度日变化 Fig. 8 Daily variation of PM2.5 concentration in the downtown and countryside
5 春节期间污染物动态变化特征及影响因素(Dynamic variation and factors of pollutants during the Spring Festival)

2015年2月18—24日春节放假,此段时间都处在采暖期间,因此,这期间PM2.5浓度受燃煤源影响相同.春运开始时间为2月4日,结束时间为3月15日,这期间外来人口离京意味着人为源的减少,饭店、公司和企业的能源消耗减少,路面上的机动车减少.五环路以内的地区为限制燃放烟花爆竹地区,2015年可以燃放烟花爆竹的时间为:2月18、19日,以及2月20日—3月5日每天的7:00—24:00,其他时间禁止燃放.因此,在燃放高峰时大气污染物成分受烟花的影响也会有所变化,通过对比春节放假期间与春节前后污染物的变化,结合气象因素,可以粗略估算出春节假期对污染物排放的影响(Zhang et al., 2016; Jiang et al., 2015; 黄茶香等, 2015; 马小会等, 2015; 王博, 2015; 李杏茹等, 2008).

5.1 污染物在不同阶段的总体特征

取2015年2月4—17日为春节前研究时间段,2月18—28日为春节研究时间段,3月1—15日为春节后研究时间段, 分析每个阶段的污染随时间变化特征和不同污染物浓度的空间分布和变化规律(图 9).

图 9 春节前、中、后期污染物浓度对比 Fig. 9 Comparison of pollutant concentration among three stages around the Spring Festival
5.1.1 春节前

通过分析逐日不同污染物的变化曲线得出,从春运开始到大年三十前一天, 除CO和O3趋于平稳之外,其它3种污染物都有相同的变化趋势且出现了3次明显的峰,并且浓度依次递增,分别在2月6日、10日及15日,PM2.5浓度分别为68、124及284 μg·m-3.可见春运客流高峰出现在春节的前3 d左右,在春节前一天外地人员基本完成了返乡,北京汽车流量大幅减少,餐厅基本关停;2月17日的PM2.5浓度相比前一天大幅下降到22 μg·m-3,降幅约为82%,空气质量达到一级优的标准.PM2.5/PM10的值为0.88,颗粒中以PM2.5为主.12个站点的污染物浓度变化趋势都相同,其中,昌平区定陵站点(站点12) PM2.5的浓度平均值最高,为105 μg·m-3;西城官园(站点3) PM2.5浓度最低,为71 μg·m-3.郊区的浓度值普遍比市区高,说明市区的人流在逐渐向郊区疏散,郊区人为活动增加、车流量增加,导致了高浓度污染物的生成.

5.1.2 春节期间

对比春节前PM2.5平均浓度,春节期间同比上升了约10%.通过分析逐日不同污染物的变化曲线得出,除CO和O3趋于平稳之外,其它3种污染物都有相同的变化趋势且出现了3个峰,在春节放假期间允许燃放烟花爆竹的缘故,2月19日PM2.5的浓度达到了第一个峰值219 μg·m-3;PM10在2月21日达到了最大值464 μg·m-3,后续随着时间的推移而逐渐减少,可以看出,PM10受燃放烟花爆竹后带来的碎屑颗粒物及扬尘的影响较大.PM2.5/PM10的值较春节前降低为0.56,可见春节期间颗粒中PM10所占比例增加到与PM2.5相当.12个站点中PM2.5浓度较高的是昌平区定陵(站点12) 和朝阳区奥体中心(站点5),分别为104和101 μg·m-3,说明这2个区域燃放烟花爆竹的行为较为频繁且人流密集.郊区的平均浓度比市区高,主要是郊区燃放烟花受限因素少和大量人员返乡的缘故.

5.1.3 春节后

与春节期间相比,春节后PM2.5平均浓度下降约15%.通过分析逐日不同污染物的变化曲线得出,除CO和O3趋于平稳之外,其它3种污染物都有相同的变化趋势且在3月7日出现了一个明显的峰,PM2.5浓度峰值达到230 μg·m-3,这是由于气象因素的突然改变或区域输送的影响.PM2.5/PM10的值又恢复到为0.78,颗粒中以PM2.5为主.12个站点中,昌平区定陵站点(站点12) PM2.5浓度最高,为91 μg·m-3.原因可能是定陵监测点位于北京北方,污染物受南风的输送而在此聚集,气象条件又不利于污染物的扩散,若要得到更准确的原因还需要对此站点进行更详细分析.浓度最低是东城东四(站点1),仅为64 μg·m-3.可以看出,随着距北京市中心距离的增加,污染物浓度都有不同程度的增加.

5.1.4 结果与讨论

结合上述分析与图 9可知,春节前期综合空气质量最好,优良天气比例占到了60%以上;春节期间污染最重,污染天数占到了将近60%,且严重污染与重度污染天气所占比重超过1/2;春节后优良天气比重与春节前期相似,但严重污染天气多于春节前期.说明春节前后空气质量较好,春节期间不仅空气污染天数多,而且污染程度重.3个时期污染物浓度城郊差异都较为明显,春节前期与后期郊区的浓度普遍比市区高6%~7%左右,春节期间则高15%左右.主要是因为春节期间的南风导致市区的污染物向北部郊区迁移,由于地形原因很难扩散,再加上郊区本身产生的大量污染物致使它的污染物浓度居高不下.

定义清洁时段为瞬时PM2.5浓度为0~35 μg·m-3,高污染时段瞬时PM2.5浓度为150~500 μg·m-3.由于在清洁或高污染时段中的每一天气象条件都相似,因此,将春节前、中、后3个时期的清洁及污染时段分别求平均值就可以较准确地表征3个时期受重污染的程度和范围.结合图 9图 10可以看出,尽管春节期间PM2.5平均浓度比其它2个时段高,但在高污染时段浓度的小时平均值为:春节前期>春节后期>春节期间,可见前期瞬时污染浓度高,两极分化明显,有可能是不利气象因素与污染源排放叠加作用的结果.春节后高污染时段的标准偏差较大,说明浓度数据分布较为离散.由图 9中可以看出,春节期间的PM2.5和PM10浓度都高于其余2个阶段,PM10增长最多,O3浓度变化平稳,NO2、SO2及CO浓度都低于其他2个时段.

图 10 不同时期清洁与污染时段PM2.5浓度均值及标准差 Fig. 10 Mean value and standard deviation of clean and polluted time during different periods

图 11的元宵节(2015年3月5日0:00开始)期间污染过程中可以看出,从3月5日17:00—3月6日12:00为一个污染过程,其拟合曲线为y=5.5439x-28.174(横坐标为小时累计数值).在这个污染过程中,从3月5日19:00到3月6日6:00 PM2.5浓度有一个明显的峰值,这是由于集中燃放烟花爆竹所造成,通过计算可知,元宵节烟花燃放PM2.5小时平均贡献量为51 μg·m-3,最大小时贡献量为115 μg·m-3.

图 11 元宵节期间PM2.5污染过程(x为2015年3月5日17:00到3月6日12:00随时间推移的累计时间(h);y为去除烟花贡献的PM2.5浓度的拟合值) Fig. 11 Evolution of PM2.5 during the Lantern Festival
5.2 春运外来人口离京对大气污染的影响

对比春节前期与春节期间(除去烟花燃放影响)的PM2.5平均浓度,发现春节期间PM2.5平均浓度比春节前期不仅没有降低,还高了5%左右,说明春节期间的空气质量没有得到改善,因此,春运导致的外来人口离京、餐饮停业及机动车的减少并没有显著降低PM2.5浓度.

6 结论(Conclusions)

1)2015年北京PM2.5年平均浓度为79 μg·m-3,相对于2014年有一定的改善,但与WHO空气质量标准还相距甚远.重污染天气集中发生在秋、冬季,呈现出污染程度高、持续时间长的特点.为持续改善大气质量,应继续加强对高污染天气的预警,提前采取应对措施,继续减少重污染天气的天数,保持优良天气的稳定增长态势.

2)2015年北京空气污染数据显示,春、夏、秋季的颗粒物浓度平均最大值均位于中午10:00—12:00左右,冬季位于晚上23:00.春、夏、秋季颗粒物PM2.5、PM10浓度日变化较为平稳,在中午有所升高,因为中午辐射强导致二次反应增强;冬季颗粒物浓度明显呈现出夜间高于日间的污染模式,与冬季大气边界层低及取暖燃烧排放有关.北京的PM2.5浓度空间分布差异明显,空气质量呈现南差北好的趋势,且郊区空气质量好于城区.

3) 政府在阅兵前后采取的空气质量管控措施成效明显,PM2.5浓度较前期大幅下降约72%.然而与此同时又一污染物O3的浓度凸显出来,15 d中有10 d的首要污染物均为O3,因此,在以后的研究中,应致力于PM2.5和O3的协同控制,不应该局限于机动车限行措施.而且不同区域首要污染物的差异性明显,可以尝试在治理雾霾污染时进行分区域治理,根据不同区域出现的首要污染物的不同,有针对性的治理,这样可以削弱区域污染对空气质量的影响,达到空气质量共同优化的目的.

4) 春节期间由于燃放烟花爆竹而引起的最大PM2.5瞬时浓度可达214 μg·m-3.春节前期的春运使北京的人口密度减少、餐饮商店暂停营业、机动车数量减少,但PM2.5浓度并没有因此降低,反而比春节前期升高了5%,这是因为气象因素(温度、湿度、风向、风速、降水等)及区域输送也在PM2.5的迁移转化中起到了相当重要的作用,因此,北京市在重污染天气单纯实行限号措施对空气质量改善影响有限.相对而言,阅兵空气质量管控措施执行期间的PM2.5减排效果非常好,很大程度上是因为天津、河北等北京周边城市的配合减排.综上所述,使北京空气质量改善更有效的方法是同时削弱本地污染源及区域输送的影响,协同控制本地污染及周边污染.

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