2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 国际商业机器(中国)投资有限公司, 北京 100193
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. IBM(China) Investment Company Limited, Beijing 100193
2013年1月, 中国东部地区发生了连续数日的由细颗粒物PM2.5为首要污染物的大气重污染事件(文中提到的重污染除PM10重污染外, 均是由PM2.5浓度过高引起的, 下同), 对人们的生活、生产造成了极大的影响, 严重降低了居民的生活水平, 大气重污染也随之备受关注.为了减少重污染事件的发生, 研究重污染的成因成为最重要、最基础的一步.
在分析大气污染发生和发展过程中的影响因素时, 发现天气系统和大气环流的演变可对其产生重大影响(Vukovich, 1995), PM10重污染事件多伴随着高压系统的缓慢移动以及边界层中不利的通风条件(Schichtel et al., 2001; 杨素英等, 2009).对于中国华北地区低层地面, 高压南下东移阻滞型和北上台风相关的弱高压控制型是形成PM10重污染时对应的两种典型天气形势(谢付莹等, 2010).此外, 华北地区典型的地面低压天气系统, 如河套倒槽、东北低压地形槽等, 也对区域PM10重污染有着重要的影响(苏福庆等, 2004).由于地面系统的变化主要受高空系统变化的影响, 平稳的高空暖平流, 利于地面高压系统的维持, 利于PM2.5重污染事件的形成与发展(于庚康等, 2015).为了统计不同天气形势对污染事件的影响, 李国翠等(2009)和孟燕军等(2002)对长期污染事件对应的天气形势进行分型, 将天气形势分为利于污染物排放型和不利于污染物排放型, 发现等压线稀疏(以鞍型场居多)及低压类地面系统时, 北京地区更容易发生污染.关于天气形势对PM10重污染影响的研究还有很多(Huang et al., 2006; 任阵海等, 2005; 吴庆梅, 2010), 这些结果均发现, 引起地面静风和逆温层存在的天气系统与PM10重污染事件的形成有着重要的联系(Zhang et al., 2014).
近年来, 持续时间长、覆盖范围广的重污染事件受到广泛关注.各个省市也逐渐建立起环境质量预报中心, 并采用CMAQ、NAQPMS等三维欧拉数值模式对污染物浓度进行模拟及预报(Zhang et al., 2006; 王自发等, 2006; 吴建斌等, 2013), 其中预报以细颗粒物PM2.5等为主.PM2.5包括一次和二次污染物, 其中2013年1月二次污染物可占PM2.5的(65.7%±8.4%)(周敏等, 2013), 这与过去研究粗颗粒物以及一次排放污染物(SO2/NOx)不同(Tao et al., 2013), 前者的生消则更多地受到温度、湿度以及太阳辐射强度的影响, 而天气系统又是造成以上气象要素变化的主要因素, 不同的天气形势决定了大气的扩散条件; 温度、相对湿度等还会影响PM2.5的吸湿增长(Nenes et al., 1998; Carrico et al., 1998; Carrico et al., 2000; Kim et al., 2006; Pan et al., 2009; Petters, 2013)、表面的化学反应(AN et al., 2012), 以及干、湿沉降过程等(Seinfeld, 2006; Ge et al., 2014).对于PM2.5的模拟及预报研究发现, 不同的天气系统对其结果的影响差异显著, Zhang等(2006)发现由于风速、温度等气象要素的模拟偏差可导致CMAQ模式对夏天的PM2.5浓度预报低估达100%以上; 韩宵等(2014)发现京津冀地区受弱高压天气形势时, CMAQ对PM2.5浓度的模拟与观测有明显的偏差.因此有必要研究以PM2.5为首要污染物的重污染事件与天气形势和各气象要素的关系.
因此, 本文使用2013年中国环境监测总站提供的北京、天津和石家庄地区污染监测资料, 欧洲中期数值预报中心(ECMWF)的再分析资料, 以及中国气象局气象信息综合分析处理系统(MICAPS)的气象要素观测资料, 统计分析了PM2.5的浓度变化特征及重污染发生时天气形势的演变过程, 并使用嵌套网格空气质量预报系统(NAQMPS)定量分析气象要素对PM2.5重污染的影响, 为今后针对重污染事件的预报预警提供一定依据.
2 数据及方法(Datas and methods) 2.1 数据介绍污染物观测数据来源于中国环境监测总站.本文选取2013年全年北京、天津和石家庄地区3个城市的所有国控站的平均PM2.5浓度数据, 时间分辨率为1 h.北京、天津地区的观测仪器为膜动态震荡天平, 即FDMS-TEOM 1405 PM2.5分析仪, 膜动态测量系统FDMS可在滤膜上对采样过程中挥发掉的颗粒物进行回收, TEOM与FDMS的联用能够精确测量颗粒物的质量浓度, 在世界范围内被广泛使用.石家庄采用的是β射线PM2.5分析仪; β射线PM2.5分析仪是利用β射线衰减量来测量期间颗粒物浓度增加的关系, 计算颗粒物的质量浓度.文中使用的数据均经过来自中国环境监测总站, 并且经过了严格的数据质量控制气象资料, 如2013年的东亚东部地区地表、850、700和500 hPa的逐日气压, 温度和风速资料等, 来自于ECMWF的ERA-Interim数据(http://apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-daily/), 空间分辨率为0.75°×0.75°; 以及MICAPS实测资料, 时间分辨率为3 h.
2.2 模式介绍及设置NAQMPS是由中国科学院大气物理研究所自主研发的第三代空气质量预报系统, 具有多尺度、多物种的优点, 已广泛应用于跨界传输、空气质量预报等(Wang et al., 2006, 2014; Li et al., 2013; Ge et al., 2014; 黄蕊珠等, 2015).
本文使用NAQPMS模式对2011和2013年两种不同的情景进行模拟, 模式采用三层嵌套网格结构, 如图 1所示.最外层水平分辨率为45 km, 水平网格数为东西183×南北173, 覆盖东亚大部分区域; 中间层水平分辨率为15 km, 水平网格数为东西211×南北199, 覆盖我国中东部地区; 内层包含京津冀及其周边区域, 水平分辨率为5 km, 水平网格数为东西220×南北214, 三层嵌套网格结构不仅使边界对研究区域的影响最小化, 也能较准确的描述研究区域的各种特征.模式的垂直高度达20 km, 分为20层, 其中边界层以下包括7~8层, 能较为准确的描述边界层内各气象要素的变化.
NAQPMS的逐时气象要素, 如气温、气压、湿度、风向风速等, 由中尺度气象模式WRFv3.5提供.模拟时段为2012年12月16日-2013年1月31日, 前半个月为模式的初始化时间, 2013年1月的模拟结果用于分析; 积分时间步长为5 min, 输出频率为1 h; 初边界条件采用全球模式MOZARTv2.4的模拟结果.模拟的PM2.5包括硫酸盐、铵盐、硝酸盐、有机物、黑碳、一次PM2.5、沙尘和海盐等.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 京津冀地区PM2.5浓度变化特征 3.1.1 重污染频次分析及季节变化特征污染物浓度的季节变化特征与不同季节的主要天气系统有密切联系(洪盛茂等, 2010).表 1统计了京津冀地区各城市污染频次和平均浓度, 其中对于单个城市, PM2.5 24 h平均浓度超过150 μg·m-3, 计重污染事件发生1例(参考2012年空气质量四级标准); 对于北京、天津和石家庄, 至少两个城市的PM2.5 24 h平均浓度超过150 μg·m-3, 记京津冀地区发生重污染事件1例.由表 1可知, 从重污染发生天数来看, 2013年, 冬季(12-2月), 北京、天津和石家庄3地的污染事件分别发生20、32和67 d, 占全年重污染发生天数的40%以上, 石家庄地区可达70%;对于区域性重污染事件, 京津冀地区冬季出现48 d, 占全年的64%;从平均浓度来看, 北京、天津和石家庄地区春季、夏季的PM2.5浓度差别较小, 秋冬季节石家庄地区污染物浓度较高, 但总体趋势一致, 说明区域性的大气污染状况和气象条件密切相关(张志刚等2010;杨书申等, 2015).
图 2显示出北京、天津和石家庄3地的PM2.5月变化和季节变化.其中阴影部分为每天的污染物浓度变化区间, 为能清晰的比较三地的月变化和季节变化, 图中未给出个别观测的高值.黑色虚线为PM2.5的日均值, 反映出PM2.5的年际变化趋势的同时, 也可通过PM2.5曲线的起伏分析出污染物不断的累积和清除的过程.加点实线为PM2.5的月均值, 反映出PM2.5的月变化趋势.由图 2和表 1可知, 2013年PM2.5存在明显的季节变化特征:秋冬季节, PM2.5的浓度相对较高, 以冬季明显, 受冬季污染物浓度较高的影响, 春季前期的浓度也较高, 夏季浓度相对较低, 总体体现出:冬季 > 秋季 > 春季、夏季.
冬季, 随着温度下降, 地表温度明显下降(Stull, 1991), 边界层高度下降, 湍流扩散减弱; 冬季北方地区开始取暖, 燃烧大量的煤炭等化石燃料, 形成大量的细颗粒物, 如硫酸盐、硝酸盐、黑碳、有机气溶胶等, 若无大规模的强冷空气南下, 污染物易形成累积, 使PM2.5浓度爆发性增长.秋季, 京津冀地区多受高压前部(1次)和均压场控制(4次), 且持续时间长(5/7, 即7次污染事件, 5次持续2 d或以上, 见表 2, 下同)(王淑英等, 2002b), PM2.5等污染物的扩散能力减弱, 易形成局地累积, 浓度升高, 以9月底和10月初较为显著.春季为取暖的尾期, 污染源的排放有所下降, 地表开始增温, 边界层升高, 垂直扩散增强, 同时污染物的干沉降总量增大(张仁健等, 2004), 因此春季前期如3月份可观测到PM2.5浓度的浓度高值, 随后污染物浓度迅速下降, 同时2013年北京春季发生沙尘暴2次, 扬沙5次(段海霞等, 2014), 易引起重污染事件的发生, 但是受大风的影响, 出现时间一般较短(2/6, 即6次污染, 2次污染仅持续1 d)(王淑英等, 2002b; 隋珂珂等, 2007).夏季, 京津冀地区受副热带高压第二次北跳的影响(朱乾根等, 1992), 华北地区的降水出现明显增多, PM2.5等污染物的湿沉降量增大, 污染物浓度下降明显, 以7月底8月初较为突出(孙杰等, 2007).
从空间分布上看, 3个城市由北向南分别为北京、天津、石家庄, 图 1表明不同的季节污染结构有所不同.春季和夏季, 京津冀PM2.5浓度总体较低, 秋季和冬季PM2.5浓度大, 污染强度石家庄>天津>北京, 这是因为石家庄的总排放>天津>北京.
3.1.2 日变化特征分析图 3为PM2.5的日变化示意图.阴影部分为置信度为95%时对应的PM2.5平均浓度(每个季节各时刻)的置信区间.为了剔除季节性变化因素导致的信息误差, 更加准确的表征PM2.5浓度的日变化特征, 本文对浓度进行标准化处理, 如式(1) 所示.
(1) |
式中, Ch表示每个季度每个时辰污染物浓度的平均值, Cs表示每个季度的污染物的均值.
大气中PM2.5浓度的日变化特征与气象条件、污染物排放之间存在密切的关系.由图 3可知, 北京秋冬季节, 以及天津、石家庄春秋季节日变化显著.总体上, 北京、天津以及石家庄的日变化幅度依次减弱, 与其污染程度恰好相反.天津和石家庄的日变化相似, R2达70%以上, 结合三地秋冬浓度高, 春夏低, 再次说明区域性的大气污染状况和气象条件密切相关.
考虑到PM2.5浓度具有明显的季节变化, 式(1) 去除了季节变化的影响.北京地区, 春夏季节的PM2.5浓度日变化不显著; 秋冬季节PM2.5的变化趋势呈白天低, 夜间高的抛物线变化; 这与过去的研究(王喜全等, 2007; 程兴宏等, 2007)相比差别较大.首先, 北京地区污染源与过去(2005年)相比显著减少(乔淑芳, 2013), 污染物浓度日变化更多的受到气象因素及污染传输作用的影响, 而在春夏季节北京相对清洁, 边界层高度和层结稳定性的日变化导致污染物浓度白天低, 夜间高(郭利等, 2011; 杜川利等, 2014); 山地平原风使得污染物白天高, 夜间低(Ge et al., 2012), 二者作用相互抵消.其次, 秋冬季节大规模的冷高压系统东移南下, 山地平原风的作用相对较小, 同时冬季供暖使得大气污染排放增加, 前体物浓度上升, 加上冬季边界层高度较春夏季节普遍偏低(梁汉明等, 1989), 在一定程度上扩大了边界层高度的日变化对污染物浓度的影响作用, 因此, 在该双重作用下北京秋冬季节PM2.5浓度呈现白天低夜间高.
天津和石家庄的PM2.5浓度呈现马鞍形的日变化规律.与两地污染源排放较强, 受局地排放日变化的影响较大有关.清晨(5-7点)是饮水炉灶集中排放污染物的时段, 机动车、行人出行密度大(7-10点), 且近地面太阳辐射弱, 风速较小, 热力湍流较弱, 扩散较差, 这一时段污染物浓度升高, 随着辐射增强, 温度升高, 风速增大, 对流和湍流作用增强, 污染物浓度下降.
3.2 重污染下的天气形势 3.2.1 重污染发生时的天气形势对污染物浓度的影响天气形势为污染物浓度的堆积和消散提供一个良好的环流背景.以弱高压系统为例, 2013年弱高压控制下的京津冀重污染天可达15 d.重污染期间, 北京、天津和石家庄地区高空500 hPa多为平直的偏西气流; 850 hPa除平直的偏西气流外, 有时也会出现弱的暖平流; 地面, 重污染事件发生时, 长时间处在弱高压的后部、底部, 多受西南或东南气流控制.500 hPa平直的偏西气流不利于南北动量和能量的交换, 大气多为稳定层结; 850 hPa的暖平流利于弱高压系统的维持, 使水平输送和垂直扩散能力持续较弱, 污染物浓度逐渐增加; 地面受燕山山脉的影响, 河北南部或东部地区的污染物向京津冀地区传输, 且无法扩散.
3.2.2 重污染发生时的天气形势综述表 2列出了京津冀地区重污染事件发生时天气系统的变化, 并对北京、天津和石家庄的500、850 hPa和地面的天气形势演变进行归类.通过比较重污染发生时的天气系统变化, 发现重污染天气发生时① 高空:500 hPa以偏西气流或西西北气流为主; 850 hPa有时出现暖平流(王淑英等, 2002b), 主要受西北气流影响; ② 地面:高压底部(5次)、弱高压前部(5次)、华北地形槽(2次)、和均压场控制(5次).通过以上的统计发现, 当处于地面高压底部、弱高压控制的均压区, 且高层出现弱的暖平流时, 污染的持续时间较长, 最长可达5 d, 污染物浓度高.
通过对比重污染事件发生前后风速的变化规律, 发现重污染时, 北京、天津和石家庄地区的地面风速存在以下3种情况(图 4):① 风向切变; ② 风速切变; ③ 风速小于2 m·s-1或处于静风状态.前两种情况会使得污染物在北京、天津和石家庄地区污染物以外来传输为主, 在局地堆积; 而第3种情况下, 污染物难以扩散.除风速条件外, 还需要考虑其相对湿度等, 当相对湿度大时引起细颗粒物吸湿增长等, 具体将在3.4节中详细讨论.
为进一步了解易于形成污染的天气形势下, 气象要素的变化, 下面将2013年污染最长(重污染持续5 d)的一次个例(1-27-1-31) 进行详细分析.图 5显示了北京天津和石家庄地区2013年1月26日-2月1日8: 00、14: 00和20: 00 PM2.5浓度、温度, 露点温度和风速的变化.
由图 5可知, 京津冀地区在污染前(1月26日), 处于华北地面高压的南部, 受均压场影响, 以静风和弱的偏南风(风速低于2 m·s-1)为主, 地表温度变化不显著, 相对湿度开始增大, 污染物浓度开始上升; 污染期间(1月27-30日), 随着500 hPa, 高压脊线东移, 京津冀地区以槽前的偏西气流为主, 850 hPa, 主要受蒙古中部低压槽东移南下的影响, 以西西南气流为主, 地面华北高压系统减弱东移蒙古高压东移南下, 京津冀地区受弱的西南气流影响, 主要以静风为主.其次, 污染物浓度08: 00-14: 00污染物浓度升高, 14: 00-20: 00浓度下降, 这是因为气溶胶等消光作用较强, 到达地面的太阳辐射减少, 地表温度降低, 湍流和对流减弱, 风速进一步下降, 地面温度、风速等的最大值以及相对湿度的最小值出现一定的延后.污染后期(1月31—2月1日), 随着蒙古高压系统东移南下, 地面温度下降, 风速开始增大, 扩散条件转好, 污染物浓度明显降低.通过比较分析温度, 相对湿度和风速的变化与细颗粒物浓度的关系, 提出以下猜想:随着细颗粒物等污染物浓度的增高, 细颗粒物的吸收和散射能力增强, 消光能力增强, 到达地面的太阳辐射减少, 地表温度和空气温度下降, 相对湿度增加, 不同种类的细颗粒物易达到潮解相对湿度, 开始吸湿增长, 质量浓度增加, 同时细颗粒物表面的水分为液相化学和非均相化学反应提供了条件, 细颗粒物的数浓度增加.这也是在污染较严重的石家庄地区其日变化强度弱于污染程度较轻的天津的原因之一(图 3).
3.3 温度和风速对重污染形成的影响评估观测结果显示, 与2013年1月相比, 2011年1月京津冀地区PM2.5浓度为100~150 μg·m-3左右, 远低于前者(前者为194~309 μg·m-3最高超过700 μg·m-3).为评估气象因子在灰霾污染中的作用, 选取2011年和2013年1月作为干净事件和污染事件的典型代表, 分别用NAQPMS模式进行情景模拟对比分析.在情景模拟中, 模拟区域设置为京津冀地区, 排放清单以日本国立环境研究所编制的亚洲网格化排放清单REAS2.1为基础(0.25°×0.25°) (Kurokawa et al., 2013)进行网格化守恒插值, 并根据河北省环保局提供的2012年污染源环境统计和排污申报统计信息, 对清单进行更新(表 3).并用相同的物理化学参数分别模拟2011年和2013年1月PM2.5的浓度分布用相同的物理化学参数分别模拟2011年和2013年1月PM2.5的浓度分布和气象要素, 模式验证详见黄蕊珠等(2015).
表 3计算出了北京、天津和石家庄2011年和2013年模拟月平均浓度, 2011年3个城市的月均浓度均在150 μg·m-3以下, 处于轻度或中度污染水平; 2013年3城市的月均PM2.5浓度均在200~300 μg·m-3, 属于重度污染水平, 各城市均超过2011年同期浓度的1倍.
图 6为2011年1月和2013年1月京津冀地区PM2.5浓度(a~b)、温度(d~e)、湿度场(g~h)对比和差值场(c, f, i)变化; 如图 6(a~b)所示, 可以看到2011年1月整个京津区域的PM2.5的浓度水平低于2013年同期.两个年份污染差值如图 6c所示, 2013年重污染区域主要集中在北京、天津、河北南部、山东东部和河南北部, 呈现一条大致沿着太行山脉的南北向污染带.
经过上述对比分析得到, 2013年1月的污染程度明显高于2011年1月.由于模拟过程中排除了下垫面、排放源和污染机制的差异, 可认为污染的差别是由于气象场的差异造成的.下面将从温度、湿度和地面风速3个方面, 对比分析污染和清洁时段的气象要素差异.
图 6(d~f)中对比了2011年1月和2013年1月京津冀地区温度的月平均场.对于大部分无污染或者污染较轻的地区, 2013年1月温度较高, 说明2013年温度背景值比2011年高.但是在污染严重的地区, 气溶胶浓度高, 由于气溶胶对太阳光有较强的吸收和散射能力, 负的辐射强迫增大, 地面温度略低于2011年同期(约0~5 ℃, 图 6f).另一方面, 图 7(a, d, g)给出了北京、天津和石家庄3个城市在1月灰霾较重的3天(1月10日、1月20日、1月30日)的垂直温度廓线.由图可知, 2013年污染事件发生期间, 在100~1000 m的高空出现了不同程度的逆温层.当逆温层出现时大气较为稳定, 不利于对流扩散, 利于污染物累积.对比图 6(g~i), 可以发现2013年地面湿度明显高于2011年同期(约30%~50%), 空气中相对湿度的增加一方面会加快污染物颗粒的吸湿增长, 另一方面会加剧污染物的液相和非均相化学反应, 促进二次污染物的形成, 增强消光能力(Carrico et al., 1998; Carrico et al., 2000; Kim et al., 2006; Liu et al., 2011; Pan et al., 2009; Petters et al, 2013; 高怡等, 2014).通过图 7(g~h)两个年份的风场对比, 可以看出2011年风速较大, 京津冀北部和山东东部地区有明显的区域性西北向主导风.2013年风速较小, 主导风向不明显.图 7(b~c, e~f, h~i)显示了北京、天津和石家庄3个城市的风向风速频率分布, 与图 5风场图的结果一致, 2011年有明显的区域性西北主导风, 其频率所占比例超过20%, 该方向上的平均风速约为5 m·s-1, 超过其他所有方向的平均风速.2013年没有区域性的主导风向, 北京以北风和东南风为主, 天津以东风和西南风为主, 石家庄以偏东风为主.各站点各方向风速分布较为均匀, 各方向上的平均风速较小, 约为2~3 m·s-1.根据以上分析, 高湿度、逆温结构、无区域性主导风向、小风速是有利于灰霾污染的气象条件.
1) 北京、天津和石家庄3地2013年的PM2.5浓度均表现出明显的月变化和季节性变化特征.月变化:12、1月污染物浓度达到高值, 7月左右污染物浓度最低; 污染强度的季节变化:冬季>秋季>春季、夏季; 污染强度的空间变化:北京 < 天津 < 石家庄.
2) 北京春季和夏季的日变化不明显; 秋季和冬季白天低, 夜间高; 天津春季、夏季和秋季存在一个弱的日变化, 午前高, 午后低, 冬季呈现一个明显的双峰型; 石家庄与天津地区类似, 但日变化强度较弱.
3) 统计了2013年北京、天津和石家庄地区在重污染发生时对应的天气系统, 发现北京、天津和石家庄地面多位于弱高压后部和弱高压底部, 易出现静风或西南风, 受华北地形影响, 扩散条件较差, 当850 hPa多出现弱的暖平流时, 利于弱高压系统的维持和发展, 也抑制了污染物的垂直扩散, 增加污染物的持续时间.
4) 利用NAQPMS模式, 通过对气象场和排放源的控制模拟研究发现气象场是引起2011年和2013年污染差别的主要原因:在源强不变的情况下, 京津冀地区由弱高压前部控制转为弱高压控制时, 地面温度升高0~5 ℃, 相对湿度增加30%~50%, 风速下降2~3 m·s-1, PM2.5浓度变化可达300 μg·m-3.
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