2017, Vol. 37
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2. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085;
3. 清华大学环境学院, 北京 100084
2. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084
WANG Yawei, E-mail:wangyawei@rcees.ac.cn
我国北方地区面临着水资源不足的困境, 污水处理厂出水和分散性污水等非常规水源补给逐渐成为华北地区河流补给的常态.以北京市温榆河为例, 相关研究表明, 清河污水处理厂出水与上游温榆河干流来水量之比为1.53:1, 是温榆河下游的主要补给水源(张永勇等, 2009).这种非常规补给类型河流的水质通常低于以天然径流为主的河流, 容易受到沿河污水处理厂排水水质的影响.同时, 城市水体是城市环境中重要的组成要素, 集排洪、资源和生态三大主导功能于一体, 且具有一定程度的景观娱乐功能(刘双江等, 1993).随着人们生活水平的逐渐提升和观念的转变, 城市水体的景观娱乐功能越发重要.
河流等地表水体同时也是水媒性微生物传播扩散的重要途径, 水体中病原微生物经过饮用、皮肤接触等途径随介质接触人类, 可引起感染并最终导致肠道疾病、呼吸道疾病等的发生, 对人群健康构成威胁(Nichols et al., 2006; Shuval, 2003).定量微生物风险评价方法(Quantitative Microbial Risk Assessment, QMRA)是以微生物污染为风险源, 人体健康为风险受体, 根据危害毒理学特性或感染性和中毒性作用特征及其他资料, 确定微生物的摄入剂量与其对人体产生不良健康效应的概率之间的数学关系.
国外已有研究表明, 有40%的河流及河口由于微生物指标不达标导致水质未能达到水环境标准(Smith et al., 2004).目前, 我国各大水系均遭受不同程度的微生物污染(杨勇等, 2012), 因此, 通过典型河流微生物污染状况的调查了解非常规水源补给河流对人体健康的影响, 对促进河流水质管理与风险管理是非常必要的.温榆河(北京段)是一条典型的以污水处理厂退水和分散性污水等非常规水源补给为主的河流, 其重要的补给来源为清河污水处理厂, 该厂通过提标改造在2012年处理规模从40×104 m3·d-1增至55×104 m3·d-1.提标改造后的清河污水处理厂排水能否有效降低温榆河的微生物健康风险成为公众关注的焦点.
本研究选取我国现阶段采用的粪大肠菌群(Fecal Coliform, FC)及美国、世界卫生组织、欧盟所采用的大肠杆菌(E.coli, EC)、肠球菌(Enterococcus, ENT)作为指示微生物, 系统评估近年温榆河(北京段)的微生物污染特征, 从河流生态、环境、卫生安全的角度出发, 结合定量微生物风险评价, 考查非常规水源补给对河流污染状况和人体健康风险的影响, 以期为水质现状下合理安全的用水方式提供指导, 并为河流风险管理提出合理建议.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 采样点的选择与水样采集结合温榆河的河网、地形地貌、水文、气象、土质等资料信息的收集、整理、归纳, 依据《采样方案设计技术(HJ 495－2009)》, 沿河设置了7个采样点(图 1).于2015年在全部7个采样点每季度采集一次水样, 每次采样在1 d内完成, 样品运回实验室后在4 ℃冷库保存并在24 h内检测.
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| 图 1 温榆河采样点分布示意图(WY01.沙河水库; WY02.马坊桥; WY03.鲁疃闸; WY04.清河河口; WY05.孙河大桥; WY06.坝河; WY07.北关闸) Fig. 1 Map of sampling sites in Wenyu River |
本次研究以指示微生物粪大肠菌群(FC)、大肠埃希氏菌(EC)和肠球菌(ENT)为监测指标, 参照我国行业标准HJ-T347-2007滤膜法、美国环保署(USEPA)标准EPA Method1603和EPA Method1600分别对FC、EC和ENT进行检测.
2.3 定量微生物风险评估(QMRA)目前应用最为广泛的是四步法模型, 包含危害识别、剂量-反应评价、暴露评价、风险表征4个步骤(Michael, 1983).
2.3.1 剂量-反应评价剂量-反应评价利用流行病学、数学模型等资料, 建立微生物剂量和人体感染概率之间的定量数学关系.表 2汇总了文献中报道的适用于本研究涉及的水体类型中微生物浓度与暴露人群中不良健康效应发生概率之间定量关系的剂量-反应方程.除DR3之外的其余3个方程是基于游泳途径设立的, 对应了游泳的暴露剂量.当利用这4个方程计算其他暴露途径的健康风险时, 要对方程中微生物浓度M进行修正(孙傅等, 2013), 修正方法见式(1).
| 表 1 微生物风险评价的剂量-反应方程 Table 1 The dose-response equation of microbial risk assessment |
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(1) |
式中, M′和M分别表示修正后水体中的微生物浓度和水体中实际的微生物浓度, Vswim和Vnon-swim分别表示游泳和其它非游泳暴露途径的摄入水量.
2.3.2 暴露评价暴露评价是风险表征的基础, 是对风险因素的暴露途径、暴露剂量和暴露频次的一种描述.本研究通过文献调研, 结合实地观察, 确定温榆河中指示微生物常见的暴露途径为河道保洁、游船驾驶(针对工作人员)、游泳、钓鱼和划船(针对当地居民和游客).相关文献通过大量的社会调研获得了南方某景观娱乐水体在上述几种暴露途径下对人群的暴露频率(孙傅等, 2013), 温榆河与该文献选取的水体功能具有相似性, 因此, 本研究中河道保洁、游泳、钓鱼和划船的暴露频率直接参考其研究结果.然而, 与南方城市河流不同, 温榆河冬季有冰冻期, 因此, 本研究将游船驾驶的频率确定为270 d·a-1(除去冬季).
已有文献对人群在游泳时的摄入水量进行了估计, 由此估算出了游泳的暴露剂量(Dufour, 1984), 本研究直接参照其结果.孙傅等(2013)通过科学实验与社会调查, 估算了人群参与水体娱乐性活动(如划船、钓鱼、蹚水、泼水等)时的摄入水量, 本研究直接参考其划船、钓鱼途径的暴露剂量, 河道保洁途径参考其蹚水的暴露剂量, 游船驾驶途径参考其驾驶摩托艇的暴露剂量, 因此, 本研究的风险评价是相对保守的.本研究选取的暴露途径、暴露频率和暴露剂量的参数列于表 2中.
| 表 2 指示微生物风险的暴露途径、暴露剂量和暴露频次 Table 2 The exposure pathway, dose and frequency of indicator microorganisms |
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在执行上述评价步骤后, 可以得到某种微生物在某种暴露途径下单次暴露的健康风险Ps.设年暴露次数为N, 则暴露人群的年健康风险Py的计算公式如式(2) 所示(孙傅等, 2013).
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(2) |
在本研究中, 利用QMRA评价温榆河微生物的年健康风险时, 主要存在以下几种不确定性因素：① 指示微生物的浓度; ② 单次暴露剂量; ③ 单次暴露风险; ④ 年暴露次数.本研究利用风险评估软件@risk进行Monte Carlo模拟方法, 迭代次数设为10000次.拟合得到各微生物最适宜的浓度分布模型, 用概率密度方法模拟复杂模型的迭代中相互耦合的参数不确定性.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 指示微生物污染特征 3.1.1 指示微生物的空间分布特征2015年3种指示微生物的年平均浓度(C)分布特征如图 2所示.根据《地表水环境质量标准(GB3838—2002)》, Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ类水质对应的粪大肠菌群浓度限值分别为10000、20000和40000个·L-1.美国环境保护署于1986年制定了淡水娱乐用水中细菌的浓度标准限值《Ambient Water Quality Criteria for Bacteria—1986》.该标准的制定过程中, 研究人员对纽约市娱乐水体中不同指示微生物浓度与暴露人群的肠胃疾病发病率间的数学关系进行了为期3年的研究, 结果表明, 肠球菌(Enterococci)与大肠杆菌(E. coli)的浓度与引发肠胃疾病概率的相关性最大.在2002年, USEPA再次证实了该结果(夏清等, 2004).本研究参考其对于很少利用的接触娱乐淡水制定的标准, 即95%置信水平下, 肠球菌单一样品允许最大浓度为1510 CFU·L-1, 大肠杆菌为5760 CFU·L-1, 以及GB3838—2002中不同类水质FC的各限值来评价温榆河.
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| 图 2 温榆河粪源性指示微生物年平均浓度分布 Fig. 2 The average concentration distribution of fecal indicators during one year in Wenyu River |
沿温榆河布置的采样点中, WY01~WY03代表温榆河上游, WY04~WY07代表温榆河下游.从图 2中FC总体污染情况上看, 温榆河上游水质明显好于下游水质, 1年间大部分采样点FC年平均浓度能够满足Ⅴ类水质要求; 而下游除WY07样点FC年平均污染程度有所减轻外, 其他点全都远超Ⅴ类水质标准, 尤其是WY04, 超出Ⅴ类水质标准2.31个数量级.从EC污染情况上看, 2015年温榆河EC污染趋势与FC污染趋势呈现出很强的一致性, 整体污染情况与FC相比程度较轻, 但以USEPA标准进行分析, 发现除WY01和WY03样点EC浓度低于标准外, 其余采样点超出USEPA标准0.65~2.51个数量级.对于ENT污染情况, 除WY04样点有明显突增外, 整条河流其余各采样点的浓度波动范围较小, 但相较于其他2种指示微生物, ENT相对于USEPA标准的超标率最为严重, 所有采样点均超出美国标准1.39~2.78个数量级.整体而言, 无论以中国还是美国水质标准进行评价, 温榆河的微生物污染状况都十分严重, 所有采样点中3种指示微生物在清河河口(WY04) 处都有一个明显的激增.
显然, WY04样点微生物污染水平显著高于其他采样点.此采样点是清河汇入温榆河的交汇口, 临近清河污水处理厂排水口, 属于北京市西北部的排水河网, 接纳肖家河、清河2座污水处理厂退水, FC浓度最高时可接近107.5 CFU·L-1.尽管2012年以后清河污水处理厂进行了提标改造, 扩大了处理容量, 升级为再生水厂, 理论上其出水应优于其上游鲁疃闸(WY03) 处的来水, 但2015年的监测数据显示其出水仍对河流造成了严重的污染.这表明有可能：① 清河污水处理厂出水中的生物降解有机物和其他营养物质如N、P等的存在, 促进了河流中微生物的生长繁殖; ② WY04处仍可能存在诸如污水处理厂污水直排入河、分散点源污染严重等情况, 这些少量的未经处理的污水入河比污水处理厂较为大量的正常排水对河流水质的影响更为严重.另一个微生物浓度显著升高的采样点是马坊桥(WY02) 处, 从现场记录的情况, 结合Google earth提供的土地利用方式信息来看, WY02附近河段两侧有3个居民小区, 同时有学校、购物中心、医院、餐厅等分散污水点源.而WY01、WY03两点距村庄相对较远, 附近主要为绿地和农田.故对比之下, WY02处受分散性污水污染程度严重, 致使该点的各类指示微生物浓度出现显著上升.自污染峰值处(WY04) 沿温榆河下游, 各年度FC浓度基本呈稳定衰减态势, 而2015年EC、ENT浓度在WY07处反而出现升高, 这很可能是因为该处汇入了小中河的支流污染负荷.
3.1.2 指示微生物的时间分布规律以第一、二、三、四季度为时间尺度, 探究3种指示微生物的时间分布规律, 全年及各季度FC、EC和ENT平均浓度(C)的对数值见图 3.从图 3可明显看出, 温榆河中指示微生物年平均浓度特征为FC>EC>ENT; 3种指示微生物皆在第二季度污染最为严重, 其他3个季度差异不明显.这很可能是由于4—6月水温相对较高, 其表观衰减系数降低.同时, 丰水期污水管网溢流、雨水的地表径流等分散点源与非点源也会增加河流的污染负荷, 增大水体指示微生物浓度.
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| 图 3 温榆河指示微生物时间分布特征 Fig. 3 The temporal distribution of fecal indicators in Wenyu River |
用SPSS 21软件对指示微生物浓度进行Kruskal-Wallis检验, 结果表明, FC和ENT浓度在各季度间不存在显著性差异(p > 0.05), 而EC浓度随季度变化较大(p < 0.05).整体而言, 微生物污染的季度性变化并不明显.这表明影响温榆河指示微生物浓度的主要因素并非季节、气温等自然因素, 而更有可能是其接受的人为污染负荷.由于流域大量闸坝建设导致的河流连续性破坏、河流片段化, 以及污水处理厂的处理水直排等原因, 河流的自然属性受到明显干扰(荣楠等, 2016).温榆河WY01处沙河水库断面多年平均来水量为7830×104 m3·a-1, WY03处鲁疃闸断面为13160×104 m3·a-1, 而清河污水处理厂提标改造后处理能力为55×104 m3·d-1, 约合年流量20075×104 m3·a-1, 清河污水处理厂出水与上游温榆河干流来水量之比为1.53:1, 是温榆河主要的补给来源.然而, 清河污水处理厂日均来水在50×104 ~70×104 m3左右, 升级改造前污水厂超负荷运行的状态下每天依然有8×104 ~15×104 m3污水直排, 升级后增加膜深度处理工艺改善出水水质, 日处理量提高至55×104~60×104 m3, 高峰期仍将有5×104m3左右的污水直排.此外, 温榆河地处北京郊区地带, 据北京市水务局统计, 2011年底北京郊区污水处理率仅为55%(北京市水务局, 2012), 大量分散点源及非点源的污水排放对河流中微生物污染有一定的贡献率.
3.2 微生物定量风险评价 3.2.1 暴露浓度微生物在水媒介中的浓度分布在时间和空间上具有不确定性, 且WY03处鲁疃闸影响了水流的连续性, 对微生物在河流中分布的连续性有明显影响, 故在暴露浓度的计算中使用概率分布模拟各指示微生物在温榆河中的分布情况.自清河污水处理厂出水排入温榆河后, 下游的水质发生了显著变化, 故本研究将WY01~WY03设为上游采样点, 将WY04~WY07设为下游采样点, 将2015年上、下游河段中的指示微生物分别拟合, 以便更好地考查清河污水处理厂出水补给对河流水质及其健康风险的影响.使用@RISK 6.3对微生物浓度测量值进行概率分布拟合, 温榆河上游和下游3种指示微生物的浓度范围如表 3所示.现有文献报道指示, 微生物在河流中的分布规律呈负二项分布(Pipes et al., 1977; Elshaarawi et al., 1981) 或呈对数正态分布(Haugland et al., 2005; Noble et al., 2003).本研究拟合结果显示, 2种分布规律都存在, 故选取拟合程度最高的分布模拟3种指示微生物在各年度各河段中的分布规律.
| 表 3 微生物风险的暴露浓度 Table 3 The exposure concentration of microbial risk |
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由表 3可以看出, 3种指示微生物下游的风险暴露浓度明显远远高于上游, 上游ENT风险的平均暴露浓度远远高于其它2种指示微生物, 下游则以FC为主.相关研究表明, 温榆河上游来水永定河张家口段的污染主要由动物粪便导致, 而动物粪便中ENT数量多于FC; 温榆河下游以污水处理厂出水等非常规水源补给为主, 主要污染源来自人粪便, 而人类粪便中FC多于ENT(王江权等, 2016).然而, 即便是水体相对清洁的上游, 3种指示微生物的平均浓度均高出我国和美国对其设定的浓度限值.
3.2.2 微生物单次暴露风险图 4a~c分别表示了利用FC、EC、ENT对温榆河上、下游进行风险评价时的单次暴露健康风险, 不同灰度的矩形分别表示不同的暴露途径.图 4d对比了不同剂量-反应方程表征的2015年游泳单次暴露风险.
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| 图 4 不同剂量-反应方程表征的温榆河微生物单次暴露风险(a.FC-DR1, b.EC-DR2, DR3, c.ENT-DR4, d.单次游泳风险)(注：A:河道保洁, B:游船驾驶, C:游泳, D:钓鱼, E:划船; 横坐标字母上添加“*”代表接触下游水体后的健康风险, 不添加“*”为接触上游水体; 箱须图中矩形中间的横线代表风险均值, 矩形的上下框线代表 50%置信区间下风险值的上、下限, 延伸出去的直线上下边界代表 95%置信区间下风险的限值) Fig. 4 Single exposure risk of microorganisms under different dose-response equations in Wenyu River |
从图 4可以看出, 以FC表征的上游单次暴露风险普遍为0.01~0.025, 而下游风险普遍为0.018~0.035;以EC-DR2表征的暴露风险变化趋势与FC相同, 风险值略高于FC; 以EC-DR3表征的暴露风险均值更低, 普遍低于0.01, 但风险变化范围大, 风险最小值趋近于0, 而最大值趋近于0.07.以ENT表征的单次暴露健康风险均值普遍为0.04~0.05, 高于其他表征方式.研究结果表明, 受非常规水源补给影响显著的下游河段, 其作为景观娱乐水体时单次暴露的健康风险可能比上游高出50%之多, 污水直排可能仍然对河流风险有巨大的影响.
图 4d总结了2015年温榆河上、下游游泳途径的单次暴露风险, 从而更直观地比较不同剂量-反应方程式对结果的影响.DR1、DR2、DR4表征人体接触后出现肠胃疾病症状的风险, 而DR3仅表征致病性EC引起的健康风险, 故DR3所得的健康风险普遍比其他计算方式的结果低1个数量级.DR1、DR2、DR4计算出的结果均在同一数量级内, 较为接近, 表明不同剂量-反应关系获得的风险评价结果有一定的相似性.将同一河段不同暴露途径引起的健康风险进行比较, 可以看出除游泳外, 其他暴露途径引起的风险较为接近, 普遍低于游泳引起的风险.这是因为游泳时摄入的微生物量较大, 病原微生物易通过口鼻摄入、皮肤接触等途径感染人体.
现有研究(仇付国等, 2003; 何星海等, 2005; 张崇淼, 2008)在讨论景观水体的微生物可接受风险限值时, 经常选取年风险值小于10-4, 即饮用水可接受年风险水平为标准评价水体的微生物风险是否可接受.但景观娱乐水体的微生物风险更易规避, 且在温榆河河段, 多数游客并不会频繁与水体接触, 这类人群更关注单次暴露引起的健康风险, 因此, 以饮用水年风险值的要求来衡量会偏于严格.孙傅等(2013)通过研究, 确定1.7×10-2(即图中虚线)可作为景观娱乐水体的单次暴露可接受风险上限.由图可见, 对于衡量整条河风险的DR1、DR2、DR4来说, 其各年单次暴露的风险普遍是不可接受的, 尤其是各年河段的下游, 多数箱线整体位于虚线上方, 表明单次暴露风险不可接受的概率超过97.5%.因此, 若想充分发挥温榆河的景观娱乐效用, 营造适宜居民、游客接触的水环境, 其污染水平, 尤其是微生物污染水平亟待降低.
3.2.3 微生物年健康风险由于温榆河单次微生物暴露风险偏高, 风险不可接受的概率普遍偏大, 导致与水体接触较多的人群所承受的温榆河年暴露风险同样较高.图 5展示了2015年4种剂量-反应关系衡量下温榆河上、下游微生物暴露的年健康风险.对于河道保洁人员、游船驾驶人员这两类与水体频繁接触的人群, 温榆河上、下游对这两类人群的年健康风险均接近或等于1, 表明常年频繁接触温榆河对其身体有较大的健康隐患.游客或居民划船途径的年暴露频次设定较小, 故其往往具有最小的年健康风险.以DR1、DR2计算的下游风险普遍比上游风险高10%~20%, 以DR4衡量的上、下游年暴露风险没有明显差异.DR3的计算结果受其剂量-反应方程的影响, 风险具有最大的波动范围.因此, 从河流环境卫生安全的角度考虑, 温榆河现有的污染情况导致其尚不满足作为景观娱乐用水的条件, 其对频繁接触水体的人群具有较大的潜在风险, 尤其是受未经处理污水排放影响更为严重的下游, 年健康风险相对更高, 水体微生物风险应受到进一步的关注与管理.
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| 图 5 不同剂量-反应关系表征的温榆河微生物年暴露风险 Fig. 5 Microbial exposure risk of one year under different dose-response relationships in Wenyu River |
1) 温榆河整体微生物污染状况较为严重, 尤其是人为污染负荷对温榆河微生物污染特征影响显著, 相对而言, 温榆河上游水质明显优于下游水质.
2) 温榆河作为景观娱乐水体时, 以不同表征方式表征的单次暴露微生物健康风险值为0.1~0.5, 普遍是不可接受的.受非常规水源补给影响严重的下游河段单次暴露的健康风险可能比上游高50%以上, 表明污水处理厂出水水质的把控和流域分散性污水排放对河流的健康风险具有显著的影响.不同剂量-反应关系获得的风险评价结果有一定的相似性.
3) 从温榆河不同微生物表征的单次暴露健康风险来看, 上、下游暴露途径皆以游泳引起的风险为最高; 从微生物年暴露健康风险来看, 对于河道保洁人员、游船驾驶人员这两类常年频繁接触温榆河的人群风险值更高.
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