2017, Vol. 37
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2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
3. 环境保护部华南环境科学研究所城市生态环境研究中心, 广州 510655;
4. 浙江省环境保护科学设计研究院, 杭州 310007
2. State Environment Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233;
3. Urban Environment and Ecology Research Center, South China Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655;
4. Zhejiang Research & Design Institute of Environmental Sciences, Hangzhou 310007
大气污染物排放清单是识别大气污染来源、支撑空气质量模型、制定减排对策和规划的重要基础.为掌握各地大气污染物排放底数, 近年来, 许多专家学者相继在国家和区域尺度开展了大量大气污染物排放清单研究.清华大学研究团队较早建立了全国尺度大气污染物排放清单, 并不断更新发展形成了多尺度排放清单模型(Multi-resolution emission inventory for China, MEIC)(田贺忠等, 2001; 张强, 2006; 王丽涛, 2006; Wei et al., 2008; Lei et al., 2011; Zhao et al., 2013).同时, 人们在京津冀、长三角、珠三角、海峡西岸、中原城市群和关中等区域相继开展了区域尺度大气污染物排放清单研究(Zheng et al., 2009a; Zheng et al., 2009b; Huang et al., 2011; 黄成等, 2011; 黄成, 2012; Zhao et al., 2012; Fu et al., 2013; Qiu et al., 2014; 潘月云等, 2015; 杨柳林等, 2015; 王静晞等, 2015).为指导城市大气污染防治对策, 近期相关研究开始关注城市尺度的大气污染物排放清单(赵斌等, 2008; 陈国磊等, 2016; 陈军等, 2016; 程钟等, 2016; 李瑞芃等, 2016; 毛红梅等, 2016), 研究表明, 城市尺度排放清单在污染源精细度和空间分布准确度方面都显著优于国家和区域尺度排放清单(Zhao et al., 2015).为此, 国家环保部于2015年启动了14个城市的大气污染源排放清单试点编制工作, 并发布了8项排放清单编制技术指南, 以支撑各地开展源清单编制.目前, 全国大气污染形势严峻, 细化污染源清单、准确定位污染来源, 已成为各级政府最为迫切的环保需求.城市尺度大气污染源排放清单的优势在于通过开展本地污染源调查, 可掌握污染源的能耗、位置、工序、产量、原辅料和末端治理设施等详细信息, 提升排放清单精度.
杭州市是我国东部重点城市之一.已有的源解析研究表明, 机动车尾气、工业、扬尘及大气二次转化是杭州市大气中PM2.5、超细颗粒物、VOCs和黑碳等污染物的重要来源(包贞等, 2010; 应方等, 2012; 吴琳等, 2014; 徐昶等, 2014; 胡诗玮等, 2015).为准确识别杭州市大气污染源, 叶贤满等(2015)通过整合多套污染源数据库及其他统计资料, 建立了2010年杭州市区大气污染物排放清单, 另有研究重点对杭州市区机动车污染物排放清单进行了更新(王孝文等, 2012; 李新兴等, 2013).但上述研究主要集中在杭州市区, 基准年较早, 且污染源资料以污染源普查为基础, 较难全面反映杭州市大气污染源排放特征.为此, 本研究以杭州全市域为研究对象, 以本地污染源调查为基础, 并综合我国及美国、欧盟等地的排放因子研究成果, 建立杭州市2015年大气污染物排放清单, 并获取1 km×1 km网格化空间分布结果, 旨在为杭州市大气污染防治提供科学支撑.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域和对象本研究基准年为2015年, 研究区域为杭州市全域, 包括上城区、下城区、江干区、拱墅区、西湖区、滨江区、下沙经济技术开发区(简称“下沙”)、之江旅游度假区(简称“之江”)、大江东产业集聚区(简称“大江东”)、萧山区、余杭区、富阳区、临安市、建德市、桐庐县、淳安县等16个区市县, 市域面积约为1.66×104 km2, 具体如图 1所示.研究对象基本涵盖了杭州市域内的主要污染源, 按一级分类, 包括工业源、移动源、民用溶剂使用源、扬尘源、存储运输源、生活源、农业源、废弃物处理处置源、天然源9大类；按二级分类, 进一步细分为26类, 具体如表 1所示.污染物包括SO2、NOx、CO、VOCs、PM10、PM2.5、NH3等7类污染物.
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| 图 1 研究区域示意图 Fig. 1 Sketcp map of research domain |
| 表 1 排放源分类 Table 1 Categories and subcategories of emission sources |
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工业源中的电厂、锅炉、窑炉和工艺过程源主要采用排放因子法和物料衡算法对各类污染物排放进行计算.其中, 电厂、锅炉等燃烧源的SO2和PM10、PM2.5排放采用物料衡算法估算, 分别如式(1) 和(2) 所示.排放因子法如式(3) 所示.
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(3) |
式中, ESO2、EPM分别为SO2、PM10或PM2.5排放量(t)；S和A分别为燃料含硫率和灰分；F为燃料消费量(t)；C为燃料中硫的转化率；Pratio为PM10或PM2.5在PM中的质量占比；ηSO2、ηPM分别为SO2、PM10或PM2.5去除效率；Ei,j为j类污染源i类污染物排放量(t)；ALj为j类污染源活动水平, 如燃料消费量、产品产量、原辅材料消费量等；EFi,j为j类污染源i类污染物因子(kg·单位活动量-1)；ηi,j分别为j类污染源i类污染物去除效率.
工业源中的溶剂使用源根据油漆、涂料、油墨、胶粘剂、稀释剂等溶剂使用量及其VOCs含量采用物料平衡法进行计算, 由于缺乏实际监测数据, 计算过程中未考虑在产品、废水和废弃物中残留的少量VOCs.
2.2.2 活动水平调查方法工业源包括电厂、锅炉、窑炉、工艺过程源和溶剂使用源, 活动水平数据主要通过实地调查的方式获取.本研究整合杭州市污染源普查、环境统计、污染源一源一档动态管理系统和区市县排摸资料, 累计调查3758家企业, 含各类锅炉、窑炉和排放工段7756个.调查内容主要包括企业基本信息(含名称、地址、经纬度、产值、所属行业等)、锅炉或窑炉等燃烧设施信息(含型号、燃烧方式、容量、燃料消耗量、硫分、灰分等)、生产工艺和原辅料信息(含工段名称、主要产品产量、原辅料用量、溶剂使用量、溶剂VOCs含量等)、污染物控制设施信息(含治理设施名称、方法、设计去除效率等).计算过程中按照每台设施的活动水平信息逐个计算.
表 2~4所示分别为电厂和锅炉等固定燃烧源、窑炉和涉VOCs排放行业调查的燃料、产品和治理设施覆盖率情况.总体来看, 燃煤是杭州市电厂和锅炉的主要用能方式, 分别占其用能的57.9%和71.4%；其次为燃气, 分别占32.7%和6.0%；生物质锅炉占比也相对较高, 占锅炉用能总量的21.9%.电厂基本配备了脱硫和除尘设施, 脱硝设施占比达到85%以上；燃煤锅炉的脱硫和除尘覆盖率分别为62.9%和77.2%, 脱硝覆盖率仅4.0%.杭州市拥有较多水泥窑, 调查得到的2015年熟料产量约在1.5×107 t左右, 基本均配备了脱硝和除尘设施, 覆盖率分别为91.7%和100.0%, 脱硫设施覆盖率为25%；其他窑炉基本未实施脱硝或低氮燃烧，脱硫和除尘设施覆盖率也相对较低.目前, 杭州市各行业VOCs治理设施覆盖率仍相对较低, 各行业未安装VOCs治理设施的比例在50.8%左右(25.0%~90.2%)；从治理技术来看, 现有设施大量采用吸附法(如活性炭吸附等)、吸收法(如水喷淋、碱吸收等)等, 分别占22.3%(8.0%~58.3%)和13.2%(0~47.6%)左右, 对VOCs的实际去除效率十分有限.
| 表 2 固定燃烧源燃料和治理设施情况调查结果 Table 2 Fuel use and post-treatment equipment information of stationary combustion sources |
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| 表 3 主要窑炉类型的产品产量和治理设施情况调查结果 Table 3 Annual products and post-treatment equipment information of major kiln types |
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| 表 4 主要行业VOCs治理设施情况调查结果 Table 4 VOCs post-treatment equipment information of major industrial sectors |
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固定燃烧源：主要包括电厂、锅炉、茶浴炉和各类窑炉, 表 5所示为各种燃料和燃烧方式的电厂和锅炉大气污染物排放因子.其中, 电厂和锅炉的NOx、PM10和PM2.5排放因子主要来自国内的实测研究成果(刘志强, 2008; 姚芝茂等, 2009; Zhao et al., 2010; 王圣等, 2011; 孙洋洋, 2015), CO、VOCs和NH3排放因子主要参考美国AP-42和欧盟EMEP排放因子集(U.S.EPA, 1995; EEA, 2013).主要窑炉类型的排放因子数据参考自美国AP-42和欧盟EMEP排放因子集(U.S.EPA, 1995; EEA, 2013), 具体如表 6所示, 其他加热炉等窑炉根据其燃料消耗量进行计算.
| 表 5 电厂和锅炉排放因子 Table 5 Emission factors of power plants and boilers |
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| 表 6 各类窑炉排放因子 Table 6 Emission factors of different kiln types |
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工艺过程源：我国工业的行业门类、生产工艺和产品类型十分复杂, 各行业、工艺和产品的污染物排放特征存在显著差异, 通过污染源详查可获得城市各行业大气污染物排放环节及其活动水平信息, 但国家已发布的大气污染物排放清单技术指南推荐的排放因子仍相对粗略.因此, 本研究综合汇总了美国、欧盟及国内清单指南提供的排放因子集(U.S.EPA, 1995; EEA, 2013; 台湾环保署, 2016), 建立了适用于工业源详查的工艺过程源排放因子数据库.表 7所示为主要工艺过程环节的排放因子, 部分行业和工艺的排放因子结果为各类产品或技术水平的平均值.
| 表 7 主要工艺过程源排放因子 Table 7 Emission factors of major industrial process sources |
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移动源采用排放因子法进行计算, 计算公式可参见式(3).对于机动车, 活动水平(ALj)为各类型机动车在各区域道路上的行驶量, 单位为km；对于非道路移动机械和船舶, 活动水平(ALj)为各类型非道路移动机械和船舶的燃油消耗量, 单位为t；对于飞机, 为各类型飞机的起飞和着陆循环次数, 单位为次.
2.3.2 活动水平调查方法机动车活动水平数据包括杭州市机动车保有量及其车型、燃料类型、排放标准和行驶里程及路网车流量和平均车速.车辆基本信息数据取自杭州市机动车排气污染管理处, 路网车流和车速的小时变化情况根据杭州市交通部门的路网实际监测结果确定, 监测点位共153个, 按照区域(含市中心、城区、城郊和郊区4类)和道路类型(含快速路、主干路和次干路3类)分为12类, 监测时段覆盖全年及每日24 h.根据路网车流量和道路长度, 可对2015年杭州市各车型行驶里程进行分解, 具体如表 8所示.小微型客车日均行驶里程占比达80.7%, 其次为轻微型货车和中重型货车, 分别为5.5%和4.0%.
| 表 8 各车型日均行驶里程的分布结果 Table 8 Distribution of daily vehicle mileage travels of each vehicle type on different road types and areas |
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非道路移动机械具体分为建筑市政施工机械、港作机械、场(厂)内机械、农用机械和机场地勤设备, 各类机械的技术分布、使用时间等活动水平信息来自施工工地、港口码头、工厂企业、农业合作社、航空公司等单位的实地发表调查.据调查, 杭州市机械总量约在10.9万台左右, 柴油消费量为31.68万t左右, 建筑市政施工机械、港作机械、场(厂)内机械、农用机械和机场地勤设备的年使用小时数分别为976、2442、1156、397和1872 h.船舶数据取自杭州市港航管理局提供的2015年船舶签证和自动识别系统(AIS)数据, 全年杭州报港船舶约2×105艘次左右, 其中89.2%为干货船, 其次为散货船和散装水泥运输船, 发动机功率主要分布在130~150 kW.通过民航管理部门获得了2015年杭州市萧山机场各机型飞机起降架次, 全年共7064次.
2.3.3 排放因子确定机动车排放因子采用IVE(International Vehicle Emissions model)模型计算所得, 模型中的基础排放因子根据国内已有的机动车实测排放因子进行了校正, 具体结果参见Huang等(2015)的研究成果.非道路移动机械和内河船舶的排放因子主要参考了美国NONROAD模型(U.S.EPA, 2010)和环保部非道路移动源排放清单指南(环境保护部, 2015b), 并根据国内相关研究实测的排放因子(申现宝等, 2010; 李东玲等, 2012; Fu et al., 2012; Fu et al., 2013; 付明亮等, 2013; 葛蕴珊等, 2013; 曲亮等, 2015; Zhang et al., 2016)进行校正获得.飞机起落过程中的污染物排放因子参考自张礼俊等(2010)的研究成果.
| 表 9 主要类型非道路移动机械排放因子 Table 9 Emission factors of major non-road machinery types |
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民用溶剂使用源包括建筑涂料使用、家用溶剂使用、汽修、干洗4类排放源, 计算方法参考工业源中的溶剂使用源, 根据溶剂使用量及其VOCs含量采用物料平衡法进行计算.其中, 建筑涂料使用量基于房屋竣工面积及人口估算；家用溶剂使用量基于单位人口进行估算；汽修和干洗根据交通和市场监管部门提供的企业清单2015家用溶剂使用量基于单位人口进行估算；汽修和干洗根据交通和市场监管部门提供的企业清单, 结合单个企业油漆、稀释剂和清洗剂等用量的抽样调查结果进行计算, 2015年杭州市汽修和干洗企业总数分别为5395家和1093家.
2.5 扬尘源扬尘源包括施工扬尘、道路扬尘和堆场扬尘3类, 估算方法及估算系数参考自《扬尘源颗粒物排放清单编制技术指南(试行)》(环境保护部, 2015a).其中, 施工扬尘通过相关管理部门调查获得地址、经纬度、施工周期、施工面积及施工过程采取的控制措施等信息, 共计2222个, 施工面积为8.1×107 m2.道路扬尘根据表 8给出的各类型道路机动车行驶量进行计算.堆场扬尘主要考虑杭州市内河码头堆场扬尘, 通过交通部门提供的102家码头企业名单, 结合抽样调查, 获取各码头的物料类型、物料装卸量、堆料表面积、年均装卸次数等信息.
2.6 存储运输源存储运输源包括加油站和储油库, 采用排放因子法进行计算.其中, 储油库14家, 成品油年周转量和年装卸量分别为1.0×107和3.6×106 t, 通过发放调查表获取各油库储罐类型、储罐数量、年周转量、存储物料名称及治理设施情况等信息.杭州市加油站434个, 年销售汽、柴油分别为1.6×106和9.1×105 t, 根据调查获取各加油站成品油销售量、储罐及油气回收装置运行等信息, 全市加油站已全部完成一次(卸油)和二次(加油)回收, 其中28.8%安装了末端处理装置.加油站和储油库的VOCs排放因子根据长三角地区同类型城市实地调查和测试所得, 具体分别如表 10和表 11所示.
| 表 10 加油站VOCs排放因子 Table 10 VOCs emission factors of gas station |
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| 表 11 储油库VOCs排放因子 Table 11 VOCs emission factors of oil storage depot |
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生活源包括餐饮和人体粪便, 采用排放因子法进行计算.其中, 餐饮根据工商部门提供餐饮企业名单和规模进行计算, 杭州市餐饮企业共34122家, 人体粪便基于人口进行估算.排放因子取自环保部VOCs和NH3污染源排放清单技术指南(环境保护部, 2015c; 2015d).
2.8 农业源农业源包括畜禽养殖、氮肥施用、秸秆焚烧3类, 活动水平信息由农业部门调查所得.畜禽养殖根据规模化畜禽养殖场及其畜禽种类、养殖规模等信息计算；氮肥施用的活动水平信息来自各区市县氮肥施用量(折纯量)统计数据；秸秆焚烧根据各区市县提供的农作物秸秆产生量和综合利用情况进行估算.秸秆燃烧排放因子取自唐喜斌等(2014)的研究成果.农业源NH3排放因子取自环保部NH3污染源排放清单技术指南(环境保护部, 2015d).
2.9 废弃物处置源废弃物处理处置源包括污水处理和垃圾处理, 采用排放因子法计算, 排放因子取自环保部相关的技术指南(环境保护部, 2015d).杭州市污水处理站共56个, 年污水处理量为9.5×108 t.生活垃圾处理企业为12家, 年处理量为3.9×106 t, 其中, 填埋量为2.1×106 t, 焚烧量为1.8×106 t.
2.10 天然源天然源采用美国国家大气研究中心(National Center for Atmospheric Research, NCAR)研发的MEGAN模型计算(NCAR, 2016).模型输入参数包括气象场、叶面积指数、植被功能类型及排放因子, 气象场由WRF气象模型提供, 叶面积指数和植被功能类型采用MODIS的全球产品(NASA, 2016a; 2016b).
2.11 空间分配方法本研究将排放源分为点源、线源和面源, 采用GIS工具对各类排放源进行空间分配, 空间分配的网格精度为1 km×1 km.其中, 工业源、机场、工程机械、施工扬尘、堆场扬尘、储油库、加油站、畜禽养殖场、污水和垃圾处理站等污染源根据经纬度信息按点源在GIS中进行落地.机动车、道路扬尘和船舶按照线源进行分配, 首先根据表 8的机动车行驶量分布, 分别计算得到各区域和道路类型上的机动车和道路扬尘排放量, 再根据该区域和道路类型对GIS路网进行划分, 将排放量根据杭州市路网进行空间分配.船舶根据杭州市内河船舶航行轨迹的GPS信息进行空间分配.农用机械、氮肥施用、秸秆焚烧等农业源为面源, 主要以1 km×1 km精度的土地类型参数作为空间权重因子进行分配.建筑涂料使用、家用溶剂使用、汽修、干洗、生活污水和餐饮等污染源为面源, 主要采用基于1 km×1 km人口分布数据进行空间分配.天然源直接采用MEGAN模型输出的1 km×1 km网格化清单.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 2015年杭州市大气污染物排放清单表 12所示为杭州市2015年大气污染物排放清单计算结果.2015年, 杭州市SO2、NOx、CO、VOCs、PM10、PM2.5和NH3年排放总量分别为22.20×103、108.17×103、192.10×103、134.94×103、78.12×103、27.65×103和59.75×103 t.
| 表 12 杭州市2015年大气污染物排放清单 Table 12 Air pollutant emission inventory of Hangzhou for the year of 2015 |
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图 2a所示为一级污染源类的大气污染物排放分担率.工业源是杭州市SO2的最主要排放源, 占96.4%, 对NOx、CO、VOCs、PM10和PM2.5的排放贡献分别为30.7%、23.4%、33.3%、25.5%和35.3%.移动源对NOx和CO的排放贡献显著, 分别为69.2%和75.2%, 对VOCs、PM10和PM2.5的排放贡献分别为17.9%、4.2%和11.6%.除工业源和移动源外, 杭州市VOCs排放还来自天然源和民用溶剂使用源, 分别占33.8%和10.7%.扬尘源是PM10和PM2.5的最主要排放源, 分别占总量的68.5%和49.5%.NH3排放主要来自农业源, 占总量的91.1%.
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| 图 2 各类污染源(a)、工业源各行业(b)和各类流动源(c)排放分担率 Fig. 2 Emission contributions of different air pollutant source categories (a), industrial sectors (b) and mobile sources (c) |
图 2b所示为工业源各主要行业门类的大气污染物排放分担率.可见, 水泥等建材行业是杭州市工业源排放的最主要行业, 分别占SO2、NOx、CO、VOCs、PM10和PM2.5排放的35.6%、65.7%、64.3%、2.5%、41.9%和35.7%.发电供热对工业源SO2、NOx、CO、VOCs、PM10和PM2.5的排放贡献也较为显著, 分别占27.7%、15.8%、15.1%、4.1%、13.8%和17.8%.化工行业对VOCs和NH3排放的贡献分别为7.3%和57.7%, 其中，NH3排放主要来自合成氨和尿素等氮肥生产过程.橡塑制品对杭州市工业源的排放贡献也较为突出, 分别占SO2、NOx、CO、VOCs、PM10和PM2.5排放的4.6%、8.9%、8.8%、12.9%、4.7%和3.9%.此外, 杭州市工业源VOCs还来自纺织、印刷、交通设备制造、化纤、金属制品等行业, 分别占19.0%、14.8%、3.0%、4.4%和9.4%.
图 2c所示为各类流动源的大气污染物排放分担率.小微型客车是流动源SO2、NOx、CO、VOCs和NH3的主要排放源, 分别占37.3%、11.7%、60.1%、44.5%和88.1%.大中型客车、中重型货车和公交车以柴油车为主, 对NOx和颗粒物的排放贡献显著, 对NOx的排放贡献分别为7.9%、30.2%和7.6%, 对PM10和PM2.5的排放贡献均在7.5%、24.4%和11.8%左右.非道路移动机械在杭州市流动源中的排放占比也相对突出, 分别占流动源SO2、NOx、CO、VOCs、PM10和PM2.5排放总量的24.2%、23.0%、11.9%、11.5%、26.1%和25.2%.船舶对SO2、NOx、PM10和PM2.5排放有一定贡献, 分别在18.3%、9.2%、6.3%和6.2%左右.
3.3 空间分布特征图 3所示为杭州市主要大气污染物排放的1 km×1 km空间分布.杭州市SO2排放主要集中在市区周边的萧山、余杭、富阳、之江和大江东等区市县和开发区；NOx排放分布与工业源和机动车排放密切相关, 主要集中在城区及其周边；PM10和PM2.5排放主要集中在城区及郊区路网较密集的区域.VOCs排放主要集中在杭州市东部的萧山、大江东、富阳等工业企业较为密集的区域, 同时中心城区机动车较为密集的区域排放负荷也相对较高, 此外, 淳安、建德、临安、桐庐等市县的天然源也有一定贡献.NH3排放高值点主要散落在各城效区县，主要因农业源排放点较为分散; 中心城区也呈现一定的排放特征, 主要与机动车尾气排放有关.总体来看, 杭州市大气污染物排放主要集中在中心城区及其周边的萧山、下沙、大江东、余杭和富阳等工业密集区, 临安、桐庐、建德和淳安等郊区县排放强度相对较低.
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| 图 3 杭州市大气污染物排放的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of air pollutant emissions in Hangzhou |
表 13所示为本研究排放清单结果与其他相关研究的比较.与叶贤满等(2015)编制的2010年杭州市区大气污染物排放清单比较, 本研究的NOx和NH3排放略高于该研究, PM10排放基本接近, 但该研究的SO2、CO、VOCs和PM2.5排放均明显高于本研究, 该研究仅包括杭州市主城区和萧山、余杭两区, 采用的方法和排放因子可能是导致结果较高的主要原因, 由于该文献未列明具体的排放因子和活动水平数据, 无法进行评估.与上海市环境科学研究院(黄成等, 2011)编制的2007年长三角区域排放清单中杭州市相关结果比较, 本研究所得的杭州市SO2、VOCs、PM10和PM2.5排放量大幅下降, 一方面可能与近年来杭州市大气污染治理工作的持续推进有关, 另一方面是原有研究的清单编制方法主要是依据城市统计数据按照面源进行推算, 特别是在燃烧方式、产品产量、原料用量和排放控制技术等方面缺乏精细化的本地数据支撑, 可能导致排放结果的高估.
| 表 13 杭州市大气污染物排放清单研究结果比较 Table 13 Comparisons of air pollutant emission inventories of Hangzhou |
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通过本地污染源详查, 可使排放清单的不确定性有所降低.尽管如此, 本研究在以下方面仍存在较大不确定性：① 污染源调查的完整性还存在一定的不足, 本研究共调查工业企业3758家, 其中, 电厂和锅炉基本代表杭州市现状, 不确定性较小, 但预计仍有大量低、小、散企业未在本次调查的名单中, 可能涉及VOCs排放, 这种现象在我国现有的排放清单研究中极为普遍；② 对非道路移动机械和民用溶剂使用源估算的不确定性较大, 目前我国针对这两类源还没有建立详细的台帐信息, 本研究采用典型样本调查的方式确定其活动量, 势必存在一定的误差, 不确定性较大；③ 排放因子有待进一步细化和完善, 本研究的电厂、锅炉、机动车、餐饮、加油站和储油库均采用了本地化实测和调查研究成果, 不确定性相对较小；非道路移动机械和船舶尽管也利用已有的实测研究成果进行校正, 但可参考的资料十分有限, 不确定性仍然较大；本研究将工艺过程源排放因子按照工艺和产品等类型进行了细化, 但大部分排放因子主要来源于美国和欧盟的研究成果, 与我国实际情况存在较大差异, 仍然存在较大的不确定, 需要在后续的研究中进一步本地化.
4 结论(Conclusions)1) 杭州市2015年SO2、NOx、CO、VOCs、PM10、PM2.5和NH3年排放总量分别为22.20×103、108.17×103、192.10×103、134.94×103、78.12×103、27.65×103和59.75×103 t.
2) 工业源是杭州市SO2排放的主要来源, 主要来自发电供热和水泥等建材行业；移动源对NOx和CO的排放贡献最为显著, 其中, NOx排放主要来自大中型客车、中重型货车和公交车等柴油车及非道路移动机械, CO排放主要来自小微型客车；工业源的NOx排放分担率也相对较高, 其中尤以水泥建材行业排放贡献最大.
3) 扬尘源是杭州市PM10和PM2.5排放的最主要来源, 其次为工业源, 水泥建材行业是工业源颗粒物排放的最主要行业.
4) 杭州市VOCs排放的主要来源依次为工业源、天然源和移动源, 工业源中纺织、印刷、橡塑制品、金属制品和化工等行业的排放贡献最为突出, 移动源VOCs排放主要来自小微型客车；NH3的排放主要来源于农业源.
5) 从空间分布来看, 杭州市大气污染源排放主要集中在中心城区及其周边的萧山、下沙、大江东、余杭和富阳等地工业企业相对密集的区域, 临安、桐庐、建德和淳安等郊区县的排放强度相对较低.
6) 通过污染源详查可使排放清单进一步细化, 但在污染源覆盖范围和排放因子方面仍然存在一定的不确定性, 建议在后续研究中重点开展低、小、散企业的调查研究, 并加强工艺过程源、非道路移动机械、船舶及其他面源的本地化排放因子研究工作, 以丰富我国大气污染物排放因子库, 进一步提升大气污染物排放清单的准确度.
包贞, 冯银厂, 焦荔, 等. 2010. 杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析[J]. 中国环境监测, 2010, 26(2): 44–48.
|
陈国磊, 周颖, 程水源, 等. 2016. 承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响[J]. 环境科学, 2016, 37(11): 4069–4079.
|
陈军, 李楠, 谭菊, 等. 2016. 长沙市人为源大气污染物排放清单及特征研究[J]. 环境科学学报, 2016, 37(3): 833–843.
|
程钟, 章建宁, 周俊, 等. 常州市大气污染物排放清单及分布特征[J]. 环境监测管理与技术, 28(3): 24-28
http://kns.cnki.net/KCMS/detail/detail.aspx?filename=hjjs201603006&dbname=CJFD&dbcode=CJFQ |
European Environment Agency (EEA). 2013.EMEP/EEA air pollution emission inventory guidebook[OL].2013-08-29.http://www.eea.europa.eu/publications/emep-eea-emission-inventoryguidebook-2013
|
付明亮, 丁焰, 尹航, 等. 2013. 实际作业工况下农用拖拉机的排放特性[J]. 农业工程学报, 2013, 29(6): 42–48.
|
Fu M L, Ge Y S, Tan J W, et al. 2012. Characteristics of typical non-road machinery emissions in China by using portable emission measurement system[J]. Science of the Total Environment, 437: 255–261.
DOI:10.1016/j.scitotenv.2012.07.095
|
Fu M L, Ding Y, Ge Y S, et al. 2013. Real-world emissions of inland ships on the Grand Canal, China[J]. Atmospheric Environment, 81: 222–229.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.08.046
|
Fu X, Wang S X, Zhao B, et al. 2013. Emission inventory of primary pollutants and chemical speciation in 2010 for the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Environment, 70: 39–50.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.12.034
|
葛蕴珊, 刘红坤, 丁焰, 等. 2013. 联合收割机排放和油耗特性的试验研究[J]. 农业工程学报, 2013, 29(19): 41–47.
DOI:10.3969/j.issn.1002-6819.2013.19.005 |
胡诗玮, 吴小芳, 罗坤, 等. 2015. 基于区域多尺度空气质量模型的杭州市大气污染的来源解析[J]. 能源工程, 2015(5): 40–44.
|
环境保护部. 2015a. 扬尘源颗粒物排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. 2014-12-31. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201501/W02015-0107594588131490.pdf
|
环境保护部. 2015b. 非道路移动污染源排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. 2014-12-31. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201501/W020150107594587960717.pdf
|
环境保护部. 2015c. 大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. 2014-08-19. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201408/W020140828351293705457.pdf
|
环境保护部. 2015d. 大气氨源排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. 2014-08-19. http://www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201408/W020140828351293771578.pdf
|
黄成. 2012. 海峡西岸地区人为源大气污染物排放特征研究[J]. 环境科学学报, 2012, 32(8): 1923–1933.
|
Huang C, Chen C H, Li L, et al. 2011. Emission inventory of anthropogenic air pollutants and VOC species in the Yangtze River Delta region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11(9): 4105–4120.
DOI:10.5194/acp-11-4105-2011
|
黄成, 陈长虹, 李莉, 等. 2011. 长江三角洲地区人为源大气污染物排放特征研究[J]. 环境科学学报, 2011, 31(9): 1858–1871.
|
Huang C, Wang H L, Li L, et al. 2015. VOC species and emission inventory from vehicles and their SOA formation potentials estimation in Shanghai, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 15(9): 11081–11096.
|
Lei Y, Zhang Q, He K B, et al. 2011. Primary anthropogenic aerosol emission trends for China, 1990-2005[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11(3): 931–954.
DOI:10.5194/acp-11-931-2011
|
李东玲, 吴烨, 周昱, 等. 2012. 我国典型工程机械燃油消耗量及排放清单研究[J]. 环境科学, 2012, 32(2): 518–524.
|
李瑞芃, 吴琳, 毛洪钧, 等. 2016. 廊坊市区主要大气污染源排放清单的建立[J]. 环境科学学报, 2016, 36(10): 3527–3534.
|
李新兴, 孙国金, 王孝文, 等. 杭州市区机动车污染物排放特征及分担率[J]. 中国环境科学, 33(9): 1684-1689
http://kns.cnki.net/KCMS/detail/detail.aspx?filename=zghj201309030&dbname=CJFD&dbcode=CJFQ |
刘志强. 2008. 中国火电行业氮氧化物排放量估算研究[D]. 河北: 华北电力大学
http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10079-2008073707.htm |
毛红梅, 张凯山, 第宝锋, 等. 2016. 成都市大气污染物排放清单高分辨率的时空分配[J]. 环境科学学报, 2016, 37(1): 23–33.
|
NASA (National Aeronautics and Space Administration).2016a.The moderate resolution imaging spectroradiometer leaf area index/FPAR[EB/OL].2016-11-08.https://modis.gsfc.nasa.gov/data/dataprod/mod15.php
|
NASA (National Aeronautics and Space Administration).2016b.The moderate resolution imaging spectroradiometer land cover type/dynamics[EB/OL].2016-11-08.https://modis.gsfc.nasa.gov/data/dataprod/mod12.php
|
NCAR.2016.MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature) model, global emission factor input files (version 2011)[EB/OL].2016-11-08.http://lar.wsu.edu/megan/guides.html
|
潘月云, 李楠, 郑君瑜, 等. 2015. 广东省人为源大气污染物排放清单及特征研究[J]. 环境科学学报, 2015, 35(9): 2655–2669.
|
Qiu P P, Tian H Z, Zhu C Y, et al. 2014. An elaborate high resolution emission inventory of primary air pollutants for the central plain urban agglomeration of China[J]. Atmospheric Environment, 86: 93–101.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.11.062
|
曲亮, 何立强, 胡京南, 等. 2015. 工程机械不同工况下PM2.5排放及其碳质组分特征[J]. 环境科学研究, 2015, 28(7): 1047–1052.
|
申现宝, 王岐东, 姚志良, 等. 2010. 农用运输车实际道路油耗特征研究[J]. 北京工商大学学报(自然科学版), 2010, 28(2): 71–75.
|
孙洋洋. 2015. 燃煤电厂多污染物排放清单及不确定性研究[D]. 杭州: 浙江大学
http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10335-1015547820.htm |
台湾环保署. 2016. 公私场所固定污染源申报空气污染防制费之挥发性有机物之行业制程排放系数、操作单元(台设备组件)排放系数、控制效率及其他计量规定[EB/OL]. 2016-07-15. http://d.wanfangdata.com.cn/ExternalResource/hjkxyj201402002%5E30
|
唐喜斌, 黄成, 楼晟荣, 等. 2014. 长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究[J]. 环境科学, 2014, 35(5): 1623–1632.
|
田贺忠, 郝吉明, 陆永琪, 等. 2001. 中国氮氧化物排放清单及分布特征[J]. 中国环境科学, 2001, 21(6): 493–497.
|
U.S.Environmental Protection Agency (U.S.EPA).1995.Compilation of air pollutant emission factors, AP-42, fifth edition, volume Ⅰ:Stationary point and area sources[R].Research Triangle Park, NC:U.S.EPA
|
U.S.Environmental Protection Agency (U.S.EPA).2010.Exhaust and crankcase emission factors for non-road engine modeling-compression ignition[R]. EPA-420-R-10-018.NW Washington, DC:U.S.EPA
|
王静晞, 曹国良, 韩蕾, 等. 关中地区人为源大气污染物排放清单研究[J]. 安全与环境学报, 15(5): 282-287
http://kns.cnki.net/KCMS/detail/detail.aspx?filename=aqhj201505061&dbname=CJFD&dbcode=CJFQ |
王丽涛, 张强, 郝吉明, 等. 2005. 中国大陆CO人为源排放清单[J]. 环境科学学报, 2005, 25(12): 1580–1585.
DOI:10.3321/j.issn:0253-2468.2005.12.002 |
王圣, 朱法华, 王慧敏, 等. 2011. 基于实测的燃煤电厂细颗粒物排放特性分析与研究[J]. 环境科学学报, 2011, 31(3): 630–635.
|
王孝文, 田伟利, 张清宇. 2012. 杭州市机动车污染物排放清单的建立[J]. 中国环境科学, 2012, 32(8): 1368–1374.
|
Wei W, Wang S X, Chatani S, et al. 2008. Emission and speciation of non-methane volatile organic compounds from anthropogenic sources in China[J]. Atmospheric Environment, 42(20): 4976–4988.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.02.044
|
吴琳, 沈建东, 冯银厂, 等. 2014. 杭州市灰霾与非灰霾日不同粒径大气颗粒物来源解析[J]. 环境科学研究, 2014, 27(4): 373–381.
|
徐昶, 沈建东, 叶辉, 等. 2014. 杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究[J]. 中国环境科学, 2014, 34(12): 3026–3033.
|
杨柳林, 曾武涛, 张永波, 等. 2015. 珠江三角洲大气排放源清单与时空分配模型建立[J]. 中国环境科学, 2015, 35(12): 3521–3534.
DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.12.001 |
叶贤满, 徐昶, 洪盛茂, 等. 2015. 杭州市大气污染物排放清单及特征[J]. 中国环境监测, 2015, 31(2): 5–11.
|
应方, 包贞, 杨成军, 等. 2012. 杭州市道路空气中挥发性有机物及其大气化学反应活性研究[J]. 环境科学学报, 2012, 32(12): 3056–3064.
|
姚芝茂, 滕云, 李俊, 等. 2009. 中小型烟煤层燃炉NOx排放因子的研究[J]. 环境科学研究, 2009, 22(11): 1263–1268.
|
Zhang F, Chen Y J, Tian C G, et al. 2016. Emission factors for gaseous and particulate pollutants from offshore diesel engine vessels in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 16(10): 6319–6334.
DOI:10.5194/acp-16-6319-2016
|
张礼俊, 郑君瑜, 尹沙沙, 等. 2010. 珠江三角洲非道路移动源排放清单开发[J]. 环境科学, 2010, 31(4): 886–891.
|
张强, KlimontZ, StreetsD G, 等. 2006. 中国人为源颗粒物排放模型及2001年排放清单估算[J]. 自然科学进展, 2006, 16(2): 223–231.
|
赵斌, 马建中. 2008. 天津市大气污染源排放清单的建立[J]. 环境科学学报, 2008, 28(2): 368–375.
|
Zhao B, Wang P, Ma J Z, et al. 2012. A high-resolution emission inventory of primary pollutants for the Huabei region, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 12(1): 481–501.
DOI:10.5194/acp-12-481-2012
|
Zhao B, Wang S X, Liu H, et al. 2013. NOx emissions in China:historical trends and future perspectives[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13(19): 9869–9897.
DOI:10.5194/acp-13-9869-2013
|
Zhao Y, Qiu L P, Xu R Y, et al. 2015. Advantages of a city-scale emission inventory for urban air quality research and policy:the case of Nanjing, a typical industrial city in the Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 15(21): 12623–12644.
DOI:10.5194/acp-15-12623-2015
|
Zhao Y, Wang S X, Nielsen C P, et al. 2010. Establishment of a database of emission factors for atmospheric pollutants from Chinese coal-fired power plants[J]. Atmospheric Environment, 44(12): 1515–1523.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2010.01.017
|
Zheng J Y, Shao M, Che W W, et al. 2009a. Speciated VOC emission inventory and spatial patterns of ozone formation potential in the Pearl River Delta, China[J]. Environmental Science & Technology, 43(22): 8580–8586.
|
Zheng J Y, Zhang L J, Che W W, et al. 2009b. A highly resolved temporal and spatial air pollutant emission inventory for the Pearl River Delta region, China and its uncertainty assessment[J]. Atmospheric Environment, 43(32): 5112–5122.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.04.060
|