2. 长三角环境气象预报预警中心, 上海 200030;
3. 上海市气象与健康重点实验室, 上海 200030
2. Yangtze River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning, Shanghai 200030;
3. Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200030
自2013年以来, 我国东部地区以细粒子(PM2.5)为特征的重污染天气频发, 对水平能见度和人体健康造成严重影响(张人和等, 2014;Xu et al., 2015;Zhang et al., 2015), 受到政府和公众的广泛关注.按照《大气污染防治行动计划》的要求, 各地先后制定了重污染天气应急预案, 通过开展空气质量预报预警等措施应对和减缓重污染天气的不利影响.
准确预报PM2.5的污染时段和等级是有效实施重污染天气应急减排的前提条件.除了受排放源和二次气溶胶过程影响外, 大气物理过程是影响PM2.5累积和消散的重要因素(徐祥德等, 2003;任阵海等, 2008;Tie et al., 2015), 其中湿清除作为大气中气溶胶粒子的主要清除机制, 维持着大气中气溶胶粒子源、汇之间的平衡, 是大气自净的最重要过程之一(秦瑜等, 2003).大气气溶胶粒子的湿清除是指气溶胶粒子被大气凝结物清除并最终降落到地面的过程, 包括云内清除和云下清除两个阶段.其中云下清除是指雨滴(或其他降水粒子)在降落过程中通过布朗扩散、惯性碰并等过程捕获气溶胶粒子使之从大气中清除.大气气溶胶湿清除的机制非常复杂, 和气溶胶粒子谱、雨滴谱、雨滴下落末端速度、粒子荷电数等都有关(Wang et al., 1978;Herbert et al., 1986;Mircea et al., 2000).国内外的研究(Andronache et al., 2003;康汉青等, 2009;Chate et al., 2011;董群等, 2016)都显示降水对核模态(0.01~0.1 μm)和粗模态(2~10 μm)气溶胶粒子的清除作用相对较强, 而对粒径为0.2~2 μm的气溶胶粒子的清除效果相对较差, 存在“Greenfield gap”缺口(Greenfield et al., 1957).一些学者利用观测或者数值模拟的方法建立了气溶胶清除系数和雨强之间的关系(彭红等, 1992;徐玲等, 1992;姚克亚等, 1999;赵海波等, 2005).上述研究对于认识降水对气溶胶湿清除的机制及参数化具有重要意义.
国内对云下清除的研究大都通过观测试验分析降水对不同粒径段气溶胶粒子的清除效率(李霞等, 2003;康汉青等, 2009;董群等, 2016), 侧重于降水对大气气溶胶清除系数的观测和理论计算, 分析气溶胶粒径谱、雨滴谱、碰并系数等参数对湿清除系数的影响(彭红等, 1992;王瑛等, 2014), 建立湿清除的参数化方案(姚克亚等, 1999;赵海波等, 2005).相关研究也指出在实际观测中存在很多降雨后PM2.5质量浓度不降反升的现象, 因为PM2.5的变化还和气团性质有关(孙根厚, 2012).也有研究认为由于PM2.5粒径主要分布在积聚模态(0.1~1 μm), 导致降水对PM2.5的碰并清除作用很弱(董群等, 2016).可见降雨对PM2.5的湿清除作用还存在很多不确定性, 这是一些污染天气过程预报失误的重要原因之一.由于缺少对长序列观测资料的分析研究, 目前对于降雨清除PM2.5的一般性规律和特征缺乏定量结论.比如不同等级降雨对PM2.5的清除能力、降雨过程前后PM2.5质量浓度变化的主要特征等.在长三角地区, 一些典型的污染天气过程如倒槽、冷锋通常伴有降雨发生(许建明等, 2016), 因此非常有必要基于长序列的降雨和PM2.5协同观测数据, 分析不同季节、不同等级降雨清除PM2.5的规律, 总结降雨过程前后PM2.5变化的主要特征并提取可用的预报因子, 这对于提高预报员对大气气溶胶湿清除的认识、提高PM2.5预报技巧具有重要意义.
2 数据和方法(Data and methods) 2.1 雨量观测资料雨量数据采用上海徐家汇、宝山、金山3个气象站的报表数据, 该数据经过人工审核用于制作我国的气候日值资料集, 是目前质量最高的一套台站气象观测数据.雨量数据时间序列为2012—2016年, 时间分辨率为1 h(指前1 h的累积降雨量), 精度为0.1 mm, 研究时段内3个站均无缺测.
2.2 颗粒物观测资料本文采用了徐家汇气象站的颗粒物质量浓度观测资料, 其中PM2.5和PM10的时间序列为2012年8月—2016年12月, PM1为2013年8月—2016年12月.颗粒物的观测仪器为SHARP5030型分析仪, 观测方法是β射线法+浊度计法.仪器采样系统采用动态加热湿度控制, 样品湿度控制在60%以下.按照《中国气象局大气成分观测规范》每季度进行仪器采样杆和切割器的清洗, 仪器流量的检查校准、零点浊度检测和标准质量膜标定.观测数据被广泛应用于上海大气环境的诸多研究中(赵辰航等, 2015;常炉予等, 2016;高伟等, 2016).仪器的观测频率为每分钟1个数据, 处理成小时平均浓度.和雨量观测数据相对应, 是指前1小时颗粒物的平均质量浓度.研究时段内PM1、PM2.5和PM10的数据有效率均达到99.9%.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 上海降雨的月变化特征图 1统计了2012—2016年3个站的月总降雨量, 可见上海降雨的季节变化特征非常明显, 呈现夏季最高, 春秋次之, 冬季最小的特征.从月变化看, 6月份雨量最多, 3个站的平均雨量达到1301 mm, 主要和每年影响江淮流域的梅雨期降水有关.7、8、9 3个月的雨量分别为716、818和741 mm, 主要和台风降水、强对流有关.相比之下12月和1月的雨量最少, 分别为278和256 mm, 约为夏季雨量的1/3.由图 1可知除8月份以外3个站的雨量差异不大, 普遍低于20%, 表明上海主要受系统性降水影响.而8月份宝山和徐家汇的雨量相差了44%, 可能和局地性暴雨过程有关.
中国气象局将降水等级分为小雨、中雨、大雨、暴雨、大暴雨、特大暴雨, 指24 h降雨量分别为0.1~9.9、10~24.9、25.0~49.9、50.0~99.9、100.0~249.9、≥250.0mm.按照上述等级规定, 图 2统计了2012—2016年各月的小雨、中雨、大雨、暴雨、大暴雨、特大暴雨的总日数.由图可知, 各月降雨日数为40~80 d, 同样存在季节差异, 但不如总雨量的季节差异显著.暴雨和大暴雨基本出现在5—10月, 主要和梅雨、台风、强对流有关, 在研究时段内没有出现特大暴雨日.各月都是以小雨日数最多超过60%, 其中冬季小雨日数的比例达到75%~85%, 夏季也达到60%~70%.许建明等(2016)指出, 对上海而言11月、12月和1月是典型的PM2.5污染月, 对PM2.5总浓度和污染日数的贡献分别达到36.4%和50.4%.以徐家汇为例, 过去5年上述3个月的平均降雨日数分别为13、8、9.6 d, 即在污染季节几乎1/3的天数有降雨发生, 因此, 正确认识降雨对PM2.5的湿清除对于准确开展PM2.5预报非常重要.
为了揭示不同等级降雨对PM2.5质量浓度的清除作用, 图 3a统计了不同季节降雨日和非降雨日的PM2.5平均质量浓度.由图可见, 各月降雨日的PM2.5质量浓度明显小于非降雨日, 平均降低约30%.其中在冬季更加显著, 11月、12月、1月降雨日的PM2.5质量浓度较非降雨日分别降低了50.3%、51.9%和49.4%, 即使在小雨量级下上述3个月的PM2.5质量浓度也分别下降了29.9%、24.9%和29.8%.除了对比降雨日和非降雨日的PM2.5质量浓度, 进一步计算降雨时段和非降雨时段的PM2.5质量浓度分别为31.8和52.7 μg·m-3.降雨时段PM2.5质量浓度较非降雨时段下降约40%, 其中在污染季节降雨时段的PM2.5质量浓度仅为非降雨时段的50%, 可见在上海降雨对大气中PM2.5的清除作用比较显著, 是降低大气中PM2.5的重要气象条件, 这和康汉青等(2009)在南京、孙根厚(2012)在上甸子的研究结论一致.相比而言夏季降雨日和非降雨日的PM2.5质量浓度差异较小, 7月、8月降雨日的PM2.5质量浓度较非降雨日分别降低了5.9%和14.7%, 这可能和夏季PM2.5背景浓度较低有关(李霞等, 2003).Xu等(2016)指出2013年以来上海7月和8月的PM2.5平均质量浓度仅为41.5和32.4 μg·m-3, 几乎达到优等级.此外由图 3a可见, 除了7月和8月以外, 随着降雨等级增大, PM2.5平均质量浓度不断降低, 其中小雨日、中雨日和大雨日的PM2.5质量浓度较非降雨日分别下降了17.2%、32%和46%, 可见随着雨量增加对PM2.5的清除作用更加显著.值得注意的是在7月和8月, 非降雨日的PM2.5质量浓度和小雨日持平甚至略有偏高, 可能是因为夏季非降雨日气温高、垂直混合作用强, 海风强盛, 有利于PM2.5的稀释.而发生降雨时气温降低, 地面气流辐合, 不利于PM2.5的水平和垂直扩散.
图 3a计算发现降雨日的PM2.5质量浓度较非降雨日下降约30%, 图 3b和3c进一步计算PM1和PM10在降雨日和非降雨日的差异, 发现降雨日PM1和PM10质量浓度较非降雨日分别下降约32.6%和33.8%, 表明降雨对不同粒径段气溶胶粒子的清除效应存在差异.此外, 和PM2.5相似, PM1和PM10的质量浓度随着降雨等级增大同样呈下降趋势.为了分析降雨日PM2.5质量浓度下降的可能原因, 图 4进一步计算了每个月降雨日和非降雨日的PM1/PM2.5、PM2.5/PM10的质量浓度比值.由图可知, 非降雨日PM1在PM2.5中平均占比为0.7, 其中夏季占比约为0.72~0.75, 冬季约为0.65~0.70.而在降雨日, PM1/PM2.5明显下降, 平均仅为0.64, 其中在夏季约为0.70, 而冬季仅为0.56~0.65.相比之下非降雨日PM2.5/PM10为0.638, 降雨日却上升为0.668, 表明降雨主要清除的是粒径 < 1 μm和2.5~10 μm的大气气溶胶粒子.表 1统计了PM1、PM2.5在降雨和非降雨时段的质量浓度差, 负值表示降雨时浓度下降.可见降雨时PM2.5和PM1的质量浓度都明显下降, 其中PM1在冬季下降约15~27 μg·m-3, 夏季下降约10 μg·m-3.平均而言降雨时PM1的下降幅度占PM2.5下降幅度的84%, 其中在夏季达到95%左右, 在冬季为67%~87%.因此, 降雨时PM2.5质量浓度下降的主要原因是PM1得到有效清除.Qiao等(2016)发现上海PM1在PM2.5中占比很高, 平均达到0.75~0.90, 因此, 降雨对PM1的有效清除可降低PM2.5的浓度水平.此外每个月降雨日的PM1/PM2.5都呈现下降的特点, 说明降雨日PM2.5下降的主要原因是湿清除作用, 而不是其他气象条件导致.需要指出的是, 由于PM1涵盖了核模态和部分积聚态的气溶胶粒子, 相关研究指出降水对积聚模态的气溶胶粒子清除作用较弱, 但具体结论有所差异.比如董群等(2016)分析北京海淀的观测数据发现降水对0.1~1 μm粒径段的气溶胶粒子清除作用很弱;而康汉青等(2009)在南京的观测则发现小雨对0.2~2 μm段气溶胶粒子清除效率相对较差.王瑛等(2014)发现即使在 < 2 μm的粒径段, 实际观测的清除系数较理论计算值高出一个数量级.这种差异可能和局地的气溶胶粒子谱分布、观测期间的气象条件有关, 比如气溶胶粒子的吸湿增长效应.计算发现徐家汇站降雨时的平均相对湿度达到90%(非降雨时仅为65%), 非常有利于气溶胶粒子的吸湿整长(刘新罡等, 2010).根据Liu等(2011)的研究, 在该湿度条件下50~250 nm粒径段的气溶胶粒子可增长到干粒径的1.6~4.0倍, 从而增加降雨对PM2.5的碰并清除作用.今后在开展相关研究时, 需要结合气溶胶数谱观测、颗粒物吸湿粒径分析仪H-TDMA(Humidity Tandem differential Mobility Analyzer)等观测, 深入分析不同粒子谱气溶胶及其吸湿增长效应对湿清除的可能影响.
本节针对连续性降雨过程, 对比降雨过程前后PM2.5质量浓度的差异, 分析影响PM2.5质量浓度变化的可能原因, 总结一般性规律并提取预报因子.
考虑到上海降雨的季节性差异, 将统计时段分为3—6月、7—10月、11—2月, 分别代表春季连阴雨和梅雨、夏秋季强对流和台风、冬季冷空气产生的降雨特征.借鉴王瑛等(2014)的研究, 为了剔除短时降水和零星降水的影响, 仅选择持续时间大于3 h的连续性降雨过程.此外为了排除台风、强对流产生的大风影响, 要求降雨期间的平均风速小于3 m·s-1.根据以上条件共筛选出416次连续降雨过程, 其中7—10月出现了123次, 11—2月出现了136次, 3—6月出现了157次.最强的降雨过程出现在2016年8月4日, 平均雨强达到14.3 mm·h-1.持续时间最长的过程开始于2013年12月16日4时, 达到48 h.统计发现, 有225次降雨过程结束后PM2.5质量浓度较降雨前下降, 其中7—12月为76次、11—2月为64次、3—6月为85次.有35次降雨过程后PM2.5质量浓度几乎不变.有156次降雨过程后PM2.5质量浓度出现反弹.董群等(2016)在北京海淀的观测显示PM2.5上升的降水过程约占1/3.
研究结果表明气溶胶湿清除系数可用雨强进行参数化(Seinfeld, 2006).康汉青等(2009)和王瑛等(2014)均指出清除系数和降水前后气溶胶粒子的数浓度关系密切.因此本节重点分析降雨前后PM2.5质量浓度变化(ΔPM2.5)和降雨强度、降雨发生前PM2.5初始质量浓度的关系.需要说明的是由于气溶胶数浓度不是常规观测项目, 因此用PM2.5质量浓度代替(马楠等, 2015).图 5显示了每次降雨过程前后ΔPM2.5随雨强、初始浓度的分布, 其中红色圆点表示降雨结束后PM2.5质量浓度上升(ΔPM2.5 > 0), 蓝色圆点表示下降(ΔPM2.5 < 0).由图 5可见, 红色圆点基本分布在初始浓度较小的区域, 即降雨结束后PM2.5上升的过程其特点是降雨开始前的PM2.5初始浓度较低, 在3—10月基本小于45 μg·m-3, 在11—2月基本低于70 μg·m-3.图 6显示了ΔPM2.5 > 0、ΔPM2.5 < 0两类降雨过程的初始浓度在不同季节的分布.可见对于ΔPM2.5 < 0(降雨结束后PM2.5下降)的过程, 其平均初始浓度在7—10月、11—2月、3—6月分别为35.6、51.3和43 μg·m-3, 而对于ΔPM2.5>0(降雨结束后PM2.5上升)的过程, 对应的平均初始浓度分别为21.5、35.8和26.8 μg·m-3, 前者较后者分别偏高了65%、43%和60%.可见降雨过程结束后PM2.5质量浓度是否下降和降雨开始前PM2.5的初始浓度关系密切.对于ΔPM2.5 < 0的降雨过程, 将初始浓度的95分位数作为阈值, 由图 6可知, 在3—10月该阈值约为45 μg·m-3, 在11—2月约为70 μg·m-3, 这和图 5中蓝色圆点的分布规律一致.按照该阈值进一步统计初始浓度和降雨过程(ΔPM2.5 < 0) 的关系(表 2), 发现当初始浓度小于阈值时, ΔPM2.5 < 0的降雨过程约占一半, 其中在夏季为57%, 在其他季节为42%~46%, 即只有一半不到的降雨过程结束后PM2.5质量浓度下降;当初始浓度大于阈值后, ΔPM2.5 < 0的降雨过程约占80%以上, 其中在夏季达到88%, 即大部分降雨过程结束后PM2.5质量浓度较降雨前下降.因此, 降雨开始前的PM2.5初始浓度可以作为研判降雨结束后PM2.5是否降低的预报因子.对上海而言冬季可取70 μg·m-3, 其他季节为45 μg·m-3.按照目前我国环境空气质量标准, PM2.5超标的日平均浓度为75 μg·m-3.可见当出现PM2.5污染时, 连续性降雨过程可降低PM2.5的浓度水平改善空气质量.需要指出的是, 降雨过程中ΔPM2.5除了和湿清除有关, 还受到其他因素的影响.比如冬季锋面降水通常伴随上游污染输送.此外计算发现降雨时大气扩散能力有所减弱, 表现为水平风速减小4.8%、温度降低9.7%.上述条件都会影响PM2.5的质量浓度.本文借鉴了王瑛等(2014)的研究方法选取小风降雨个例, 目的就是减小降雨之外的其他因素对PM2.5的影响, 但是显然不能完全排除.因此未来有必要继续积累观测资料, 针对不同的降雨类型细致分析气溶胶的湿清除效应及其差异.
研究结果表明降雨对大气气溶胶粒子的云下清除接近指数衰减过程(Scott, 1982), 总质量清除系数∧可用降雨强度进行参数化通常表示为∧=A×IB.其中,I为降雨强度, 参数A和B和雨滴谱、气溶胶谱、雨滴下落末端速度及雨滴与气溶胶粒子的碰并系数有关.由图 5可知, 和初始浓度相比, 平均雨强和ΔPM2.5的关系并不明显.只有当初始浓度大于阈值后, PM2.5下降幅度呈现随雨强升高的趋势.可能的原因是在0.01~1 μm粒径段, 清除系数的计算对碰并系数非常敏感, 而且不同的雨滴谱对清除系数有较大影响.王瑛等(2014)指出清除系数和雨强的关系式在不同粒径段存在很大差异.康汉青等(2009)也认为清除系数和降水前后气溶胶粒子数浓度及降水持续时间的关系更密切.本研究显示, 降雨前后PM2.5质量浓度的变化和初始浓度的关系较雨强更加密切, 和康汉青等(2009)的结论更加接近.
图 7计算了连续性降雨过程中PM1、PM2.5、PM1/PM2.5随降雨时间的变化趋势.在降雨过程中PM2.5和PM1的变化趋势基本一致.它们并非随降雨时间的持续一直下降, 而是呈现先下降、之后出现反弹的特征.其中在前3 h下降趋势非常明显, 之后有明显的反弹.对比发现, PM1/PM2.5的变化趋势和质量浓度的变化类似, 也呈现先下降、后反弹的特点, 表明在降雨期间PM2.5质量浓度的变化主要由PM1决定, 这和前文得出的降雨主要清除粒径 < 1 μm气溶胶粒子的结论一致.由此可见, 降雨对PM2.5的湿清除作用和大气中PM1粒子的数量(或质量浓度)关系密切.在降雨前期由于大气中PM1数量较多, 雨滴对粒子的碰并清除作用显著从而降低PM2.5质量浓度.随着PM1粒子的不断减少, 虽然降雨继续维持但雨滴的碰并清除作用减弱因此不利于PM2.5质量浓度的继续下降.另外需要指出的是在降雨过程中, 除了湿清除其他气象条件也会对颗粒物的浓度变化产生影响.计算发现降雨时和非降雨时的水平风速分别为0.79和0.83 m·s-1, 温度分别为16.1和17.9 ℃.可见降雨时水平风速减弱、温度下降使得大气扩散条件转差、边界层更加稳定, 从而降低了颗粒物的水平和垂直扩散能力.因此在降雨后期当颗粒物湿清除作用减弱时, 稳定的大气条件会导致在观测中出现颗粒物质量浓度升高的现象.类似图 7进一步计算连续性降雨过程中水平风速和温度的变化趋势(图略), 发现随着降雨时间的持续水平风速和温度均呈现下降趋势, 可见在降雨过程中大气趋于稳定因而有利于颗粒物浓度出现反弹.
1) 各月降雨日的PM2.5质量浓度明显小于非降雨日, 平均降低约30%.其中在冬季更加显著降低约50%.可见在上海降雨对大气中PM2.5的清除作用比较显著, 是降低大气中PM2.5质量浓度的重要气象条件.除了7月和8月以外, 随着降雨等级增大, 降雨日的PM2.5平均质量浓度不断降低, 其中小雨日、中雨日和大雨日的PM2.5质量浓度较非降雨日分别下降了17.2%、32%和46%.
2) 和非降雨日相比, 降雨日的PM1/PM2.5从0.70下降为0.64, 而PM2.5/PM10则从0.638上升为0.668, 表明降雨主要清除的是粒径 < 1μm和2.5 ~10 μm的大气气溶胶粒子.时段PM2.5和PM1的质量浓度都较非降雨时段明显下降, 其中PM1的下降幅度占PM2.5下降幅度的84%, 因此, 降雨时PM2.5质量浓度下降的主要原因是PM1得到有效清除.
3) 连续性降雨过程结束后PM2.5质量浓度的变化和降雨开始前PM2.5的初始浓度关系密切, 可作为研判降雨对PM2.5湿清除作用的预报因子.当初始浓度在冬季大于70 μg·m-3, 在其他季节大于45 μg·m-3, 80%以上的降雨过程结束后PM2.5质量浓度较降雨前下降.
4) 在连续性降雨过程中, PM1和PM2.5并非持续下降, 而是呈现先下降、继而反弹的变化特征, PM1/PM2.5也呈现相似的变化趋势, 表明降雨对PM2.5的湿清除作用和大气中PM1粒子的数量(或质量浓度)关系密切.当PM1减少后气溶胶湿清除作用减弱, 虽然降雨继续维持但不利于PM2.5质量浓度的继续下降.
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