2. 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
3. 江苏省环境监测中心, 南京 210036;
4. 中山大学教学实验中心, 广州 510275;
5. 中国气象局广州热带海洋气象研究所, 广州 510080
2. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environmental Monitoring and Pollution Control, Nanjing 210044;
3. Jiangsu Environmental Monitoring Center, Nanjing 210036;
4. Experimental Teaching Center, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275;
5. Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510080
气溶胶吸湿性是指气溶胶在周围环境相对湿度增加时吸收水分的能力(Liu et al., 1978;Gasparini et al., 2004), 吸湿增长特性不仅影响大气能见度和温度(徐博等, 2013), 改变气溶胶表面的非均相化学反应过程(Turšič et al., 2004), 同时对气溶胶能否在过饱和度下形成云凝结核起决定性作用(Dusek et al., 2006).因此, 吸湿性观测研究是大气气溶胶研究领域的重要科学问题之一(刘新罡等, 2010;吴奕霄等, 2014;陈卉等, 2016).
国内外研究人员开发了多种气溶胶吸湿性观测仪器, 目前被广泛使用的有加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)、电迁移性颗粒物吸湿粒径分析仪(H-DMPS)、串/并联浊度计等(刘新罡等, 2010).其中, H-TDMA运用最为广泛, 可用于观测粒子的粒径谱分布、吸湿增长因子、混合状态, 且测量精度高、响应速率快(Weingartner et al., 2002).已有研究表明, 海洋地区强吸湿模态气溶胶吸湿增长因子远高于农村和城市地区(Hameri et al., 2003);在农村地区(Busch et al., 2002), 受到颗粒物生成和老化过程的影响, 粒子的混合状态差别明显, 外混合状态占主导;在城市地区, 当气溶胶粒径较小时(Gasparini et al., 2004), 其吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)通常呈单峰分布, 且分布在弱吸湿模态, 而粒径较大时却呈双峰分布特征, 峰值分别分布在强吸湿模态和弱吸湿模态, 且弱吸湿颗粒含量随粒径增大而减少.以上研究主要集中在欧美等地区, 而在重污染频发的亚洲地区, 针对气溶胶吸湿性观测研究开展的较少(Swietlicki et al., 2010).
近年来, 随着我国城市化和工业化的发展, 大气污染问题日益严峻(叶兴南等, 2013), 灰霾天气频发, 国内部分城市陆续开展了气溶胶吸湿特性的短期外场观测实验.在冬季上海地区(Ye et al., 2011)的观测发现, 强吸湿组粒子在积聚模态下的吸湿增长因子明显高于爱根核模态;广州地区(Tan et al., 2013)本地机动车和人为活动排放的气溶胶趋向于外混合状态, 受外源污染气团传输的影响, 污染时段气溶胶的吸湿性高于清洁时段;重污染期间, 北京(Massling et al., 2009)周边工业区排放的气溶胶在传输过程中逐渐老化, 生成以硫酸盐为主的强吸湿性物质, 弱吸湿类物质含量逐渐减少;南京江北郊区(吴奕霄等, 2014)的观测表明, 粒子达到潮解点后, 强吸湿组粒子的吸湿增长因子随相对湿度增加逐渐增大;较高相对湿度条件下, 受大气边界层高度演变的影响, 华北平原(Liu et al., 2011)气溶胶吸湿性和混合状态呈明显的日变化特征;在黄山(陈卉等, 2016)的观测发现, 受不同气团的影响, 气溶胶主要化学组分的含量呈明显的日变化特征, 导致气溶胶的吸湿增长因子波动变化.
南京地处长三角西部, 是南北气团传输的交汇点, 常年湿度较高.已有的气溶胶吸湿性观测研究主要集中在受工业污染影响较重的江北郊区(徐彬等, 2015;李琦等2015), 缺乏对污染频发的冬季南京城区气溶胶吸湿特性观测研究.本研究利用H-TDMA对冬季南京城区大气气溶胶吸湿性进行在线观测, 针对5个粒径段(40、80、110、150、200 nm)强、弱吸湿模态, 对比分析各粒径段气溶胶吸湿性的日变化规律, 探讨不同气象条件和污染程度下气溶胶吸湿性特征, 以期为深入研究长三角地区气溶胶吸湿性提供理论依据和数据基础.
2 仪器和方法(Instruments and methods) 2.1 观测点位与仪器本研究观测点位于南京市主城区鼓楼区, 观测仪器距地面垂直距离约18 m, 周边环境以居民区、餐饮区、办公楼和交通分支干道等为主, 属于典型的生活、商业、办公和交通混合区域, 代表着大都市具有的基本环境特征(张运江等, 2014).观测时间为2015年1月2日—2月2日, 仪器相对湿度参数设置为85%(Ye et al., 2011), 气溶胶粒径选取40、80、110、150、200 nm 5个粒径段.H-TDMA置于室温(25±3) ℃的设备间, 设备内温(28±1) ℃, 各粒径段扫描时间均为3 min, 每个扫描周期内湿度平衡时间约5 min, 一个完整循环周期约30 min.H-TDMA的主要部件是两台串联的拆分迁移率分析仪(DMA)和两台粒子计数器(CPC)及中间的一套加湿控温装置, 工作原理详见参考文献(Tan et al., 2013).主要工作流程是气溶胶先通过第一台DMA筛选出单一粒径粒子(D0), 随后对粒子加湿至相对湿度为85%, 经吸湿增长后进入第二台DMA, 获得吸湿增长后的粒子(Dp), 最后进入粒子计数器得到加湿后的粒径谱分布.因此, 气溶胶的吸湿增长因子GF(Growth Factor)可表示为:
(1) |
观测开展前, 本研究选用聚苯乙烯橡胶球(PSLs)对H-TDMA进行粒径校准, 用纯硫酸铵测定不同湿度下的吸湿增长因子与库勒曲线, 确保H-TDMA正常工作(Swietlicki et al., 2010).本研究所用到的气象参数(包括风速、风向、空气温度和相对湿度等)数据均来自江苏省气象台地面气象站观测站网, 大气PM2.5质量浓度来自于江苏省环保厅官网(http://www.jshb.gov.cn/).
2.2 H-TDMA数据分析采用Stolzenbury等(2008)设计的TDMAfit算法进行H-TDMA数据分析, 通过对数正态分布拟合吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF), 以c(g)表示GF-PDF, 对其进行归一化处理后有:
(2) |
式中, g代表GF, Gysel等(2009)给出如下常用统计量:
(3) |
(4) |
(5) |
(6) |
式中, gmean为等效粒径的平均GF;σ为GF-PDF的离散度, 可以表示气溶胶粒子的混合状态(Liu et al., 2011);Na, b为a < GF < b范围内粒子数目占比;使用可溶性物质体积比(ε)来界定不同的吸湿模态(李琦等, 2015);由于几乎不吸湿组和弱吸湿组峰值接近, 本研究将其统一划分为弱吸湿模态, 以ε=0.13为界(GF=1.12), 当ε < 0.13(GF < 1.12)时为弱吸湿组, 而ε > 0.13(GF > 1.12)时为强吸湿组, 依据上述分类划分其他的吸湿性参数(σMH、σLH、NFMH、NFLH).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 冬季南京气溶胶吸湿性气象要素、PM2.5的质量浓度时间序列如图 1所示.整个观测期间, 大气相对湿度在22%~98%之间, 日变化规律明显.PM2.5质量浓度在13~358 μg·m-3之间, 均值为(99.0±48.9) μg·m-3.共发生3次明显的重污染过程(EP1~EP3), 重污染时段, 气压较低, 不利于污染物的扩散, 相对湿度较高, 污染物容易与空气中的水分子结合形成雾霾.观测期间, 主要受西北和东南风向影响, 最大风速约为8 m·s-1, 南京北部有南钢、南化、扬子石化等重污染企业, 西北风出现频率较大时, PM2.5质量浓度明显增大.从观测期间对降水量的统计结果可以看出, 1月13—14日和27—29日发生了两次明显的降水过程, 此时段内颗粒物浓度较低, 说明降水过程有助于气溶胶湿清除.
观测期间, 南京城市大气气溶胶吸湿性的时间序列如图 2所示, 红线和黑线分别表示5个粒径段粒子GFmean、NFMH随时间的变化情况.结果表明, 不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)气溶胶GF-PDF均呈双峰分布, 且峰值均位于GF=1.000±0.010(弱吸湿峰)和GF=1.400±0.035(强吸湿峰), 且强吸湿峰较明显, 这与徐彬等(2015)在南京北郊的观测结果类似.弱吸湿性粒子的主要成分为黑碳及部分有机物, 而强吸湿模态往往含有较多的可溶性无机盐(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、海盐等)及吸湿性有机物(李琦等, 2015).根据本观测点关于持续性灰霾天气中颗粒物化学组分的已有研究(汤莉莉等, 2014)发现, 冬季南京城区大气颗粒物中可溶性无机盐和有机物占很大比重.对比各粒径段吸湿性可以发现, 40 nm粒径的弱吸湿峰较其他粒径段更为明显, 且强、弱吸湿峰更近, 说明40 nm粒径段粒子的化学组分及粒子的混合状态与其他粒径段存在差异, 此结果与广州冬季的观测结果类似(Jiang et al., 2016).观测期间各粒径段的GFmean和NFMH均出现两个明显的谷值, 分别在1月14日和28日, 且该时段内均出现降雨过程(图 1), 太阳辐射较弱, 气溶胶的二次转化过程受到抑制, 说明降雨对NFMH影响较为显著, 吸湿性颗粒易被雨水冲刷清除, 造成这段时间气溶胶吸湿性降低.20日左右气溶胶的GFmean和NFMH出现一个明显的峰值, 这是由于此时段南京地处冷高压后部, 大气较为静稳, 早晚逆温强, 高空有弱下沉气流, 有利于污染物的累积(郑秋萍等, 2013), 东南风将东南沿海的暖湿气团带入南京, 有利于颗粒物的吸湿增长及二次气溶胶的生成.
表 1给出了观测期间不同粒径段强、弱吸湿组气溶胶吸湿增长因子(GF)、数目占比(NF)和GF-PDF的离散程度(σ).观测期间, 不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组气溶胶的吸湿增长因子(GFLH)分别为1.059、1.054、1.054、1.053、1.051;数目占比(NFLH)随粒径增加从40%降低到20%.且随着粒径增大, 弱吸湿模态粒子个数有逐渐减少的趋势, 由于汽车尾气和人为活动排放多为小粒径段颗粒物(Virtanen et al., 2006), 且主要成分为黑碳及不溶性有机物等弱吸湿类, 因此, 在小于80 nm的爱根核模态, 弱吸湿颗粒物占有更大的比例.而强吸湿组气溶胶的吸湿增长因子(GFMH)分别为1.356、1.371、1.385、1.401、1.424, 数目占比(NFMH)也从60%增加到80%.随粒径增大, 强吸湿模态粒子个数有逐渐增大的趋势, Meier等(2009)在北京的观测发现, 气溶胶吸湿增长因子最大值存在于积聚模态范围内(100~300 nm).观测期间, 各粒径段平均吸湿增长因子(GFmean)分别为1.234、1.279、1.299、1.323、1.350.随粒径增大, 气溶胶GF-PDF的离散度(σ)从0.159增加到0.173, 可能由于观测期间, 平均风速较小, 粒子构成受到远距离输送的影响较小, 同样较小的风速也限制了污染物的扩散, 粒子累积在近地面相互碰并, 导致化学组分和混合状态发生变化.
表 2列出了北上广等重要城市气溶胶吸湿性观测结果.对比发现, 北京(Massling et al., 2009)、上海(Ye et al., 2011)和广州地区(Tan et al., 2013)气溶胶吸湿性高于南京地区, 文献(Chan et al., 2008)指出, 这些城市空气污染为颗粒物污染.观测期间, 北京地区沙尘过程频繁, 沙尘粒子为二次反应提供了充足的反应界面(贺克斌等, 2011), 从而生成更多的吸湿性物质;上海地区气溶胶GFmean的变化在爱根核模态和积聚模态存在着一个明显的跃迁, 受本地机动车排放的影响, 黑碳气溶胶含量迅速增长(Feng et al., 2009), 爱根核模态粒子吸湿性较弱;广州地区受外源气团远距离输送的影响, 颗粒物经过长时间的老化过程, 吸湿性物质含量增多, 气溶胶吸湿性增强;南京北郊(吴奕霄等, 2014)靠近南钢、南化、扬子石化等重污染企业, 排放大量的细粒子, 夏季高温低压, 污染物不易扩散, 粒子老化生成吸湿性物质, 造成该地气溶胶吸湿性较高;由于南京城区与上述城市相比, 一方面城市规模小于北上广, 人口密度较低, 人为排放的污染物较少, 另一方面如图 1所示, 本研究观测期间, 平均风速为(2.40±1.04) m·s-1, 风速相对较小, 污染物的远距离输送受到限制, 该地区气溶胶以局地排放为主, 多为交通和人为活动排放, 不可溶成分含量增加, 导致气溶胶吸湿性较弱.
图 3给出了观测期间不同粒径段气溶胶的GFMH、GFLH、GFmean、NFMH、GF-PDF的离散度(σ)和σMH、σLH的日变化规律.如图 3b和3c所示, 气溶胶的GFmean和NFMH呈明显的双峰变化特征:受本地机动车排放的影响, 在7:00和17:00早晚高峰附近出现两个峰值, 根据以往对机动车尾气吸湿性的实验室研究(王轩, 2010)发现, 柴油车、汽油车的尾气吸湿增长因子在1.0左右, 因此, 气溶胶的吸湿性受到机动车尾气的影响.21:00—7:00稳定在较高水平, 这主要是由于边界层高度(PBL)的变化, 出现逆温现象, 不利于污染物的扩散, 颗粒物聚集在近地面, 白天机动车排放大量的NOx, 在夜间低温、高湿条件下, NOx与O3反应生成N2O5后通过液相反应生成HNO3, 最终再与气态的NH3反应形成固态NH4NO3(Godri et al., 2009;汤莉莉等, 2014), 硝酸铵等二次气溶胶具有较强的吸湿性.7:00—13:00逐渐降低, 这是由于NH4NO3的易挥发性(胡丙鑫等, 2017), 白天光照条件下, NH4NO3挥发成气体进入大气, 气溶胶吸湿性减弱.在13:00—17:00逐渐增大, 主要是由于本地机动车排放大量的NO3前体物NOx, 13:00以后, 太阳辐射达到峰值, 光照条件下, 发生均相反应形成HNO3后, 再与NH3气体反应生成固态的NH4NO3(唐孝炎等, 2006).
如图 3d所示, σ呈明显的日变化特征, 在20:00—2:00期间σ较高, 说明夜间气溶胶粒子外混合程度较高, 由于观测期间, 通常天气晴朗, 风力较小, 夜晚的辐射降温造成逆温层出现, 相对湿度较大, PBL较低, 新排放的含碳粒子聚集在近地面, 吸湿性的表现多由粒子间相互碰并, 导致化学组分和混合状态发生变化, 其混合方式更趋向于外混合状态.在7:00达到谷值, 由于PBL的发展, 湍流将上空老化的吸湿的粒子带到地面, 颗粒物中的化学组分更加分散.此外, 200 nm粒径段的σ明显高于40 nm粒径段, 这与其他研究结果类似(Massling et al., 2005), 说明大粒径的颗粒物外混合状态更加明显.
3.3 不同污染程度下气溶胶吸湿性差异为探究不同污染条件下气溶胶吸湿性的变化, 结合1月份气象参数和PM2.5质量浓度(图 1), 选取1月21—29日为研究时间段, 这段时间的气象要素和PM2.5浓度变化如图 4所示.1月21—26日期间, PM2.5的质量浓度基本高于100 μg·m-3, 《环境空气质量标准》(GB3095—2012)规定PM2.5 24 h平均浓度限值为75 μg·m-3, 该时段天气晴朗, 几乎没有降水发生, 地面风速小, 夜晚辐射降温形成逆温层, 高空有弱的下沉气流运动, 污染物难以扩散, 导致重污染事件发生, 该时段记为污染时段EP3.1月27—29日期间, PM2.5浓度始终低于50 μg·m-3, 这些天的降水过程使部分颗粒物被清除, 该时段记为清洁时段EP4.
图 5a和5b分别给出了EP3和EP4内不同粒径段的NFMH和GFmean.污染时段, 不同粒径段的气溶胶NFMH分别为68%、76%、79%、83%、85%, GFmean分别为1.26、1.31、1.33、1.37、1.40.而清洁时段, 气溶胶NFMH从55%增加到82%, GFmean从1.23增加到1.35, 污染时段气溶胶的吸湿性均高于清洁时段.Wang等(2017)在北京的观测发现, 污染时段气溶胶吸湿性增长更加明显.从对降水量的统计可以看出, 清洁时段的27—29日有明显降水, 降雨对NFMH影响较为显著, 吸湿性颗粒易被雨水冲刷清除, 因此, 清洁时段气溶胶吸湿性较弱.污染时段, 除25日有短时降水外, 其余时间均无降水发生.这段时间南京处于冷高压后部, 通常天气晴朗, 早晚逆温强.白天光化学反应活跃, 汽车尾气和人为活动排放的细粒子通过气粒转化过程生成大量的二次气溶胶, 导致气溶胶吸湿性增强;夜间相对湿度增大且气温下降时, 高空有弱下沉气流, 近地面平均风速小, 不利于污染物的扩散(郑秋萍等, 2013), 新粒子有较长的老化时间, 颗粒物化学组分变得更加复杂, 这也是导致气溶胶吸湿性较高的原因之一.
1) 冬季南京城区大气气溶胶GF-PDF呈双峰分布:峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰), 且强吸湿峰较明显, 说明冬季南京城区气溶胶以二次无机组分及部分吸湿性有机物为主;在85%相对湿度条件下, 各粒径段平均吸湿增长因子(GFmean)分别为1.234、1.279、1.299、1.323、1.350.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间, 而强吸湿组σMH>0.1, 说明强吸湿性组粒子化学成分较复杂, 外混合程度较高.
2) 分析不同粒径段气溶胶吸湿性的日变化规律发现, 气溶胶的GFmean和NFMH均呈双峰分布, 峰值出现在7:00和17:00左右, 受本地机动车排放高峰的影响, 弱吸湿性粒子增多;夜间气溶胶吸湿性整体大于白天, 且20:00—2:00离散度(σ)较高, 夜间边界层高度降低, 污染物聚集在近地面, 粒子之间碰并, 导致气溶胶化学组分和混合状态发生变化, 粒子更趋于外混合状态, 低温高湿条件下, 夜间的非均相化学反应生成硝酸铵, 气溶胶吸湿性增强.
3) 对比不同污染程度下各粒径段粒子的吸湿性发现, 污染时段不同粒径段气溶胶NFMH分别为68%、76%、79%、83%、85%, GFmean分别为1.26、1.31、1.33、1.37、1.40, 而清洁时段NFMH从55%增加到82%, 其GFmean从1.23增加到1.35;污染时段各粒径段气溶胶的吸湿性均高于清洁时段, 污染时段天气晴朗, 白天光化学反应活跃, 新粒子通过气粒转化生成大量二次气溶胶, 气溶胶吸湿性增强.
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