2. 广州市黄埔区气象局, 广州 510530;
3. 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632;
4. 广州市环境监测中心站, 广州 510030
2. Guangzhou Huangpu Meteorology, Guangzhou 510530;
3. Jinan University Institute of Mass Spectrometry and Atmospheric Environment, Guangzhou 510632;
4. Guangzhou Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510030
近年来, 随着城市规模扩大, 人口激增和汽车数量的增加, 近地面臭氧(O3)污染问题日益突出(Clapp et al., 1995; Mazzeo et al., 2005; 吴兑, 2003).北京、上海、珠三角等地相继观测到高O3含量(姚小红等, 1999; Xu et al., 1999; Cheung et al., 2001; Wang et al., 2003; 高东峰等, 2007; 陆克定等, 2010).O3是光化学烟雾形成过程中重要的中间产物, 它是由人类活动所排放的NOx、VOCs、CO等污染物在大气中经光化学过程产生的(Terje et al., 1996; 吴兑等, 2015a; 2015b).它不仅对植物生长和人类健康有一定的危害, 而且对气候变化也有较大的影响(孔琴心等, 1999; 刘彤等, 2011).因此, 目前对于O3研究备受国内外的关注.
O3浓度高低除了与相关前体物浓度有关外, 还与气象条件有着密切的联系(叶芳等, 2008; 安俊琳等, 2009; 洪盛茂等, 2009; 唐贵谦等, 2010; Li et al., 2017), 而气象条件又因地而异.目前国内学者对珠三角地区O3的研究主要着眼于耦合观测数据和数值模式分析O3浓度变化特征(王雪梅等, 2001; 张远航等, 2008; 陆克定等, 2010; 邓雪娇等, 2011), 探讨O3前体物(VOCs、NOx、CO等)和气象条件对其浓度的影响(王雪梅等, 2003; 张浩月等, 2014; 廖志恒等, 2015)及利用数值模式对O3污染的来源和识别分析(程艳丽等, 2008; 陈皓等, 2015; 沈劲等, 2015), 研究大多集中在模式模拟、短时间尺度或单站数据(空间代表有限)的定性相关分析, 而基于整年多点位逐小时监测数据深入研究O3变化规律和影响O3的关键气象因子, 特别是引起O3超标的关键气象因子阈值较为少见.广州地处珠三角腹地的核心, 研究广州地区的O3浓度变化规律及其气象影响因子和阈值, 对提高广州地区乃至珠三角地区的O3浓度预报水平是十分有利的.
本文利用2015年广州11个环保国控站的O3浓度和气象要素逐时观测数据对广州地区近地面O3浓度变化特征进行分析, 并探讨影响O3浓度变化的关键气象因子, 得出引起O3浓度超标的气象因子阈值, 以期为今后广州及珠三角地区O3浓度的预报预警、O3污染治理防治等工作提供参考依据.
2 数据与方法(Datas and methods)本文的O3观测资料来自2015年广州市环境监测中心站共享数据, 监测站点包括帽峰山(白云)、花都师范(花都)、番禺中学(番禺)、九龙镇镇龙(黄埔)、市八十六中(黄埔)、麓湖(白云)、市五中(海珠)、广东商学院(海珠)、市监测站(越秀)、广雅中学(荔湾)、天河职幼(天河)11个环保国控站(图 1), 数据内容包括O3 1 h浓度、NO2浓度, 数据缺测率为5.7%.O3质量浓度超标值参照环保部标准HJ633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(“O3质量浓度”以下简称“O3浓度”, 单位为μg·m-3), 广州市O3浓度平均是指11个环保国控站点浓度的平均值.
气象观测数据来自广州(黄埔)国家基本气象观测站, 该站是广州市气象数据代表站, 也是广州市为世界气象组织(WMO)提供全球数据共享的唯一代表站(图 1).本文所用到的气象数据主要包括2015年的逐时气温、气压、相对湿度、降水、风速风向资料及08、14、20时的云量观测资料.太阳紫外辐射(波长290~400 nm)资料来自于广州市番禺区国家基本观测站, 时间分辨率为1 min, 由于O3小时浓度是对当前1 h内的数据进行平均, 因此, 对分钟紫外辐射数据进行小时平均统计, 如05:00—05:59分的均值记为正点6时的数据.
3 结果与讨论(Result and discussion) 3.1 O3浓度的时空分布特征 3.1.1 O3浓度逐日等级分布特征根据环保部城市AQI日值计算标准《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633-2012)和现有环保部空气质量发布平台发布规定, 城市日AQI计算中使用O3日最大8 h滑动平均浓度, 因此, 本文根据广州O3 1 h浓度值计算了O3的日最大8 h滑动平均浓度及对应的空气质量分指数(IAQI), 从而得出逐日O3污染等级(O3日最大8 h滑动平均浓度等级范围:优, 0~100 μg·m-3; 良, 101~160 μg·m-3; 轻度污染, 161~215 μg·m-3; 中度污染, 216~265 μg·m-3; 重度污染, 266~800 μg·m-3).
从图 2可知, 2015年广州地区O3等级主要以优为主(239 d), 占全年的65.5%, 其次是良(99 d), 占全年的27.1%, 轻度污染(22 d)占全年的6%, 中度污染(5 d)为1.4%, 未出现重度污染及以上的情况.出现O3轻度污染及以上的时段主要是集中在4~10月, 4月份出现1 d中度污染, 7~8月各出现2 d连续中度污染, 其余月份未出现轻度及以上污染, 其中12月份均为优.
图 3给出了2015年广州地区近地面O3浓度的逐月平均分布.总体来看, 7—10月O3浓度较其余月份高, 这可能是因为7—10月太阳辐射较强, 日照时数较多, 气温较高, 利于O3的生成, 其中8月O3浓度总体最高为64.4 μg·m-3, 3月O3浓度总体最低为21.7 μg·m-3, 最高月O3浓度为最低月的3倍.从区域分布情况来看, 8月份花都、白云、番禺地区O3浓度均大于70 μg·m-3, 仅荔湾区和越秀区部分站点低于60 μg·m-3; 9月黄埔、增城、番禺部分地区O3浓度最高, 大于80 μg·m-3, 但中心城区荔湾、越秀、天河、海珠和黄埔区南部区域均低于60 μg·m-3; 7月和10月广州各区O3浓度基本大于50 μg·m-3; 4月和6月广州各区O3浓度基本大于40 μg·m-3; 1月和2月广州各区O3浓度基本在30~50 μg·m-3之间, 5月和11月广州各区O3浓度基本在30~40 μg·m-3之间, 3月和12月广州各区O3浓度基本在30 μg·m-3以下.其中3月份O3浓度较12、1和2月低, 可能是因为3月广州地区多持续阴雨天气, 日照时数较常年同期(1980—2010年平均)偏少62%, 阴雨寡照, 温度较低, 不利于O3的生成.4月O3浓度较5—6月高, 可能是因为4月广州地区降水较常年同期偏少41.8%, 日照偏多96%, 气温较常年偏高, 有利于O3的生成.
图 4给出了2015年广州地区近地面O3浓度年均值区域分布图, 可以看出广州地区各区O3浓度年平均值分布不均匀, 城郊地区的O3浓度较中心城区的O3浓度高, 这与廖志恒等(2015)、刘洁等(2008)得出的城郊O3浓度高于城区的结论较为一致.陆克定等(2010)研究结果表明在珠三角城市地区及其远郊区的O3产生效率分别为2.1和7.8, 在城市下风方向容易出现O3高浓度.根据李冰等(1998)对EKMA曲线的研究, 在VOCs在高浓度时, NOx浓度变化对O3的生成影响更大, O3的生成处于NOx敏感区, 而NOx在高浓度时, VOCs的浓度变化对O3的生成影响更大, O3的生成主要受VOCs控制.广州城区由于机动车排放大量NOx, NOx对O3形成滴定作用, O3对VOCs的浓度非常敏感, 而在郊区, 人为源排放较少, 天然源VOCs排放量大, O3反而对NOx更加敏感, 城区高浓度的NOx随风扩散至郊区, 在郊区反应更容易生产更高浓度的O3, 因此使得城郊的O3浓度比城区高.
从图 5可以看出, O3浓度日变化呈“单峰型”, 与太阳紫外辐射的日变化趋势较为一致, 在早上07:00—08:00 O3浓度达到一天中最低值, 之后随着太阳紫外辐射的增加O3浓度开始上升.太阳紫外辐射强度在中午13:00达到一天中的最高值33.9 W·m-2, 而O3浓度则要到15:00才达到一天中的最大值, 达95.86 μg·m-3, 较太阳紫外辐射最大值出现时间偏晚2 h, 其次是14:00和16:00 O3浓度也较高, 分别为93.9 μg·m-3和93.73 μg·m-3.这可能是因为日出后, 由于人类活动排放(尤其是交通出行排放)导致NO增加, NO被O3等大气氧化剂氧化为NO2, 在08:00左右出现NO2的小峰值, 导致了O3的浓度较低, 白天随着太阳紫外辐射进一步增强, 大气中的O3前体物发生光化学反应使得近地面O3的浓度逐渐升高, 至15:00达到最大值, 而后随着太阳紫外辐射的逐渐减弱, O3生成减少.而NO2浓度则由于下班高峰期汽车尾气的排放从17:00开始累积到21:00出现第二个峰值, 另外在夜间O3不断被消耗, 使夜间至次日凌晨O3的浓度基本处于低值区.这与安俊林等(2009)得出的北京O3浓度日变化趋势较为一致.
广州处于南亚热带南缘, 根据华南气候特征, 并没有气候学意义的冬季, 通常将3—8月划分为湿季, 9—12月及次年1—2月划分为干季, 本文对干湿季节进行统计分析(表 1), 可以看出, 湿季和干季白天O3浓度均显著高于夜间O3浓度, 昼夜比均达3倍以上.湿季白天O3浓度比干季高出10.2 μg·m-3, 而夜间浓度则差异较小, 这可能是因为在华南地区的湿季, 白天气温高, 太阳辐射强度较大, 光化学反应较强, 导致大量O3的生成, 而夜间气温较低, 光化学反应比较弱, 使得夜间O3浓度差异则较小.
表 2给出了白天时段和夜间时段O3浓度与不同气象要素的相关性, 从表中可以看出不同季节白天O3浓度与气温(T)均呈正相关, 相关系数在湿季为0.62, 干季为0.55, 说明白天T越高越有利于O3的生成.而夜间O3浓度与T的相关性较低.
白天时段和夜间时段O3浓度与相对湿度(RH)均呈负相关, 说明RH越低越有利于O3的生成.白天时段的O3浓度与RH的相关系数在湿季最高, 为-0.72, 在干季为-0.62;而在夜间时段, O3浓度与RH的相关系数在干季最高为-0.52, 在湿季较小为-0.46.说明无论白天和夜间, O3浓度与RH均成负相关, 低湿的气象条件有利于O3的产生.
在白天时段O3浓度与气压(P)成负相关, 湿季和干季差异不大, 相关系数分别为0.78、0.37.在夜间时段相关性均比较低.白天时段和夜间时段O3浓度与降水(R)相关性不同, 但相关均较低.
O3浓度与风速(V)在白天时段相关性不大, 而在夜间则成正相关, 相关系数在湿季可达0.18, 通过0.05的显著性检验.这可能是因为在白天, 主要是T、RH和辐射影响O3浓度, V对其生成的影响不大; 到了夜间, 光化学反应减弱, 可能由于远距离输送和上层O3向下传输的贡献相对增加, 从而使得O3浓度与V的相关程度较高.
3.2.2 不同范围气象要素对O3浓度的影响分析表 3给出了不同气象要素范围下的O3浓度, 可以看出, O3浓度随着气温的升高而增加, 当T高于30 ℃时, O3浓度明显升高, 其中T≥35 ℃的O3浓度为30 ℃<T<35 ℃的O3浓度的1.5倍, 30 ℃<T<35 ℃的O3浓度为25 ℃<T≤30 ℃、20 ℃<T≤25 ℃、10 ℃<T≤20 ℃和T≤10 ℃的O3浓度的3~5倍.
O3浓度随着RH的升高而逐渐降低, 当RH大于60%时, O3浓度较RH≤50%和50%<RH≤60%时显著降低;其中RH≤50%和50%<RH≤60%的O3浓度约为60%<RH≤70%的2倍, 为70%<RH≤80%的3倍, 为80%<RH≤90%的5倍, 为RH>90%的7倍.这可能是因为高相对湿度的情况下, 水汽充足, 出现云的可能性较大, 从而减少了到达近地面的紫外辐射, 使光化学反应减弱, 同时, 高RH也是形成湿清除的重要指标, 因此高RH将不利于O3的生成(易睿等, 2015).
O3浓度随P的升高而降低, 但当P高于1015 hPa时, O3浓度反而有所回升.在低气压时, 广州地区大气通常是由热带气旋外围下沉气流所控制, 出现高温、晴空和高日照时数天气, 利于光化学反应生成O3, 杨柳等(2011)得出, 热带气旋期间偏北到东北气流的水平输送及下沉气流的局地积聚作用可造成香港地区O3地面浓度显著增加.当出现高气压时, 主要是由于北方冷空气南下, 气温有所下降, 不利于O3的生成, 且冷空气南下时的大风天气利于污染物的扩散, 因此O3浓度较低, 但当气压高于1015 hPa时, O3浓度反而有所升高, 这可能与较强冷空气南下时, 空气对流比较活跃, 部分平流层中的O3向下传输到地面使得地面监测到的O3浓度有所回升, 也可能存在部分水平输送的原因, 这与刘小红等(2000)、Lin等(2011)在北京得出冷锋经过时近地面O3浓度升高的结论较为一致.
当出现降水时(R>0.1 mm), O3浓度是随着小时降水强度的增加而升高, 尤其是当小时降水强度大于29.9 mm时, O3浓度依然呈上升趋势, 这可能是由于强对流天气情况下平流层中的O3向下传输到地面使得地面监测到的O3浓度有所增加.贾诗卉等(2015)在华北平原观测到多次夜间对流天气伴随地面O3浓度快速升高的过程, 并分析了可能是对流天气的下沉气流将高空的气团带到地面, 造成地面O3浓度的升高.
除了风速扩散作用对污染物的影响之外, 风向对O3浓度也有重要影响.图 6给出了不同季节白天和夜间时段O3在不同风向和风速上的分布.可以看出, 不同季节的白天时段, O3浓度基本是风力为2~3级(1.5 m·s-1<V≤5.4 m·s-1)时浓度较高, 风向则略有差异, 其中湿季为吹偏西风(W)时最高, 达163.8 μg·m-3, 干季为吹西南偏西风(WSW)时最高, 为122 μg·m-3.在夜间时段, O3浓度也是风力为2~3级时浓度较高, 但浓度量级上比白天低很多, 湿季是在吹西北偏西风(WNW)时最高, 为45.7 μg·m-3, 干季是在吹东南偏南风(SSE)时浓度最高, 为31.5 μg·m-3.因此, 无论白天还是夜间, 广州基本是在吹2~3级西北偏西至西南偏西风的区间时, 浓度最高, 与谈建国等(2007)得出的当风向为东北至西北风的区间时, 上海地区容易产生地面高浓度的情况不同.这说明广州的偏西部可能存在O3污染源区, 在偏西气流的作用下, 影响了广州地区地面O3浓度的变化.
由前面分析可知, 出现首要污染物为O3的主要集中在4—9月, 因此主要分析4—9月不同天气状况下的O3变化特征.
排除雨天(出现0.1 mm以上的降水即判断为雨天), 根据08:00、14:00和20:00 3个时次的总云量平均值(cloud)划分为晴天、少云、多云、阴天4种天空状况, 不同天空状况的划分标准及其出现的天数如表 4所示.其中阴天出现天数最多, 为67 d, 晴天出现的天数最少, 为7 d.
统计不同天空状况下O3浓度日变化情况, 结果如图 7所示.不同天空状况下, O3浓度日变化趋势较为一致, 呈“单峰型”.总体O3浓度晴天最高, 其次是少云和多云天气, 最低是雨天, 阴天次低.这可能是因为云量越少, 太阳辐射越强, 越有利于O3的生成.在雨天和阴天情况下, O3浓度峰值出现在14:00, 在少云和多云情况下, O3浓度峰值延迟1 h出现在15:00, 而晴天O3浓度峰值则延迟2 h出现在16:00, 且17:00还继续维持高浓度, 小时最高浓度超过200 μg·m-3.在白天时段, 雨天和阴天的O3浓度峰值不足晴天的1/2;在夜间时段, 除晴天O3浓度较高外, 其余天空状况下的O3浓度均处于较低水平.
对广州市11个站整年的逐时O3浓度和气象要素进行相关性分析, 从表 5可以看出, O3浓度与T、紫外辐射强度(UV)总体上呈正相关, 其中O3与UV的相关性最高, 相关系数为0.56, 其次是与T的相关性为0.47;与P、RH、V呈负相关, 其中与RH相关性最好, 相关系数为-0.71, 其次是P, 相关系数为-0.25.由于逐时数据有降水的时数少, 大部分时间均是无降水(小时降水量为0), 因此在相关性分析中表现出O3浓度与R为0, 但O3超标常出现在无降水的时段.
选取O3浓度1 h超标(>200 μg·m-3)及对应的T、P、RH、V、R和UV进行统计分析.结果如表 6所示, 当广州O3浓度1 h出现超标时, T的范围为25.9~37.4 ℃, P的范围为989.4~1009.1 hPa, RH的范围为29%~83%, V的范围为0.7~5.8 m·s-1, 基本无降水.
在部分O3浓度超标日中, 由于O3浓度超标持续至晚上18:00—19:00, 此时由于日落而紫外辐射较弱(UV最低0.1 W·m-2), 尚不能反映O3浓度与紫外辐射强度的关系, 因此, 选取出现O3浓度超标日中紫外辐射强度1 h平均的日最大值(UVmax)及10:00—14:00的紫外辐射强度均值(10~14 hUVavg)进行统计, 可以看出, 出现O3浓度超标的紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m-2, 10:00—14:00均值最小为27.3 W·m-2, 较谭建国等(2007)得出的上海地区近地面O3浓度超标10:00—14:00的平均紫外辐射强度指标(>10 W·m-2)要高.根据中国气象局中气预发[2000]11号文的规定及吴兑(2000)提出的紫外线指数的计算方法可知, 当紫外线指数大于10即紫外辐射强度大于20.4 W·m-3时, 紫外线强度达5级(很强), 这说明紫外辐射强度越大且持续时间越长, O3浓度越容易超标.
从前面相关性分析可知, O3浓度与T和RH的相关性最高, T和RH是引起O3超标的关键气象因子, O3浓度超标主要发生在白天时段, 因此选取了白天时段的O3浓度与T、RH做进一步分段统计分析(图 8), 可以看出, O3平均浓度随着T的升高而增加, 并且T越高O3生成的速率越快; O3平均浓度基本表现为随湿度的增加而减小.主要原因是高温通常出现在晴朗的天气条件下, 大气中的水汽含量低, 云量少, 从而到达地面的太阳辐射增强, 大气中的臭氧前体物发生光化学反应速率加剧使得臭氧浓度迅速升高; 在高湿度的天气条件下更容易出现降水, 从而紫外辐射会比较弱, 不利于O3的生成(Pu et al., 2017; Li et al., 2017), 因此, 高温低湿更有利于O3浓度的增加.另外, 虽然高温也有助于大气垂直湍流和水平平流的发展, 减少臭氧浓度, 但是这种清除速率相比光化学反应生成臭氧的速率要小得多(Pu et al., 2017).
1) 广州地区O3年平均浓度具有城郊地区大于中心城区的特征; 具有较明显的月变化特征, 7—10月O3浓度较其余月份高, 其中8月O3浓度总体最高为64.4 μg·m-3, 3月O3浓度总体最低为21.7 μg·m-3, 最高月O3浓度为最低月的3倍; O3日变化呈现“单峰型”, 早上07:00—08:00出现最低值, 午后浓度较高, 峰值浓度出现在15:00.
2) O3浓度与气温呈正相关, 当气温高于30 ℃时, O3浓度随温度的明显升高;与相对湿度呈负相关, 当RH大于60%时, O3浓度较RH≤50%和50%<RH≤60%时显著降低; 当气压小于1010 hpa时, 与气压呈负相关, 当气压大于1010 hpa时, 与气压呈正相关; 当风力为2~3级并且吹西北偏西至西南偏西风的区间时, O3浓度最高, 说明广州偏西部可能存在O3污染源区; 不同天空状况下, O3浓度日变化均呈“单峰型”, 总体O3浓度在晴天最高, 其次是少云和多云天气, 最低是雨天.总体而言, 气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O3的主要气象因素, 其中与湿度、温度和辐射强度的相关性最高, 相关系数分别为-0.71、0.47、0.56.
3) 当广州O3浓度出现超标时, 气温变化范围为25.9~37.4 ℃, 相对湿度变化范围为29%~83%, 气压变化范围为989.4~1009.1 hPa, 风速变化范围为0.7~5.8 m·s-1, 紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m-2, 10:00—14:00均值最小为27.3 W·m-2.
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