1 引言(Introduction)

随着社会经济高速发展和城市化进程加快, 城市大气污染问题日益严重(Chang et al., 2009；吴兑, 2012; 于彩霞等, 2017), 而在各项空气污染指标中, 颗粒物污染尤其显著(Gan et al., 2010；Tang et al., 2014), 可吸入颗粒物通过呼吸道进入人体, 沉积在上呼吸道, 粒径小于2.5 μm的细粒子可进入肺泡中, 并可能导致与心和肺的功能障碍有关的疾病(Carmichael et al., 2009).颗粒物浓度超标已经是我国许多城市空气质量管理中的突出问题, 如何提高城市大气环境质量已成为目前亟需解决的重大环境问题.

当污染源排放相对稳定时, 气象条件是影响颗粒物浓度的重要因素, 其中降水和风影响了颗粒物的湿清除过程和干清除过程(周彬等, 2015), 是维持大气中悬浮粒子源汇平衡、大气自清洁的重要过程(Tie et al., 2015), 降水和风的清除能力是污染天气条件下空气质量转好的重要指标.

降水对颗粒物的清除过程分为云内清除和云下清除.云下清除是指雨滴在降落过程中, 主要通过惯性碰并过程和布朗扩散作用, 捕获气溶胶粒子, 使之从大气中清除的过程.通过采样分析, 认为降水对颗粒物质量浓度、离子组分等具有明显的清除效果(林雨霏等, 2005；霍铭群等, 2009), 也有不少学者从大气观测角度出发, 探讨降水的云下清除作用(周学华等, 2008；缑晓辉等, 2016), 认为降水对不同粒径气溶胶的清除效果存在差异, 降水过程对中等尺度气溶胶的湿清除效果均不理想, 但对大尺度气溶胶和小尺度气溶胶具有明显的沉降作用(胡敏等, 2006；董雪玲等, 2007；康汉青等, 2009；邓利群等, 2012；徐建明等, 2017).赵海波等(2005)通过数值计算模拟了降雨过程中气溶胶尺度谱的时间演变过程, 也认为降水对粒径小于0.1 μm的核模态和大于1 μm的粗模态气溶胶粒子影响较大.但也有部分研究(孙根厚等, 2012；吴丹等, 2016)表明受气团和其他因素作用影响, 在夏季一些降水过程中部分粒径段颗粒物易出现浓度增加的情况.另外由于颗粒物监测仪受湿度、降水影响, 采集气流中混杂水滴, 部分吸湿性颗粒物浓度被高估(屈文军等, 2006; 田世丽等, 2014), 也导致研究结果存在差异.由此可见, 降水对颗粒物的清除机制十分复杂, 还存在很多不确定性.

风速风向的转变对于大气污染程度也有重要影响, 在部分时段是影响局地空气质量的首要气象要素(周丽等, 2003), 有学者分别对天津(姚青等, 2008)、北京(蒲维维等, 2011)、上海(顾凯华等, 2015)、南京(常炉予等, 2013)等地的风清除能力进行了分析, 受地形、地理位置、气候条件影响, 各区域影响颗粒物浓度的主导风向不同.安徽省位于长三角经济带, 大气污染不仅来自本地积累, 同时也受外来输送影响(苏福庆等, 2004；刘丽丽等, 2015), 而目前针对安徽地区的研究较少(张浩等, 2010), 缺乏性规律总结和定量结论.

综合来看, 以往研究缺少对合肥地区长序列观测资料的分析研究, 且颗粒物浓度监测结果表明, 降水过程后常出现颗粒物浓度反增长, 因此有必要对合肥天气过程常出现的降水和风因素的实际清除规律进行分类分析, 给出定量化指标, 这有利于提高预报员主观判断能力及预报水平, 同时也能为合肥省重污染天气预警提供技术支撑.

2 数据与方法(Datas and methods) 2.1 地面气象观测资料

雨量、风速风向数据采用合肥气象站常规地面观测数据, 时间分辨率1 h, 数据时间序列为2015年1月—2017年12月.按照中国气象局的划分标准将降水等级划分为小雨、中雨、大雨、暴雨、大暴雨、特大暴雨, 24 h降雨量分别为0.1~9.9、10.0~24.9、25.0~49.9、50.0~99.9、100.0~249.9、≥250.0 mm.以降水过程降水总量除以降水持续时间, 得出小时雨强.

2.2 PM_2.5、PM₁₀观测资料

PM_2.5、PM₁₀浓度数据来源于中国环境监测总站的城市空气质量实时监测数据网(http://106.37.208.233:20035/).合肥PM_2.5、PM₁₀浓度监测站点包括明珠广场、三里街、琥珀山庄、董铺水库、长江中路、庐阳区、瑶海区、包河区、滨湖新区、高新区共10个城区监测站.测量仪器为美国METONE BAM1020颗粒物在线监测, 其测量原理是贝塔射线法.数据时间序列为2015年1月—2017年12月.时间分辨率为1 h.统计分析前剔除PM_2.5或PM₁₀缺测的监测数据.

按照《环境空气质量技术规定》(HJ 633—2012), 空气质量为优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染等级分别对应大气中PM_2.5质量浓度范围为0~35、35~ 75、75~115、115~150、150~250、>250 μg·m^-3, PM₁₀质量浓度范围分别为0~50、50~150、150~250、250~350、350~420、>420 μg·m^-3.

降水对PM_2.5、PM₁₀的清除作用以降水前后PM_2.5、PM₁₀的变化量表示, 即降水后1 h PM_2.5、PM₁₀的质量浓度与降水前PM_2.5、PM₁₀质量浓度的差值.若清差值小于零表示降水后其浓度降低, 反之则升高.PM_2.5、PM₁₀初始浓度为降水前1 h PM_2.5、PM₁₀浓度值.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 合肥地区降水及PM_2.5、PM₁₀浓度的月变化特征

图 1统计了合肥地区2015—2017年共36个月逐月降水量及PM_2.5、PM₁₀平均浓度.合肥年均降水量1150.5 mm, 降水主要集中在夏秋季节的6—8月及10月, 其中6月总降水量达到205.1 mm.11月—来年1月降水量最少, 月降水量低于100 mm.根据黄明等(2015)对合肥近60年降水特征的研究, 1954—2013年合肥平均降水量1000 mm, 年降水量在900~1200 mm的累计频率为56.6%.因此, 2015—2017年合肥降水量属正常年份. PM_2.5、PM₁₀浓度具有明显的季节变化特征, 7—8月浓度最低, PM_2.5、PM₁₀平均浓度分别为34.6、61.3 μg·m^-3; 12—1月浓度最高, PM_2.5、PM₁₀平均浓度分别为94.8、116.0 μg·m^-3.降水量与PM_2.5、PM₁₀浓度相关系数分别为-0.56、-0.58, 均通过99%置信区间检验, 具有明显的负相关关系, 即降水量越多, 污染物的浓度越低, 说明降水对PM_2.5、PM₁₀有一定的清除作用.

合肥各月降水日数也存在季节变化特征(图 2), 夏秋季节降水日数偏多, 冬春季节降水日数偏少.但不如降水量季节差异明显, 这主要是因为5—7月出现的大雨以上量级降水导致月降水量明显增加.各月大雨以上日数比例仅为7.1%~12.9%, 降水均以小雨为主, 小雨日数比例为62.1%~89.3%, 冬春季节小雨日数比例达80%以上.从图 1可以看出, 12月—3月PM_2.5、PM₁₀浓度有明显的上升, 从降水的角度来讲, 可能与降水的减少有关也可能与降水强度减小有关.

3.2 不同等级降水强度对PM_2.5、PM₁₀的清除作用

为揭示不同等级降水强度对PM_2.5、PM₁₀的清除作用, 图 3给出了不同季节不同降水强度下PM_2.5和PM₁₀的浓度特征.在无雨日, 7—8月PM_2.5、PM₁₀浓度依然最低, 冬季(12月、1—2月)浓度最高.说明除降水影响外, 7—8月偏南风增多污染源减少导致大气较洁净, 而冬季取暖污染源增多以及上游京津冀地区污染输送等因素导致大气污染加剧.

从统计结果来看, 秋冬季降水对PM_2.5、PM₁₀产生明显清除作用, 9月—次年2月无雨日、小雨日、中雨日PM_2.5平均浓度分别为77.7、59.8、35.6 μg·m^-3, 小雨、中雨对PM_2.5的清除作用分别为23.1%、40.4%;无雨日、小雨日、中雨日PM₁₀平均浓度分别为111.1、75.6、40.3 μg·m^-3, 小雨、中雨分别导致PM₁₀平均浓度降低32.0%、63.7%.秋冬季降水对PM_2.5的清除作用低于PM₁₀, 说明降水对PM₁₀的清除作用更为显著.

在春夏季节, 尤其3—6月, 小雨日及中雨日对PM_2.5及PM₁₀的清除作用明显降低, 甚至在雨日PM_2.5及PM₁₀平均浓度升高, 图 1表明这一时段PM_2.5、PM₁₀浓度较低, 而降水强度大多以小雨和中雨等级降水为主, 与秋冬季降水特征相似, 因此进一步研究初始污染物浓度对雨日PM_2.5及PM₁₀的浓度变化影响.

上文分析表明, 降水对PM₁₀的清除作用更强, 尤其是当初始污染物浓度较高时, 与PM_2.5相比, 降水导致PM₁₀浓度下降更明显.从各月统计结果来看, PM_2.5与PM₁₀质量浓度比值在雨日基本都有所上升(图 4).无雨日、雨日PM_2.5/PM₁₀的平均比值分别为62.9%、71.3%, 比例上升8.4%, 即雨日清除更多的是动力学直径在2.5~10 μm之间的颗粒物.

3.3 不同初始污染物浓度下降水的清除作用 3.3.1 不同初始浓度下降水对PM_2.5的清除作用

缑晓辉等(2016)对日均降水量及PM₁₀浓度进行了研究, 结果表明对于银川地区来讲, 日降水量大于2.6 mm时, PM₁₀浓度改变量小于0；即降水量大于2.6 mm可有效降低PM₁₀的浓度.但李霞等(2003)也在研究中表明, 气溶胶浓度的改变量和其前一日的平均浓度有较好的相关性, 而和当日降水量相关系数较小, 尤其夏季表现更不明显.因此, 本文认为日降水量对气溶胶粒子浓度改变作用受其他气象因子影响更大, 而以小时雨强更能体现降水强度的影响. 图 5给出了2015—2017年降水持续2 h以上的降水过程中, 不同初始污染物浓度及雨强作用下, 降水前后PM_2.5的浓度变化.其中红色圆点表示降雨结束后PM_2.5质量浓度上升, 蓝色圆点表示下降.合肥降水强度多集中在0~2 mm·h^-1, 占所有降水过程的82.0%.可以看出降水后PM_2.5浓度变化不仅与PM_2.5初始浓度密切相关, 还受降水强度的影响.按照《环境空气质量技术规定》, 当首要污染物PM_2.5浓度达到115 μg·m^-3, 空气质量为轻度污染.因此为了在以后合肥空气质量预报中产生直观认识, 基于散点图, 本文以初始浓度115 μg·m^-3、降水强度4 mm·h^-1为分界线进一步分析.

初始污染物浓度高于115 μg·m^-3、雨强 < 4 mm·h^-1(区域1)降水后PM_2.5降低30 μg·m^-3以上, 可以看出初始空气质量较差, 降水基本都会对污染产生明显的清除作用.初始浓度低于115 μg·m^-3、雨强>4 mm·h^-1(区域2)降水后PM_2.5降低程度与初始浓度相关, 此时降水强度足够强, 初始浓度越高降水清除量越大.初始浓度低于115 μg·m^-3、雨强 < 4 mm·h^-1(区域3)共统计318个样本, 其中136个样本降水后PM_2.5浓度升高, 占比为42.8%, 即非重污染条件下, 弱降水常导致PM_2.5浓度升高.

降水强度小于4 mm·h^-1、初始浓度低于115 μg·m^-3时雨后PM_2.5有升有降(区域3).为阐述这一条件下降水对PM_2.5的影响, 本文以降水强度是否达到1 mm·h^-1、降水前空气质量等级、降水强度进一步分析.

在当雨强小于1 mm·h^-1, 不同初始浓度下雨后PM_2.5均有反弹(图 6), 说明当雨强小于1 mm·h^-1、PM_2.5初始浓度低于115 μg·m^-3, 降水对于PM_2.5的清除作用存在很大的不确定性.这可能是由于弱降水时大气中水汽含量高, 相对湿度增大, 吸湿性气溶胶吸湿增长.而当雨强介于1~4 mm·h^-1且PM_2.5初始浓度低于35 μg·m^-3, 雨后PM_2.5有升有降, 作用不明显, 当雨强介于1~4 mm·h^-1且PM_2.5初始浓度高于35 μg·m^-3且降水持续3 h以上, PM_2.5浓度明显降低.由此可见合肥雨后PM_2.5反弹大多都发生在初始污染物浓度低于35 μg·m^-3(空气质量为优)、雨强低于4 mm·h^-1时或者发生在初始浓度低于115 μg·m^-3(空气质量为轻度污染以下等级)、雨强低于1 mm·h^-1时.

3.3.2 不同初始浓度下降水对PM₁₀的清除作用

对于PM₁₀, 实心形状大多集中在PM₁₀初始浓度较低区域, 空心形状集中在PM₁₀初始浓度较高区域(图 7), 表明PM₁₀初始浓度越高, 降水过后PM₁₀浓度下降越多, 降水前后PM₁₀浓度变化与初始浓度密切相关, 而与雨强的相关性不大.初始浓度大于150 μg·m^-3, 降水后PM₁₀浓度降低50 μg·m^-3以上, 平均降低84.8 μg·m^-3, 初始浓度100~150 μg·m^-3, 降水后PM₁₀浓度降低30~50 μg·m^-3, 平均降低42.3 μg·m^-3, 初始浓度介于50~100 μg·m^-3, 降水后PM₁₀浓度降低10~30 μg·m^-3, 平均降低21.2 μg·m^-3, 而当初始浓度低于50 μg·m^-3, 降水后PM₁₀浓度多反弹升高, 平均降低0.1 μg·m^-3.彭红等(1992)、Bae等(2012)研究认为在相同雨强下雨滴谱的改变也对总清除率产生很大的影响, Chate等(2003)研究表明吸湿粒子的冲刷系数是相对湿度的函数, 要想达到同样的清除效果, 环境湿度50%时所需的雨强为环境湿度95%时所需雨强的2倍, 因此, 这些因素也导致相同初始条件下清除作用效果不同.从统计样本来看, 79次降水后PM₁₀质量浓度反弹中有69次出现在初始浓度低于50 μg·m^-3时, 占比达到88.5%.

进一步分析表明(图 8), 当初始浓度低于50 μg·m^-3时, 不同雨强及时长的降水对PM₁₀的清除作用仍然存在很大不确定性.当PM₁₀初始浓度高于50 μg·m^-3、降水时长超过3 h, PM₁₀浓度均下降, 降水起到清除作用.通过统计污染物初始浓度高于50 μg·m^-3时, 不同降水时长(2~8 h)下降水对PM₁₀的平均清除量为2~4 h时段内, PM_2.5浓度随降水时长的增加持续下降, 这部分能解释超过3 h的降水过程后PM_2.5基本不会反弹的现象.而超过4 h降水清除作用仍持续但清除力度减弱, 超过8 h的降水由于样本较少没有进行统计.周彬等(2015)研究得出类似结论, 他们认为当降水持续时间为2~5 h时, 降水对气溶胶颗粒物已经有了较好的清除效果, 而后降水的清除作用减弱. 韩力慧等(2017)认为长时间降水清除作用减弱可能是因为降水期间大气边界层较低, 容易造成污染物的累积, 当降水的持续时间较长、降水强度较小时, 降水的冲刷作用呈现减弱的趋势.

3.4 合肥风向风速概率分布及污染等级分布 3.4.1 合肥冬季风向风速概率分布及污染等级分布

地面气象观测规范将风向划分为16个方向(GB/T 35227—2017), 为了便于表述, 本文将风向划分为8个方向：N[337.5°, 22.5°)、NE [22.5°, 67.5°)、E [67.5°, 112.5°)、SE [112.5°, 157.5°)、S [157.5°, 202.5°)、SW [202.5°, 247.5°)、W [247.5°, 292.5°)、NW [292.5°, 337.5°), 静风风速小于或等于0.2 m·s^-1.合肥夏季风和冬季风的主导风向明显不同, 分别统计合肥冬季、夏季风向风速概率分布及污染等级分布.

11月—次年2月以西北、东北、东风为主, 比例分别为17.3%、17.3%、20.6%, 西北风风速偏大, 23.5%的小时风速超过4 m·s^-1.污染天气主要出现在低风速时段(< 4 m·s^-1), 当风速大于4 m·s^-1时, 较少出现中度及以上污染.严重污染主要出现在西北风条件下, 且随着风速的增大, 高浓度PM_2.5导致的重污染天气仍存在.考虑主要是京津冀及河南地区冬季燃煤在不利气象条件下污染累积、区域输送的结果(于彩霞等, 2018；石春娥等, 2018).静风及低风速条件下的重污染主要为安徽局地污染累积的结果.

3.4.2 合肥夏季风向风速概率分布及污染等级分布

合肥5—8月风向整体以东风、东南风、南风为主, 占比分别为22.3%、18.4%、23.6%, 南风风速偏大, 21.6%的小时风速超过4 m·s^-1.夏季大气较洁净, 高温天气主要污染物为臭氧, PM_2.5浓度升高导致的中度以上污染天气较少, 主要出现在风速低于3 m·s^-1的东南风向, 这可能是长三角上海、江苏等地污染输送及本地累积导致的.当风速超过4 m·s^-1时, 各风向均没有中度以上污染.各风向下未出现PM₁₀浓度升高导致中度及以上污染的情况.

3.4.3 风速对PM_2.5、PM₁₀的清除作用

图 11给出了不同风速下污染物的平均浓度以探讨风速的干清除作用.合肥静风条件下, PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3, 基本达到轻度污染量级, 当风速大于2 m·s^-1, PM_2.5浓度显著降低, PM_2.5浓度整体可以清除到75 μg·m^-3以下, 空气质量达到良等级, 其中西南风和西风的清除作用最显著.当风速大于6 m·s^-1, PM_2.5浓度降低趋势减缓.而对于北风和西北风, PM_2.5浓度明显高于其他风向, 且风速增大导致的清除作用明显弱于其他风向, 甚至出现PM_2.5浓度的反弹.

对于PM₁₀, 合肥PM₁₀在静风条件下为150 μg·m^-3左右, 随风速增大到4 m·s^-1, 西西北风、西风风向条件下PM₁₀浓度下降到120 μg·m^-3左右, 其他风向条件下PM₁₀浓度下降到100 μg·m^-3左右.此后随着风速增大, PM₁₀浓度上升, 王淑英等(2002)、郭利等(2011)研究结果也认为等于5 m·s^-1以上的风速对加重PM₁₀污染作用显著, 风速增大造成地面起尘, 从而使粗颗粒物浓度不降反升.

4 结论(Conclusions)

1) 降水对PM_2.5、PM₁₀有一定的清除作用, 尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_2.5和PM₁₀浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.

2) 降水前后PM_2.5浓度变化不仅受降水前PM_2.5浓度影响, 还与降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大(小时雨强>4 mm·h^-1), 降水后PM_2.5降低程度与初始浓度相关, 初始浓度越高降水清除量越大.当降水强度较弱(小时雨强 < 4 mm·h^-1), 初始污染较重(PM_2.5>115 μg·m^-3)时, 降水仍会导致PM_2.5降低30 μg·m^-3以上.而雨强弱(小时雨强 < 4 mm·h^-1)、初始浓度低(PM_2.5 < 115 μg·m^-3)时降水清除作用较为复杂, 一般持续3 h以上降水才能对PM_2.5产生明显清除作用.

3) 对PM₁₀降水前后其浓度变化与初始浓度密切相关, 而与雨强的相关性不大.初始浓度大于50 μg·m^-3, 降水对PM₁₀就能产生明显清除作用.PM₁₀初始浓度越高, 降水过后PM₁₀浓度下降越多.当初始浓度低于50 μg·m^-3, 降水后PM₁₀浓度多反弹升高, 此时降水的清除作用存在很大不确定性.

4) 风速大于2 m·s^-1可显著降低PM_2.5浓度, 当风速大于4 m·s^-1时, 较少出现中度及以上污染, 但风速增大易造成地面起尘, 使PM₁₀浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风条件下.夏季(5—8月)中度以上污染天气较少, 主要出现在风速低于3 m·s^-1的东南风向.北风和西北风PM_2.5平均浓度明显高于其他风向, 且风速增大导致的清除作用明显弱于其他风向, 甚至出现PM_2.5浓度的反弹.