伴随着国民经济的快速发展, 气溶胶排放量加大、能见度变差等环境污染问题对社会可持续发展和公众身体健康造成的威胁不容忽视.近几年随着大气综合治理力度的加大, 气溶胶的排放得到了一定程度的控制, 在此背景下气象条件对污染过程发生发展的影响程度加大, 污染的区域性及跨界传输问题引起了公众和政府的广泛关注(贾海鹰等, 2015).污染天气气溶胶主要集中在边界层内, 而大气边界层受到不同尺度天气系统和近地面气象要素的共同影响(王式功等, 1998; 任阵海等, 2004；Kang et al., 2013; Russo et al., 2014; Chen et al., 2008), 导致污染物的稀释扩散能力不同.大尺度上表现为纬向环流增强、东亚冬季风强度减弱和东亚大槽减弱有利于重度霾的维持(戴竹君等, 2016; 吴萍等, 2016), 而冷锋、均压场和高压后部等则容易导致污染物的上游输送和本地累积效应(Dayan et al., 2005; 马志强等, 2015; 许建明等, 2016).其中, 冷锋影响下气象条件和大气扩散的能力会出现显著变化, 从而导致污染物浓度的改变, 冷锋过境前污染程度加重, 过境时大风和降水促使污染物浓度迅速下降(张秀宝等, 1989; 冯鑫媛等, 2014; Zhang et al., 2012).程念亮等(2013)对春季影响中国东部的一次强冷锋活动的模拟发现, 强冷锋前后污染物浓度呈先升后降又上升的现象, 锋前出现一条高浓度污染带, 锋面过后污染物浓度急剧降低.同时, 局地气象要素也与污染物在大气中的迁移、扩散和转化过程关系密切, 气象因子的改变可以解释近70%雾霾天气的污染过程(张人禾等, 2014), 如大气稳定度、风、相对湿度及降水等(Xu et al., 2011; 王跃等, 2014; Fu et al., 2014; 岳岩裕等, 2016; 吴兑等, 2014).Tie等(2015)定义了平衡风的概念, 指出当水平风速大于平衡风速时, 风力对PM_2.5的清除能力大于累积能力.对湖北省大范围霾过程的研究发现, 北风是霾天气的主导风向, 其占武汉总风向频率的55.4%(周悦等, 2016).近地面风速和水平风垂直梯度减弱、边界层高度下降、异常逆温层为污染加剧提供了有利的气象条件(张人禾等, 2014; Zhao et al., 2011).同时, 湿清除作为大气中气溶胶粒子的主要清除机制, 是大气自净的最重要过程之一, 降水对颗粒物的清除受降水前颗粒物浓度和降水大小的共同作用(樊高峰等, 2017).研究发现, 关中地区日降水量小于3 mm不会使污染物的浓度明显降低(李晓配等, 2017)；岳岩裕等(2016)则指出, 日降水量小于10 mm的降水的增湿作用显著强于其对PM_2.5的湿沉降效应；但上海冬季PM_2.5初始浓度大于70 μg·m^-3时, 80%的降雨过程会使其浓度下降(许建明等, 2017).

湖北省处于长江中游, 三面环山, 地势为西、北、东三面高起, 中部向南敞开, 呈马蹄形分布特征.西北山地为秦岭和大巴山脉, 西南山地是武陵山, 东北山地为桐柏山和大别山脉, 东南山地为幕阜山脉.在预报研究中发现, 湖北省存在几个传输通道, 第一个主要通道位于大巴山脉和桐柏山之间的地形豁口；大洪山与西部山脉存在另一通道：宜钟夹道.武汉处于第一个传输通道内, 而其东部由于东北和东南方向地形的阻挡, 污染物易进不易出.同时, 特殊的地形促进风场辐合, 形成污染物汇聚(任阵海等, 2004; Zhu et al., 2011; Fu et al., 2015), 在大气容量一定的背景下, 气象条件是重污染出现的主导因素(程念亮等, 2015).在实际的预报工作中发现, 冷锋过程与污染物之间关系复杂, 爆发性增长通常与冷锋有直接关系, 但也受到冷锋强度及降水等多重因素的影响, 因此, 需要进一步开展不同等级冷空气对PM_2.5浓度变化规律的影响分析.本文基于2013—2016年93次冷锋影响过程, 研究冷锋和降水对武汉市PM_2.5浓度增加和降低的影响机制, 并对浓度下降幅度进行定量分析, 以期为武汉市开展重污染天气预报及预警提供参考.

研究资料为2013年1月1日—2016年12月31日武汉站(57494)和孝感站(57482)自动气象站的逐小时气象要素观测资料, 包括气温、气压、24 h变温、24 h变压、降水量、湿度、风向和风速等, 以及相应时期武汉市逐小时的PM_2.5质量浓度观测数据；湖北省气象信息与技术保障中心提供的2013—2016年湖北省78个台站天气现象和海平面气压场观测数据.后向轨迹模式Hysplit的输入资料采用时间分辨率为6 h、空间分辨率为1°×1°的gdas数据, 该数据下载自网站(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1).

冷锋个例的挑选参照马志强等(2015)和俞布等(2017)提出的标准, 具体指标为24 h变压≥4 hPa、24 h变温>0 ℃、24 h偏北风控制时间≥6 h, 且当武汉站和孝感站同时满足上述条件时, 认为冷锋过程影响武汉地区.研究时期内共挑选出了93个冷锋过程, 利用这些过程中变压最大日的气象和污染数据进行分析.

大范围霾过程的挑选标准为：当某日出现霾且SP≥15%(SP=霾日出现站数/全省总站数×100%), 定义为一次大范围霾天气；当大范围霾天气持续2 d以上, 定义为一次大范围霾过程(王凯等, 2016).通过计算挑选出41个大范围霾过程个例.

利用美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室的HYSPLIT4轨迹模式进行气流来向轨迹模拟(Draxler et al., 1998).该模式具有多种气象输入场、物理过程和不同类型排放源, 且拥有较完整的输送、扩散和沉降过程, 可进行分辨率最高精确到小时的气流来向及轨迹聚类, 该方法的具体介绍可见NOAA′s Air Resources Laboratory in Silver Spring的网站(http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html).

区域内污染物排放相对稳定的情况下, 天气形势是影响大范围空气污染物扩散和混合程度的决定性因素(马志强等, 2015), 尤其是地面气压场能综合反映大气的扩散能力和稳定程度(孟燕军等, 2002).李琼等(1999)研究发现, 大气中的污染物浓度不仅与当日的天气类型密切相关, 与前几日天气类型的持续时间、地面气压场等要素也存在联系.2013—2016年湖北省41次大范围霾过程中, 武汉达到重度污染天气的过程数为27次, 针对重度污染过程不同天气形势的PM_2.5浓度的变化规律进行分类研究, 发现不利于武汉市污染物扩散的天气形势主要包括以下4种：均压场、低压倒槽、冷高压前部、高压后部(图 1), 这与戴竹君等(2016)的分型研究相类似.其中, 低压倒槽天气系统影响下的污染过程持续时间最长, 冷锋前部影响下的持续时间最短.均压场影响下PM_2.5浓度平均值和最大值均为最大, 冷锋前部次之.冷锋前部型霾过程虽然持续时间短, 但其PM_2.5浓度较高, 且此类型下由于伴随着冷锋过境PM_2.5粒子存在跨区域的输入和输出, 空气质量变化明显.同时, 不同程度冷锋, 其浓度变化也存在差异, 因此, 本文将进一步对冷锋影响下的霾过程展开研究.

图 1(Fig. 1)

图 1 不同天气类型下PM2.5浓度的变化特征 Fig. 1 Variation of PM2.5 concentration in different weather systems

气团被认为具有一定的空间尺度且各种物理属性较为一致.冷锋是指锋面在移动过程中, 冷气团起到主导作用, 推动锋面向暖气团一侧移动的天气过程, 锋面两侧有明显的温差, 其在四季都有, 冬半年最为常见, 冷锋后通常存在较强的24 h正变压和24 h负变温, 冷锋前可能出现弱的负变压和正变温.冷锋对武汉地区污染天气发展和消散有着关键性影响, 冷锋越强, 锋面前后3 h变压梯度越大, 产生的风速也越大.在大气容量一定的情况下, 在风的作用下污染物会出现跨区域传输, 促使武汉地区的污染物浓度呈现爆发性增长, 并在大风的作用下向下游传输.程念亮等(2013)的研究表明, 冷锋对当地污染物的去除不仅有水平方向的输送作用, 还会使污染物向高空传输.由于所处位置的差别, 每个气象站对冷气团过境的表征不尽相同(马志强等, 2015), 但当具有一定水平尺度的气团影响武汉时, 武汉和临近地区的气象站观测资料均会出现明显的跃变.基于此标准, 选取位于武汉西北方向的孝感作为比对观测站, 挑选得到93个影响武汉地区的冷锋气团过程, 探讨其对武汉地区PM_2.5浓度的影响规律, 其中, PM_2.5浓度差值是指当前时刻与上一时刻PM_2.5浓度的差值；浓度相对差值是指PM_2.5浓度差值与上一时刻PM_2.5浓度的比值.

冷空气影响下的PM_2.5浓度可能出现下降和上升2种变化规律, 其中, 下降过程发生在PM_2.5浓度先升后降、先降后升和直接下降3类背景变化特征下, 而上升过程则发生在PM_2.5浓度先升后降和直接上升2类背景变化特征下(表 1).可以看出, PM_2.5浓度下降的过程占62%, 平均下降幅度为41 μg·m^-3, 其中, 直接下降的过程最多, 为32个, 且该类型的风速最大.26个过程在冷锋作用下PM_2.5浓度先下降, 但随后迅速回升, 这种类型过程中PM_2.5浓度最低, 下降幅度为37 μg·m^-3, 相对差值最大, 与直接下降的过程相比, 冷空气降温幅度更大、变压更强, 前期因其他因素PM_2.5浓度已有所下降, 在冷锋作用下PM_2.5浓度达到最低点, 但冷空气过境后系统会从有利于扩散的条件转为没有影响或者不利于扩散的条件, 因此, PM_2.5浓度回升迅速.PM_2.5浓度上升的过程占38%, 平均上升幅度为45 μg·m^-3.冷空气在大部分先升后降过程中起到了污染物输送的作用, 促使PM_2.5浓度上升, 也有少数过程(仅3个)是表现为促使PM_2.5浓度下降, 不论是上升还是下降过程, 先升后降变化类型的PM_2.5浓度平均值均最高, 致使武汉地区达到中度污染.上升的第2种类型是PM_2.5浓度直接上升, 其气象条件与直接下降过程相反, 风速最小, 且变压也最小, 冷锋强度偏弱.

表 1(Table 1)

表 1 冷锋影响过程PM2.5浓度变化和基本要素特征 Table 1 Variation of PM2.5 concentration and basic elements during cold front processes

表 1 冷锋影响过程PM2.5浓度变化和基本要素特征 Table 1 Variation of PM2.5 concentration and basic elements during cold front processes 变化类型 样本数 PM2.5浓度/(μg·m-3) PM2.5浓度差值/(μg·m-3) 浓度相对差值 前后有降水样本数 24 h变压/hPa 24 h变温/℃ 24 h平均风速/(m·s-1) 24 h极大风速/(m·s-1) 先升后降 3 157 -40 -0.59 1 10.93 -1.50 2.42 5.23 下降 先降后升 26 40 -37 -1.23 18 8.26 -5.05 2.36 5.06 直接下降 32 61 -46 -1.08 23 6.93 -3.40 2.70 5.57 上升 先升后降 19 139 47 0.33 13 6.14 -1.99 2.71 5.21 直接上升 13 101 42 0.37 11 5.87 -2.62 1.84 4.21

93个冷锋影响过程中, 66个过程伴随有降水出现, 锋面抬升作用及冷暖空气的交汇都会促使锋面过境前和过程中产生降水, 这使得冷锋过境的影响不仅需要考虑风力的作用, 降水过程也会显著影响武汉市的空气质量.由图 2可以看出, 随着降水量级的增加, PM_2.5浓度呈下降趋势, 平均浓度由85 μg·m^-3下降至44 μg·m^-3, 但在日降水量级达到大雨及以上时, 浓度略有升高, 但仍低于小雨时的浓度.PM_2.5浓度差值是指降水当天与前一天浓度差值, 不同量级降水基本上浓度差值均表现负值, 即浓度下降, 当日降水量5 mm以下时PM_2.5浓度差值平均值接近0 μg·m^-3, 即浓度增加和下降程度相近, 降水影响不明显.当降水量超过10 mm时, 即中雨以上量级, PM_2.5浓度差值绝对值高, 下降明显.

图 2(Fig. 2)

图 2 不同降水量级下的PM2.5浓度及浓度差值 Fig. 2 PM2.5 concentration and concentration difference in different rainfall levels

上述研究发现, 不同的冷锋过程会对PM_2.5浓度的增减产生差异性影响.王式功等(1998)以24 h降温幅度为衡量标准, 将兰州市冷锋天气划分为强冷锋、较强冷锋和弱冷锋, 发现随着冷锋强度的增加, PM_2.5浓度下降愈发显著.本文按照24 h变温幅度和平均风速来分区间探讨冷锋强度对PM_2.5浓度的影响(表 2), 同时结合PM_2.5浓度差值与24 h变温、24 h变压、极大风速、PM_2.5浓度的关系(图 3)可以看出, 当变温强度为-2~0 ℃时(弱冷锋), PM_2.5浓度上升过程占比达到50%, 正变化样本数占比最大, 但由于浓度下降过程下降值更高, 因此整体平均为负值.随着24 h气温下降幅度的增大, PM_2.5平均浓度整体呈下降趋势, 其中, 变温强度为-4~-2 ℃(中等强度冷锋)时PM_2.5浓度下降幅度最大, 但变温强度为-6~-4 ℃(较强冷锋)时浓度差值为正值(15.3 μg·m^-3), 此区间浓度增加的样本明显增多, 占比接近1/2, 且浓度增加最大为140 μg·m^-3, 此时变压和极大风速均为最大, 说明武汉地区污染的加剧需要较强冷锋过程的输入作用, 因此, -6~-4 ℃是污染输入型冷锋过程主要的降温区间.当变温超过-6 ℃(强冷锋)时, 浓度增加样本最少, 仅有2个过程, 但其增加值分别为122和129 μg·m^-3, 其他过程均为浓度下降, 平均浓度值最低, 说明强冷锋过境的作用主要表现为清除效应.针对杭州市的研究中发现, 24 h负变温幅度大于4 ℃且平均风速大于4 m·s^-1的较强冷锋环境以污染清除作用为主(俞布等, 2017).

表 2(Table 2)

表 2 不同变温和风速区间内PM2.5浓度、变压和极大风速特征 Table 2 PM2.5 concentration, pressure difference in 24 h and extreme wind speed in different temperature and wind speed intervals

表 2 不同变温和风速区间内PM2.5浓度、变压和极大风速特征 Table 2 PM2.5 concentration, pressure difference in 24 h and extreme wind speed in different temperature and wind speed intervals 参数 取值区间 浓度上升过程占比 PM2.5浓度/(μg·m-3) PM2.5浓度差值/(μg·m-3) 24 h变压/hPa 24 h极大风速/(m·s-1) 24 h变温/℃ (-2, 0] 14/28 92 -2.8 6.6 5.3 (-4, -2] 8/30 80 -28.6 6.6 5.0 (-6, -4] 7/15 93 15.3 8.6 5.7 (-∞, -6] 2/20 51 -20.3 7.8 4.8 24 h平均风速/(m·s-1) [0, 2) 13/36 82 -6.0 6.8 4.3 [2, 3) 11/34 85 -6.1 7.3 4.9 [3, 4) 4/12 74 -17.8 6.6 6.1 [4, +∞) 3/11 61 -43.4 8.1 7.7

图 3(Fig. 3)

图 3 PM2.5浓度差值随24 h变温(a)、24 h变压(b)、极大风速(c)、PM2.5浓度(d)的变化特征 Fig. 3 Variation of PM2.5concentration difference with temperature difference in 24 h(a), pressure difference in 24 h(b), extreme wind speed (c) and PM2.5concentration (d)

进一步分析平均风速对PM_2.5浓度变化的影响, 随着平均风速的增大, 变压加强, PM_2.5浓度下降的幅度增加, 不同风速区间浓度增加的样本数占比均为1/3左右.由于平均风速与PM_2.5浓度差值的相关性不显著(图略), 因此利用极大风速进行分析.可以看出, 武汉地区冷锋过程极大风速较弱, 主要集中在3~8 m·s^-1, 占比达91%, 随着极大风速的增大PM_2.5浓度差值呈下降趋势, 极大风速小于6 m·s^-1时尤为突出；当极大风速处于[6, 8) m·s^-1区间段时, PM_2.5浓度下降平均值减小, 可能与这一风速范围存在浓度增加的过程有关；极大风速超过8 m·s^-1后PM_2.5浓度下降最大.24 h变压与PM_2.5浓度差值的相关系数为0.4, 未通过显著性检验.PM_2.5浓度增加的过程主要集中在变压小于6 hPa区间, 而浓度下降过程变压范围大, 呈倒三角分布, 最大降幅平均值出现在8~12 hPa区间.从PM_2.5浓度差值与PM_2.5的对应关系来看, 两者之间呈正相关, 相关系数为0.7, 且通过了显著性检验.以100 μg·m^-3为分界, 当PM_2.5浓度小于100 μg·m^-3时, 浓度差值负值居多, 占85%；超过100 μg·m^-3时, 浓度差值以正值为主, 占75%.高PM_2.5浓度对应高的浓度正差值, 即由浓度增长导致, 尤其在PM_2.5浓度大于150 μg·m^-3时, 大幅度浓度增加与冷锋过程有关, 输入型污染作用明显.整体来看, PM_2.5浓度表现为上升的要素区间为变温-2~0 ℃和-6~-4 ℃、极大风速小于4 m·s^-1、变压小于6 hPa.弱冷锋清除效果差, PM_2.5输入作用大于输出；同时, 较强冷锋可以让北方更远区域的PM_2.5粒子输送到武汉, 造成PM_2.5浓度瞬间突增, 这都有助于PM_2.5浓度增加.PM_2.5浓度下降出现的范围广, 浓度下降幅度最大的变温、变压和极大风速区间分别为-4~-2 ℃和小于-6 ℃、8~12 hPa、大于8 m·s^-1, 可以看出主要发生在中等强度冷锋和强冷锋过程中.

当某一区域的污染物累积到一定程度时, 其会在风力的作用下进行输送, 进而加重其他区域的污染, 而冷锋过程在污染物跨界传输中起着重要作用(王喜全等, 2011).在本文的研究中发现, 冷锋影响的污染过程中70%~80%的过程在变压发生时或者前后一天出现了降水, 且降水量数值跨度大, 日降雨量范围为0~80 mm, 其中20 mm以下降水最多, 占比达到85%.因此, 本文针对湖北省大范围霾过程中武汉达到重度污染过程消散阶段冷空气和降水所起的作用开展具体讨论.2013—2016年湖北省大范围霾过程中影响武汉市的个例数分别为15、11、7和8个(图 4), 其中, 达到重度污染的个例数分别为12、6、5和4个, 大范围霾过程和重度污染过程呈现逐年下降趋势.污染物的清除方式主要有降水和冷空气两种, 大范围霾过程和重度污染过程中受到冷空气和降水共同作用的个例占比分别为39.0%和44.4%, 降水为主分别占26.8%和11.1%, 冷空气为主分别占29.3%和37.0%.重度污染背景下仅依靠降水清除污染物的过程很少, 多数过程需要冷空气(风)的参与.冷空气的作用主要体现在污染过程的后期, 冷空气来向的不同也造成其对污染浓度影响的差别, 本文主要考虑西北路、北路和东路冷空气.将冷空气的影响分为纯冷空气作用、东路冷空气配合中到大雨和北路或西北路冷空气配合小到中雨(图 5), 仅受冷空气作用时PM_2.5浓度日下降速度最快, 为71.1 μg·m^-3·d^-1, 但结束时的浓度最高, 为67.3 μg·m^-3.冷空气配合降水的清除效果明显, 结束浓度一般在46 μg·m^-3左右, 但下降速度没有单纯受冷空气影响快.其中, 东路冷空气强度一般较弱, 冷暖空气对峙, 降雨相对较大, 均为中雨或者大雨, PM_2.5浓度日下降速度最小, 为51.9 μg·m^-3·d^-1, 这与开始下降时PM_2.5浓度值偏低有关, 与其他两种方式相比最高浓度平均值偏低20~30 μg·m^-3；西北路或北路冷空气影响时降水量级为小雨, 日下降速度为61.2 μg·m^-3·d^-1, 但清除维持时间最长, 平均值为3 d.综上可以看出, 单纯冷空气清除速度快, 但PM_2.5最终清除的效果没有配合降水时理想, 浓度值偏高.降水作用仍是大气中粒子有效清除的关键, 尤其是在中雨以上量级降水.

图 4(Fig. 4)

图 4 不同年份大范围霾过程和重污染过程清除特征 Fig. 4 Purification characteristics in haze processes and heavy pollution process in different years

图 5(Fig. 5)

图 5 不同路径冷空气PM2.5浓度变化特征 Fig. 5 Variation of PM2.5concentration in different cold air paths

1) 冷空气促使PM_2.5浓度下降的过程占62%, 平均下降幅度为41 μg·m^-3, 其中, 浓度直接下降型风速最大；先降后升型PM_2.5浓度最低, 冷空气降温幅度更大、变压更强.冷空气作用表现为促使PM_2.5浓度上升的占38%, 平均上升幅度为45 μg·m^-3, 先升后降型PM_2.5浓度平均值最高；而直接上升型冷锋强度偏弱.

2) 71%的冷空气过程伴有降水, 随着降水量级的增加, PM_2.5浓度和PM_2.5浓度差值呈下降趋势.当降水量超过10 mm时, 即中雨以上量级, 浓度下降明显, 清除效果显著, 而当日降水量在5 mm以下时PM_2.5浓度差值平均值接近0 μg·m^-3, 降水影响不显著.

3) 随气温下降幅度增大, PM_2.5平均浓度呈下降趋势；随着平均风速增大, PM_2.5浓度下降幅度加大, 变压加强, 不同风速区间PM_2.5浓度增加的过程占比为1/3左右.PM_2.5浓度上升主要出现在弱冷锋和较强冷锋影响下, 其中, 24 h变温为-2~0 ℃和-6~-4 ℃、极大风速小于4 m·s^-1、24 h变压小于6 hPa时PM_2.5浓度增幅大, 输入特征明显；而PM_2.5浓度下降主要出现在中等强度冷锋和强冷锋过程.

4) 武汉市大范围霾过程和重度污染过程呈现逐年下降趋势.重污染过程主要天气形势为均压场、低压倒槽、冷高压前部、高压后部, 污染持续时间最长的天气型为低压倒槽, 而PM_2.5浓度值最大的天气型为均压场.污染消散主要受到大风输出和降水的影响, 冷锋影响的污染过程中70%~80%的过程伴随着降水.对于重污染过程而言, 冷空气和降水共同作用占44.4%, 仅冷空气作用占37.0%.仅冷空气作用过程污染物的清除速度最快, 但结束时的浓度最高；而配合降水时清除效果明显, 结束时的浓度较低.