2018, Vol. 38
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2. 成都市环境科学研究院, 成都 610225
2. Chengdu Institute of Environmental Science, Chengdu 610225
随着社会经济发展、人民生活水平提高和城市化进程的加快, 大气中污染物中浓度逐年攀升(Shao et al., 2006; Chang et al., 2007;吴兑, 2012), 如何提高城市大气环境质量已成为目前亟需解决的重大环境问题.重污染过程的成因主要有两方面:一是人为排放源, 二是气象条件, 特别是大气环流影响下污染物沿气流轨迹传输到其他城市也是形成本地大气污染的重要原因(徐祥德等, 2004; Tang et al., 2014; Schwarz et al., 2012; Borge et al., 2007).
目前, 国内外学者已有许多基于气流轨迹的重污染过程成因研究, Yu等(2004)采用HYSPLIT模式研究了本地排放和区域传输对杭州市重污染天气的贡献.梁丹等(2015)对重庆市冬季PM2.5、SO2和NO2的来源分布特征进行了研究, 发现重庆市外来输送特征明显的月份是12月和1月, 不同方向的气流经过的区域污染源密集程度不同, 携带的污染物浓度差异也较大.Han等(2011)通过PSCF方法研究了重污染期间抵达韩国春川的后向轨迹分布情况, 以及中国南北部颗粒物跨境传输对其空气质量的影响.Payra等(2016)也采用PSCF方法对输送至印度斋普尔市的气流轨迹进行了研究, 发现来自不同方向的轨迹所携带的颗粒物粒径存在明显差异, 且细颗粒物和粗颗粒物的潜在来源有明显不同.Zhang等(2010)以分布在我国3个不同地区的监控站为研究对象, 采用HYSPLIT模型分析了在高强度生物质燃烧期间大气颗粒物中有机碳组分OC和无机碳组分EC的潜在来源分布.基于气流轨迹的研究方法对了解受点城市的污染来源和短时间高浓度污染事件的成因分析有重要意义.
成都位于四川盆地中部, 是我国西南地区最大的城市之一.已有研究表明, 成都污染天气的出现频率是北京、上海、广州、成都4个超大城市中最高的, 且呈逐年上升趋势(戴永立等, 2013).根据《成都统计年鉴》对2006-2015年成都市空气质量达标天数及AQI的统计(图 1), 2011年后成都市空气质量显著下降, 最严重时, 2013年空气质量达到二级标准及以上的天数只有139 d(由于2013年数据不完整, 因此图 1中未给出2013年的AQI值).目前, 成都市面临着严峻的大气污染形势, 且大气污染成因等相关研究比较缺乏, 因此, 分析重污染过程的成因及污染物的传输特征对成都市大气污染防控治理具有指导意义(Cao et al., 2007; Zhao et al., 2010).
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| 图 1 2006-2015年成都市空气质量达到国家二级标准及以上的天数和AQI Fig. 1 AQI and the number of the days in which the air quality has reached the national secondary standard in Chengdu from 2006 to 2015 |
2015年12月26日-2016年1月6日出现了成都市近年来较严重的一次空气污染过程, 其中, 12月31日能见度很差, 并伴随出现了雾, 且呈浅黄色, 对社会及公众造成的影响较大.因此, 本文选择2015年12月26日-2016年1月6日成都市天气污染过程, 基于HYSPLIT后向轨迹模式, 结合气象分析、轨迹聚类、潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹法(CWT), 分析此次污染过程期间气象特征、轨迹输送特征和污染物潜在来源分布, 以期研究成都市典型空气重污染过程出现的原因, 为气象部门的污染天气过程预警和环保部门本地治理及区域联防联控提供科学的依据和方法.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域本文研究区域成都市位于四川盆地中部, 平均海拔508 m, 东侧龙泉山最高海拔1046 m, 西靠横断山脉, 其中距离最近的邛崃山岭脊平均海拔3000 m以上, 特殊的地形导致成都市静小风频率常年较高.图 2为本研究7个污染物监测站点(其中, 灵岩山为对照站点)和1个气象站(温江站)分布图.
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| 图 2 成都市大气污染物监测站和气象站分布 Fig. 2 Atmosphere environmental monitoring station and weather station in Chengdu |
本文主要使用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室研发的HYSPLIT轨迹模型及结合GIS技术开发的TrajStat软件(Wang et al. 2009), 计算研究期间后向轨迹聚类、PSCF和CWT.TrajStat软件输入的数据为美国国家环境预报中心(National Center for Environmental Prediction, NCEP)提供的GDAS气象数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archieve), 分辨率为0.5°×0.5°.软件输入成都市金泉两河站(103.9728°E, 30.7236°N)、十里店站(104.1760°E, 30.6872°N)作为模拟受点, 每日逐小时(0:00-23:00)计算到达受点的48 h后向轨迹, 轨迹起始点高度500 m, 研究区域按0.25°×0.25°划分小网格, 用PSCF和CWT方法计算污染物潜在的来源分布.
环境监测数据(金泉两河、十里店、三瓦窑、沙河铺、梁家巷、君平街、灵岩寺监测站的AQI、PM2.5、PM10、NO2质量浓度小时均值)来源于中国环境监测总站的全国环境空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/).气象站点数据(温江气象站的逐小时气温、相对湿度、能见度及20:00探空数据)来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn/site/index.html).气象格点数据(逐日海平面气压场、温度场、位势高度场)来源于ECMWF的ERA-Interim再分析数据(https://www.ecmwf.int/en/research/climate-reanalysis/era-interim), 分辨率约80 km×80 km.
2.3 后向轨迹聚类后向轨迹聚类是根据气团轨迹的空间相似度, 即传输速度和方向, 对所有轨迹进行分组, 计算每条轨迹与聚类平均轨迹的空间相异度(SPVAR)和总空间相异度(TSV), 通过TSV和n之间的关系判断聚类的数目, 对所有达到模式受点的气团轨迹进行分组聚类, 判断受点不同时间段主导气流方向和污染物潜在来源(朱书慧等, 2016).
具体计算原理为(赵倩彪等, 2014):采用逐个聚类法, 假设有n条轨迹, 所有轨迹在计算之初分为n类, 选取其中距离最近的2条归为1类, 并计算这2条轨迹每小时停留点的平均经纬度, 得到该类轨迹的平均轨迹.定义每个聚类的SPVAR计算公式如下:
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(1) |
式中, Di为第i条轨迹到平均轨迹的角距离, x为该聚类中轨迹条数, TSV为所有聚类的SPVAR之和.TrajStat软件聚类分析中使用角距离法(Angle Distance)衡量轨迹间距离, 计算方法如下:
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(2) |
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(3) |
式中, Di为第i条轨迹与该聚类平均轨迹的角距离, 其值处于[0, π]内；t为轨迹时间长度；(Xi(k), Yi(k))为第i条轨迹第k小时停留点的经纬度坐标, (X(k), Y(k))为该聚类平均轨迹第k小时停留点的经纬度坐标, (X0, Y0)为受体点的经纬度坐标.
2.4 PSCF分析和CWT分析PSCF算法和CWT算法都是通过气流轨迹识别大气污染物潜在来源的方法(Begum et al., 2005).PSCF法是通过用污染轨迹与途经某网格所有轨迹停留时间的比值指示该网格对受点的污染贡献的条件概率函数(Zeng et al., 1989; Gao et al., 1993; Hopke et al., 1993).定义经过某网格的气团轨迹到达受点对应的要素值(本文指AQI)超过设定阈值(本文指AQI=200, 即环境空气达到重度污染及以上), 则认为该轨迹为污染轨迹, 其值越大表示经过该网格污染轨迹的比例越高.由于PSCF的误差随网格与采样点的距离增加而增加(王爱平等, 2014), 因此, 引入权重因子W(nij)降低其不确定性.W(nij)的确定参考文献方法(式(5))(Zeng et al., 1989; Polissar et al., 1999; 张磊等, 2013).
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(4) |
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(5) |
式中, mij为研究区域内经过网格(i, j)的污染轨迹数, nij为经过网格(i, j)内所有轨迹数.
PSCF法在一定程度上可反映网格对受点污染程度的贡献大小, 但无法区分相同PSCF值的网格对受点空气质量指数(AQI)大小的贡献, 即网格内要素值高出设定阈值的程度.本文引用CWT法(Seibert et al., 1994; Hsu et al., 2003), 结合W(nij)计算每个网格中轨迹的污染权重指数, 反映不同网格对受点AQI大小的贡献, 计算方法如下:
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(6) |
式中, Cij为网格(i, j)的平均权重空气质量指数(AQI), l为网格内第l条轨迹, M为网格(i, j)内轨迹数, Cl为轨迹l经过网格(i, j)时受点的AQI, τijl为轨迹l在网格(i, j)的停留时间.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 污染过程期间污染物浓度特征2015年12月26日-2016年1月6日成都出现了一次严重的污染天气过程.图 3给出此次过程成都市7个监测站及成都市(除对照站外其余6站的平均值)的逐小时AQI、PM2.5、PM10、NO2浓度值及PM2.5/PM10.此次过程共持续12 d, 污染程度较严重, 污染物中细颗粒物的占比(PM2.5/PM10)维持在0.6~0.7, 且污染期间成都市PM2.5和PM10浓度日均值分别连续7 d大于国家环境空气质量二级标准(PM2.5为75 μg·m-3, PM10为150 μg·m-3)的2倍和1.5倍, NO2浓度日均值连续5 d大于国家环境空气质量二级标准(80 μg·m-3), 而O3、SO2、CO浓度未出现严重超标, 可判断此次过程是以PM2.5为主要污染物, 其次为PM10、NO2.污染过程期间, 各站点PM2.5、PM10浓度均于12月30日14:00左右达到峰值, 其中, 金泉两河PM2.5浓度峰值为366 μg·m-3, PM10浓度峰值为549 μg·m-3, NO2峰值浓度为161 μg·m-3；其次为沙河铺, PM2.5浓度峰值为364 μg·m-3, PM10浓度峰值为546 μg·m-3, NO2浓度峰值为134 μg·m-3.表 1所示为污染最严重当日(12月30日)各站点污染程度的对比, 其中, 十里店PM2.5与PM10浓度低于金泉两河, 但PM2.5/PM10比值为0.71, 粗颗粒物中细颗粒物的占比明显高于金泉两河, 说明这两个站点污染物的来源可能存在差异.NO2浓度最高值出现在君平街和梁家巷站, 这可能是由于站点附近有较大的机动车源导致.
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| 图 3 污染期间各监测站污染物浓度变化 Fig. 3 Pollutant concentration changes of each monitoring station during the pollution period |
| 表 1 2015年12月30日各监测站污染物浓度日均值 Table 1 Daily average concentration of pollutants on December 30th, 2015 |
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将此次过程以峰值日(12月30日)为分界点分为两个阶段(Ⅰ和Ⅱ), 阶段Ⅰ污染物浓度以增长趋势为特征, 阶段Ⅱ污染物浓度以减少趋势为特征.图 4a所示为阶段Ⅰ平均大气环流的特征图, 高纬度地区(40°N以北)西风环流经向度较大, 呈稳定阻塞形势, 不利于北方冷空气南下.中低纬度地区(20°~40°N)西风环流平直缺少槽脊波动, 上游冷空气来向地区等高线和等温线近似平行, 冷暖平流不明显.海平面气压场中, 成都位于大陆高压边缘均压场内, 地面风场静风频率大.因此, 缺少北方冷空气南下, 以及空气水平运动弱导致大气扩散条件差的静稳天气形势, 是污染物累积阶段Ⅰ的大气环流特征.反之, 阶段Ⅱ大气环流的特征是高纬环流调整, 成都西侧有多个低压槽东移.受高原地形阻隔影响, 冷空气分股逐渐影响成都, 前期静稳的天气形势被打破, 推动空气水平运动(图略).图 4b、4c、4d分别给出了阶段Ⅱ 700 hPa 3次低压槽经过成都(2015年12月31日20:00、2016年1月3日20:00、1月5日20:00)的天气图, 与地面风场平均风速增大(图 5a)及当日最高气温较前日降低(图 6)有较好的对应, 且这3日后空气质量均呈现出不同程度的好转.由此可知, 天气形势转变、空气水平运动加强是改善空气质量的重要因子.
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| 图 4 2015年12月26-30日500 hPa平均天气图(a)、12月31日20:00 700 hPa天气图(b)、2016年1月3日20:00 700 hPa天气图(c)及1月5日20:00 700 hPa天气图(d)(黑实线为高度场(位势米), 红虚线为温度场(℃), 填色为海平面气压场(hPa)) Fig. 4 500 hPa weather chart from Dec. 26th to 30th(a), 700 hPa weather chart at 20:00 on Dec. 31th(b), 700 hPa weather chart at 20:00 on Jan. 3th, 2016(c) and 700 hPa weather chart at 20:00 on Jan. 5th(d) (height field(solid black line, geopotential metre), temperature field(dotted red line, ℃) and mean sea level pressure(shaded, hPa)) |
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| 图 5 地面风速时序图(6 h滑动平均)(a)和12月31日11:00天气图(b.黑实线为海平面气压场(hPa), 红虚线为850 hPa温度场(℃), 填色为850 hPa相对湿度≥80%湿区) Fig. 5 The time series of surface wind speed(a) and weather chart at 11 on Dec. 31th (b)(mean sea level pressure(solid black line, hPa), temperature field(dotted red line, ℃), relative humidity field(shaded)) |
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| 图 6 污染期间温江气象站逐小时气温、相对湿度、能见度变化 Fig. 6 Variation of hourly temperature, relative humidity and visibility in Wenjiang weather station |
另外, 根据气象观测, 12月30日21:00-31日13:00成都出现能见度小于500 m、相对湿度大于等于90%的大雾天气(图 6红框内), 随着31日午后风速增大、冷空气到达能见度才逐渐转好.此次大雾可能是导致31日对照站(灵岩山)颗粒物浓度突增的主要原因.如图 5b所示, 31日成都位于典型的鞍型场(两高压、两低压呈十字型)边缘, 静小风频率极高, 配合南侧低空暖湿气流, 利于大雾天气的形成和维持.污染期间的大雾天气对公众影响较大, 因此, 建议有关部门对利于大雾形成的天气形势需要特别关注, 并及时发布预报和预警提示等.
3.2.2 地面气象要素分析从污染期间温江气象站(56187)逐小时气温、相对湿度和能见度的变化(图 6)可知, 阶段Ⅰ日最低气温、日最小相对湿度逐日增加, 而日最高气温、日最大相对湿度变化不明显, 即气温、相对湿度日变化振幅减小.阶段Ⅱ日最高气温较前日出现3次(2015年12月31日、2016年1月3日和5日)下降, 表示后期出现3次不同程度冷空气活动, 同时伴随PM2.5浓度下降, 可见冷空气活动是清除污染物的动力.另外, 每日的PM2.5峰值段均与相对湿度的峰值, 以及气温、能见度的谷值对应, 这种污染物浓度与相对湿度、气温、能见度的关系表现与其他文献研究类似(李莉等, 2015; 廖志恒等, 2014; Baik et al., 1996).
3.2.3 垂直温度廓线分析本文采用温江气象站20:00探空数据绘制逐日20:00的垂直温度廓线(图 7), 判断贴地辐射逆温层是否存在(贴地辐射逆温层是成都冬季常见的逆温层类型, 一般日落后开始形成, 日出前达到鼎盛, 日出后逐渐消散), 分析大气的垂直运动状态.阶段Ⅰ、Ⅱ每日20:00近地面逆温层的强度(温度差)整体与空气质量间并不存在较好的对应规律, 且PM2.5浓度峰值日并不是逆温强度最强一天.
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| 图 7 污染期间20:00温江站垂直温度廓线 Fig. 7 Vertical temperature profiles at 20:00 in Wenjiang weather station during the period of pollution |
由于每日20:00垂直温度廓线只代表该时刻的情况, 且逆温层20:00是否存在每日不同, 因此, 分析有逆温的时间(2015年12月26、27、30日、2016年1月1、4、6日)和无逆温的时间(2015年12月28、29、31日、2016年1月2、3、5日)20:00前后时段污染物浓度变化趋势, 用于判断有无辐射逆温层对污染物浓度变化的作用.如图 8所示, 20:00没有逆温出现时当日日最高气温较高(少云小风), 则白天空气的上下对流混合作用较强, 午后地表升温使空气对流混合达到旺盛并持续, 因此, 污染物浓度降低(12:00-18:00).日落后, 地表强烈辐射冷却(当日最高气温与20:00温度之差为5~10 ℃), 20:00辐射逆温层即可形成, 且伴随PM2.5浓度显著增长现象, 说明逆温层形成对PM2.5浓度增长有促进作用.若日落后降温不明显(当日最高气温与20:00温度之差为0.5~4.0 ℃), 20:00辐射逆温层不易形成, PM2.5浓度没有明显变化.综上, 逆温层代表大气的垂直运动状态, 此次污染过程辐射逆温层的形成虽然对当时污染物浓度增长有促进作用, 但随着逆温层的每日生消、加强减弱, 它并不是最终导致重污染天气形成的关键因素.
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| 图 8 20:00有(无)逆温时PM2.5浓度日变化 Fig. 8 The hourly concentration of PM2.5 in days inversion occurred (or not) |
分别对污染最严重的站点(金泉两河)及3.1节中分析污染来源较其它有差异的站点(十里店)的逐时所有气团轨迹进行聚类分析, 根据气团移动速度和方向分为4类, 结果如图 9所示.对比各聚类轨迹出现频率及受点PM2.5浓度(表 2), 两站点均为轨迹聚类3出现概率最高(分别为37.19%、61.11%), 此聚类气团移速较快, 主要途经西藏、川西甘孜州抵达成都, 这些地区污染源较少, 是较清洁的源地, 因此, 其主导下受点PM2.5浓度最低, 分别为(148.61±56.39) μg·m-3和(160.49±54.6) μg·m-3.金泉两河站轨迹聚类2主导下受点PM2.5浓度最高((199.89±54.88) μg·m-3), 此类气团移速较慢, 主要途经成都东北向的德阳、绵阳、广元和南充；其次受点PM2.5浓度较高的为轨迹聚类4, 此类气团主要途经成都西南向的眉山、雅安.十里店站轨迹聚类1主导下受点PM2.5浓度最高((190.81±60.73) μg·m-3), 此类气团主要途经成都西南向眉山、雅安、甘孜州南部地区；其次是途经成都东北向的德阳、绵阳、遂宁的轨迹聚类2.综上可认为污染期间, 主要影响成都的是经过西藏、川西的较清洁气流, 且此类气流出现概率最大.而导致成都PM2.5浓度较高的气流主要来自成都东北向的德阳、绵阳和成都西南向的眉山、雅安等地, 根据站点地理位置不同, 东北向、西南向污染来源地影响大小不同.
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| 图 9 气团轨迹聚类分析和逐时气团轨迹(a.金泉两河, b.十里 Fig. 9 Cluster analysis ad trajectories distributions during the pollution period |
| 表 2 各聚类轨迹信息对比 Table 2 Comparison of every cluster |
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图 10为此次污染过程对AQI的PSCF和CWT计算结果, PSCF网格颜色越深表示污染轨迹经过的概率越大, CWT网格颜色越深表示网格区域对受点AQI值的贡献越大.一般污染轨迹经过概率越大的地区, 其对受点的污染贡献越大, 两者高值重合的区域, 可认为是受点的潜在污染源区.由图 10可以看出, 金泉两河站污染轨迹50%~70%来自成都东北向的广元、绵阳、德阳等地, 对受点AQI大小贡献145~195；其次, 污染轨迹20%~40%来自成都本地及西南向的眉山、雅安等地, 对受点AQI大小贡献120~195.相反地, 十里店站污染轨迹50%~70%来自成都本地及西南向地区, 对受点AQI大小贡献145~195；其次, 污染轨迹20%~40%来自成都东北向地区, 对受点AQI大小贡献95~145.以上潜在的污染源区总体上呈东北-西南走向并沿地形带状分布, 均是人口较密集、工业较发达的地区.为了验证方法的可行性, 将以上潜在源地与12月30日四川省的AQI分布(图 11)进行对比, 其中, 绵阳、德阳、眉山大部地区AQI日均值为200~300, 成都部分地区为300以上, AQI大值区与潜在源区具有较好的一致性.
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| 图 10 污染期间污染物潜在源区分布 Fig. 10 Distribution of potential sources of pollutants during the period of pollution |
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| 图 11 2015年12月30日四川省AQI日均值分布 Fig. 11 Daily average distribution of AQI of Sichuan Province on Dec. 31th, 2015 |
另外, 对比图 10中PSCF和CWT高值区不重合的地方, 以十里店站为例, 阿坝州中部污染轨迹经过较少, 但对受点污染贡献却较大, 可能是气团运动由于山区地形摩擦, 停留时间较长影响导致CWT计算结果增长；反之, 而成都市本地东部下属区县污染轨迹经过较多, 却对受点污染贡献较小, 可能是受停留时间较短影响导致CWT计算结果降低.因此, 在运用PSCF和CWT分析时需要将两者结果对比, 两者高值区重合的地方是潜在源区, 其他需结合实际情况进行分析.
4 结论(Conclusions)1) 通过对成都市2015年12月26日-2016年1月6日监测站点污染物浓度分析发现, 此次污染天气过程是以PM2.5为主要污染物, 其次为PM10、NO2.12月30日14:00左右是各站点PM2.5、PM10浓度达到峰值的时刻.各站点中, 金泉两河站污染程度最严重.
2) 通过对污染过程期间的天气形势分析发现, 天气形势静稳、缺少北方冷空气南下、盆地内空气水平运动较弱、扩散条件差是污染物累积阶段的大气环流特征.四川盆地西侧有浅槽东移, 伴随有小股冷空气南下是污染物扩散阶段的大气环流特征, 这样的大气环流可使前期静稳的天气形势得以改善.
3) 通过对污染期间的气象要素变化情况分析发现, 气温、相对湿度日变化振幅减小, 是污染期间PM2.5浓度峰值出现前气象要素的变化特征.其后冷空气活动对改善污染天气有关键作用, 主要特征表现为:日最高气温出现若干次降低, 即存在不同程度的冷空气活动.对污染期间垂直温度廓线分析发现, 每日20:00近地面逆温层的强度整体与空气质量间并不存在较好的对应规律, 且PM2.5浓度峰值日并不是逆温强度最强的一天.另外, 通过分析20:00近地面有逆温存在的当日20:00前后PM2.5浓度变化, 发现污染过程辐射逆温层的形成对当时污染物浓度增长促进有作用, 但随着每日生消、加强减弱并不是最终导致重污染天气形成的关键因素.
4) 通过轨迹聚类、PSCF和CWT方法对污染期间轨迹特征及污染物的潜在源区分析发现, 主要影响成都的是经过西藏、川西的较清洁气流, 且此类气流出现概率最大.而导致成都PM2.5浓度较高的气流主要来自其东北向的德阳、绵阳和西南向的眉山、雅安等地, 经过这些源地的气流中50%~70%会出现污染轨迹, 且对受点AQI贡献可达145~195.另外, 根据站点地理位置不同, 东北向、西南向污染来源地影响大小也不同.参考四川省各地区社会经济发展及人口情况, 人口较密集、工业较发达、沿地形走向分布是以上分析的潜在源区具有的特征.
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