2018, Vol. 38
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2. 兰州大学资源环境学院, 兰州 730000
2. College of Earth Environmental Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000
进入21世纪以来, 城市化、工业化的飞速发展带来的大气环境污染问题备受社会各界的广泛关注, SO2、NO2等成为人们所熟知的主要大气污染物, 而大气中含量丰富的醛类化合物甲醛却未受到人们的足够重视(单源源等, 2016).甲醛(HCHO)是大气中的一种重要污染物, 其不仅能够促使光化学污染、二次气溶胶及酸雨等的形成, 也是总挥发性有机物(TVOC)中的主要成分(Li et al., 2011；Deng et al., 2012).甲醛来源较为广泛, 甲醛废气主要来源于以甲醛为原料的化工厂及建筑材料厂, 化石燃料及生物质的未完全燃烧、机动车尾气排放等也可产生一定量的甲醛.根据加拿大1997年的大气污染调查显示, 当年汽车尾气释放的甲醛含量高达11284 t, 此外, 对流层大气中挥发性有机物的光化学氧化也同样产生甲醛(于立群等, 2004；Luecken et al., 2012；Sabolis A et al., 2011；Kim et al., 2011).相关研究表明, 甲醛对人类的某些器官、神经系统及呼吸系统都会产生毒害作用, 如刺激皮肤引起皮炎及黏膜损伤, 刺激呼吸道而引起慢性呼吸系统疾病, 也具有致癌性, 并被国际癌症研究中心定义为主要致癌物之一(杨振洲等, 2003；黄宁等, 2015).
以往大多采用特定的甲醛监测或分析仪器进行大气甲醛污染监测, 鉴于甲醛在大气中具有来源广、释放期长的特点, 传统方法的监测数据往往缺乏较高的时间分辨率, 同时无法进行长时间序列、大尺度范围下的系统监测(江华, 2012；孙湛等, 2013).近年来, 卫星遥感监测技术已被广泛运用在大气污染监测中, 相对于传统监测手段而言, 遥感监测不仅可以实现大范围尺度下的对流层空气污染监测, 而且空间分辨率高, 也更易于获取长时间序列下大气污染物的动态迁移过程, 从而为大气中甲醛等痕量气体的时空分布研究提供便利条件(张彦军等, 2008).
关于甲醛的卫星监测传感器众多, 主要包括GOME、ERS-2、SCIAMACHY、ENVISAT及OMI等, 其中, OMI具有13 km×24 km的高空间分辨率, 且每日均可覆盖全球, 因而被广大学者应用(Canty et al., 2015).目前国内外学者主要应用OMI遥感反演数据对SO2(巨天珍等, 2012)、NO2(刘显通等, 2015)及O3(王跃启等, 2009)等首要大气污染物的对流层柱浓度时空变化、反演技术等方面做过相关研究, 而仅有少部分国外学者对大气中甲醛污染物进行遥感监测分析, 如Bauwens等(2016)利用OMI对流层甲醛柱浓度数据及GOME-2卫星数据研究了全球不同地带对流层甲醛柱浓度的时空分布及影响因素；Marais等(2012)基于OMI遥感数据和AATSR卫星数据对非洲地区异戊二烯分解产生的甲醛量进行了研究.鉴于国内甲醛遥感监测研究的不足, 本文选取重工业基地辽宁省为研究区域, 利用OMI遥感反演的对流层甲醛柱浓度数据, 深入研究辽宁省2005-2016年对流层甲醛柱浓度的时空变化特征及其主要影响因素, 旨在丰富国内甲醛遥感监测研究的理论基础, 同时为辽宁省环保部门的大气环境治理、防治及相关环保政策的制定提供指导意见.
2 研究区概况(Study area)辽宁省地处中国东北地区的南部(图 1), 地理位置为38°43′N~43°26′N、118°53′E~125°46′E, 占地面积为14.59×104 km2, 下辖14个地级市, 截止2015年末, 全省人口达4382.0万.全省地势中部低、东西高, 其中, 中部的平原面积占全省面积的1/3.辽宁省是中国的重工业基地, 也是工业门类最齐全的省份, 尤其在石油化工、装备制造业及工矿业方面有着重要的地位, 目前以沈阳及大连形成的辽中南城市群也是东北经济区的重要组成部分, 由于地处北方, 重工业集中, 空气质量较差, 也是中国空气污染严重的省份之一(孙玥等, 2014).
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| 图 1 辽宁省地理位置及地形概况示意图 Fig. 1 Location and topography of Liaoning Province |
甲醛数据资料为美国国家航空航天局网站(http://mirador.gsfc.nasa.gov)所提供的OMI Level-2免费数据产品, 该数据源于搭载在Aura卫星上的臭氧层观测仪(Ozone Monitoring Instrument, OMI).OMI传感器星下点分辨率为13 km×12 km, 扫描宽度为2600 km, 每日覆盖全球一次及过境两次, 而夜间过境通过无法进行监测.OMI具有可见光通道和2个紫外通道(UV1和UV2)和3个光谱通道, 波长范围为270~500 nm, 波谱分辨率为0.5 nm.OMI传感器通过观测地表反射辐射, 基于DOAS技术(差分吸收光谱技术), 根据甲醛的吸收特性在特定波段范围内进行甲醛总量反演, 最终利用IMAGES全球化学运输模型及辐射传输模型计算获得甲醛柱浓度数据(肖钟盠等, 2011；Theys et al., 2012；Baek et al., 2014).
辽宁省能源消耗、工业生产的各个指标及人口、GDP等统计数据来源于辽宁省统计年鉴, 气象数据来源于中国气象科学数据共享服务网(http://data.cma.gov.cn/).
3.2 数据处理本文主要选取NASA官网的逐日OMI Level-2免费数据产品, 时间尺度为12年, 数据格式为HDF-EOS5.通过HDFView2.11读取数据, 提取数据中的经纬度信息及对流层甲醛柱浓度量.为了减少云量对柱浓度值精度的影响, 对云量大于50%及误差大于24%的数据进行剔除, 所提取的数据信息则通过VISAN软件进行辽宁省对流层甲醛柱浓度数据的提取.通过ArcGIS 10.2技术平台进行克里金插值模型的构建, 像元大小为0.10×0.10, 批量插值获得逐日对流层甲醛柱浓度空间分布图, 经过裁剪以进行月均值、年均值计算.为了便于季节变化分析, 按照前人的研究以3、4、5月为春季, 6、7、8月为夏季, 9、10、11月为秋季, 12月及次年的1、2月为冬季的标准进行季节均值计算(周春艳等, 2015).本文数据单位统一设为1015 molec·cm-2.
4 结果与分析(Results and analysis) 4.1 近12年辽宁省对流层甲醛柱浓度整体空间分布对2005-2016年间辽宁省对流层甲醛柱浓度的年均值栅格数据进行处理, 获得辽宁省近12年对流层甲醛柱浓度整体分布情况(图 2).结果显示, 2005-2016年间辽宁省对流层甲醛柱浓度的年均值为11.77×1015 molec·cm-2.近12年对流层甲醛柱浓度的空间分布具体表现为:低值区主要分布在辽西的丘陵山地地区, 分布范围在9×1015~11×1015 molec·cm-2之间, 另外, 大连市南部地区的对流层甲醛柱浓度分布也相对较低, 高值区则主要分布在沈阳以东的大部分地区, 该地区是辽宁省重工业分布的聚集区, 如鞍山、本溪等地为著名的钢铁基地, 该区域的对流层甲醛柱浓度均在12×1015~13×1015 molec·cm-2之间.
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| 图 2 2005-2016年辽宁省对流层甲醛柱浓度空间整体分布 Fig. 2 The spatial distribution of HCHO column concentration from 2005 to 2016 in Liaoning Province |
辽宁省2005-2016年对流层甲醛柱浓度年均值变化趋势如图 3所示, 近12年以来对流层甲醛柱浓度整体上波动较大, 最大值出现在2013年, 高达16.30×1015 molec·cm-2, 最小值为2005年的6.23×1015 molec·cm-2.对流层甲醛柱浓度年均值整体上从2005-2013年呈现出逐渐增大的趋势, 平均增速为0.74×1015 molec·cm-2, 2013年之后出现大幅度下降, 随后又上升至2015年的13.02×1015 molec·cm-2, 2016年与2015年的对流层甲醛柱浓度基本持平, 未出现明显变化.
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| 图 3 近12年辽宁省对流层甲醛柱浓度时间变化 Fig. 3 Annual average HCHO column concentration change of Liaoning Province during 2005-2016 |
根据辽宁省近12年对流层甲醛柱浓度值的实际分布范围, 将对流层甲醛柱浓度值重分类为8个浓度等级.尉鹏等(2010)研究中国NMVOC时空分布得出, 中国东北地区的甲醛柱浓度一般为5×1015~10×1015 molec·cm-2, 可视为正常污染水平.本文依据该研究结果进而划分辽宁省甲醛柱浓度污染等级, 其中, 2级以下甲醛污染对环境的影响为安全范围, 2~6级为轻度甲醛污染, 6级以上甲醛污染程度较重.等级划分具体为:1级(6×1015~8×1015 molec·cm-2)、2级(8×1015~10×1015 molec·cm-2)、3级(10×1015~12×1015 molec·cm-2)、4级(12×1015~14×1015 molec·cm-2)、5级(14×1015~16×1015 molec·cm-2)、6级(16×1015~18×1015 molec·cm-2)、7级(18×1015~21×1015 molec·cm-2)、8级(21×1015~24×1015 molec·cm-2).
图 4表明, 2005年辽宁省对流层甲醛柱浓度整体上处于1级和2级水平, 说明该年甲醛污染相对较轻, 2006年及2007年对流层甲醛柱浓度主要以2级、3级水平为主, 且相比2006年而言, 2007年对流层甲醛柱浓度3级水平分布的区域明显扩大, 主要包括辽宁省中部及东部的大部分地区, 2008年辽宁省对流层甲醛柱浓度均为3级水平.2009年出现4级水平污染区域, 2009-2013年之间, 对流层甲醛柱浓度的3级分布区域逐渐缩小, 4级水平分布区域不断扩大, 并在2010年出现5级水平污染区域；2010-2013年间, 对流层甲醛柱浓度5级水平污染区域逐渐扩大, 并于2013年达到最大.2014年, 对流层甲醛柱浓度3级、4级分布区域均明显增大, 无4级水平以上分布区域, 表明甲醛污染程度有所减轻.2015年整体上以4级水平为主, 2016年甲醛污染明显减轻, 以3级水平为主, 除少数地区转变为5级水平外, 其它地区均表现为4级水平.
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| 图 4 辽宁省对流层甲醛柱浓度空间变化特征 Fig. 4 Annual average HCHO column concentration change of Liaoning Province |
图 5表明, 近12年以来整体表现为夏季对流层甲醛柱浓度呈现出波动上升的变化趋势, 除2009年外, 其它年份均为夏季最高, 其中, 夏季最高值为2013年的17.09×1015 molec·cm-2.春季的对流层甲醛柱浓度变化趋势与夏季一致, 同样趋于波动上升的趋势, 但各个年份的增幅较小, 2005-2012年间, 春季对流层甲醛柱浓度值整体上表现最低, 其中最低值为2005年的6.19×1015 molec·cm-2, 最高值则为2016年的14.05×1015 molec·cm-2.其它季节对流层甲醛柱浓度的波动性较大, 无明显规律性变化, 其中, 秋季、冬季的最低值均出现在2005年, 分别为8.30×1015、7.82×1015 molec·cm-2.
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| 图 5 近12年辽宁省对流层甲醛柱浓度季节变化特征 Fig. 5 Seasonal variation HCHO column concentration change of Liaoning Province during 2005-2016 |
由图 6可以看出, 春季各个区域对流层甲醛柱浓度相对于其它季节较低, 大部分地区在8×1015~12×1015 molec·cm-2浓度区间内, 其中, 朝阳地区对流层甲醛柱浓度相对最低.夏季各个地区对流层甲醛柱浓度值整体上高于其它季节, 大部分区域处于4级及5级污染水平, 其中, 5级水平区域主要集中在辽宁的中东部地区.秋、冬季各个区域的对流层甲醛柱浓度值分布居于春、夏季之间, 其中, 秋季多数地区对流层甲醛柱浓度值都在12×1015 molec·cm-2以下, 冬季对流层甲醛柱浓度值除在部分地区仍处于12×1015~14×1015 molec·cm-2浓度区间, 其它地区与秋季相差不大.
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| 图 6 近12年辽宁省对流层甲醛柱浓度季节空间分布 Fig. 6 Seasonal variation HCHO column concentration distributions of Liaoning Province during 2005-2016 |
由图 7可以看出, 辽宁省对流层甲醛柱浓度的高值主要出现在5-7月, 而寒冷月份的柱浓度值相对较低, 其中, 5月对流层甲醛柱浓度最高为16.79×1015 molec·cm-2, 最低值出现在10月, 为10.03×1015 molec·cm-2.12个月对流层甲醛柱浓度的整体变化趋势是先增大后减小, 通过对辽宁省对流层甲醛柱浓度的月变化趋势进行回归分析, 构建出正弦模拟函数, 可以看出, 辽宁省对流层甲醛柱浓度的月变化特征大致符合正弦曲线分布特征(R2=0.91), 即对流层甲醛柱浓度自1月不断上升, 于6月达到峰值后又不断下降.
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| 图 7 辽宁省对流层甲醛柱浓度月均值变化趋势 Fig. 7 Monthly average HCHO column concentration change of Liaoning Province |
通过对流层甲醛柱浓度的季节变化趋势及月变化分析可知, 对流层甲醛柱浓度的月变化趋势具有一定的规律性, 因而本文仅选择最近的2016年为代表, 研究辽宁省对流层甲醛柱浓度月均值空间分布特征.由图 8可知, 1-3月, 辽宁省各个地区的对流层甲醛柱浓度均在14×1015 molec·cm-2以下, 且大部分地区以2级、3级水平污染为主.4月辽宁省甲醛的污染程度有所增加, 4级、5级污染区域逐渐增加.5月除朝阳地区外其它地区的对流层甲醛柱浓度均有所增加, 其中, 辽宁中东部地区对流层甲醛柱浓度达到6、7级污染水平, 也有少部分地区对流层甲醛柱浓度达到8级水平.6、7、8月各地区的对流层甲醛柱浓度主要分布在12×1015~18×1015 molec·cm-2之间, 9月之后整个辽宁省的对流层甲醛柱浓度均有所降低, 除11月辽东少部分地区出现8级水平, 其它地区则均在15×1015 molec·cm-2以下.
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| 图 8 2016年辽宁省对流层HCHO柱浓度月均值空间变化 Fig. 8 Monthly average HCHO column concentration change of Liaoning Province in 2016 |
大气污染物浓度分布及变化特征不仅受人类活动影响, 而且与气温、地形地貌等自然因素有很大关系, 本文从人为因素及自然因素两个方面深入分析辽宁省对流层甲醛柱浓度的主要影响因素.
4.5.1 人为因素能源消耗:甲醛的来源途径之一为煤炭、石油等生物质的不完全燃烧, 同时机动车的尾气排放也会影响大气中的对流层甲醛柱浓度值.目前辽宁省的机动车保有量在不断增长, 截止2016年末全省机动车数量高达795.2万辆.因而本文着重选取了辽宁省2005-2015年的能源消耗总量、煤炭及石油消耗量、汽车保有量为主要因素, 从而探究能源消耗对对流层甲醛柱浓度的影响.图 9表明, 4个影响因素与对流层甲醛柱浓度值均呈显著的正相关关系(p < 0.0001), 且相关系数均高达0.9以上, 说明煤炭、石油消耗量的增加会大大加大大气中的对流层甲醛柱浓度值, 同时汽车保有量的增多对于大气中的对流层甲醛柱浓度的升高具有重大贡献(田贺忠等, 2001).
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| 图 9 能源消耗与对流层甲醛柱浓度的相关性(能源消耗总量以标准煤计) Fig. 9 The correlation between energy consumption and HCHO column |
工业生产:甲醛常作为生产原料而被某些纸板厂及化工厂运用, 尤其对于建筑材料制造厂及化工厂而言释放量巨大(曹旭, 2014).本文选取辽宁省2005-2015年的工业固废、废气排放量及工业生产总值3个指标进行分析, 结果见图 10.由图 10可知, 工业固废排放量及工业产值与对流层甲醛柱浓度量呈显著正相关(p < 0.0001), 证明辽宁省流层甲醛柱浓度中工业排放占据较大的比重, 原因主要是辽宁省经济发展以重工业为主, 长期依赖高能耗、髙污染、高排放行业的发展且能源供应以大量消耗煤炭的火力发电为主, 均对辽宁省甲醛的排放量有重大贡献.
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| 图 10 工业生产与对流层甲醛柱浓度的相关性 Fig. 10 The correlation between industrial production and HCHO column |
GDP及人口数量:地区的整体经济水平主要通过生产总值来衡量, 而人类活动是大气污染排放的主要因素.通过统计辽宁省近12年以来的人口数量和生产总值, 并与对流层甲醛柱浓度年均值进行相关性分析表明(图 11), 辽宁省的人口数与对流层甲醛柱浓度的相关系数达0.97.由图 11a也可发现, 生产总值与对流层甲醛柱浓度也呈显著的正相关, 相关系数高达0.86.分析辽宁省生产总值数据(图 12)发现, 2005-2014年间辽宁省生产总值逐年增加, 其中, 2007年增幅最大为15%, 而后逐渐下降, 这与辽宁省近12年对流层甲醛柱浓度的变化特征大致相符, 以上总体表明经济发展对大气中的甲醛污染具有重大贡献.
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| 图 11 生产总值(a)及人口(b)与对流层甲醛柱浓度的关系 Fig. 11 The correlation between HCHO column concentration and GDP with population |
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| 图 12 辽宁省2005-2016年生产总值统计 Fig. 12 GDP statistics of Liaoning during 2005-2016 |
空气中的甲醛部分来源于挥发性有机物的光化学氧化过程, 由于气温对于光化学反应的速度起重要作用, 因而不同温度下挥发性有机物的氧化反应速率不同, 进而会影响大气中的甲醛柱浓度(陈月霞等, 2011).本文选取辽宁省2014-2016年月平均气温数据, 与对流层甲醛柱浓度的月均值进行相关分析表明(图 13), 气温与对流层甲醛柱浓度呈显著的正相关(p < 0.0001), 以上与本文对流层甲醛柱浓度季节变化趋势的研究结果一致, 即夏季辽宁省对流层甲醛柱浓度明显高于其它季节, 说明气温的升高能够促进挥发性有机物的光化学氧化反应, 从而增加大气中的甲醛柱浓度.
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| 图 13 对流层甲醛柱浓度与月平均气温的相关性 Fig. 13 The correlation between HCHO column concentration and monthly average temperature |
图 2表明, 辽宁省近12年来对流层甲醛柱浓度的高值区主要集中在以沈阳为主的中东部地区, 西部的朝阳市处于低值区.该分布特征与辽宁省的地形地势及各个市所处的地理位置密切相关, 从图 1可知, 朝阳市多属于丘陵山地地形, 海拔较高, 植被覆盖率高, 气温较低, 因而甲醛的浓度相对较低, 同时该种环境下人类活动对大气环境质量的影响相对较小；辽宁中部为开阔的平原地区, 人口众多, 重工业密集, 汽车保有数量较多, 因而人类活动、工厂废气排放、汽车尾气及农业秸秆焚烧均会增加对流层的甲醛浓度(江华, 2012).东部地区同样存在山地丘陵地形, 但该区域对流层甲醛柱浓度较高, 源于该地带为辽宁省重工业的主要分布区, 工业废气排放会增加大气的甲醛浓度, 加之西北风的影响, 且由于山地丘陵的阻隔使中部平原地区的甲醛向东扩散富集于此.环渤海地区的城市对流层甲醛柱浓度居中, 主要因为海陆位置差异对对流层甲醛柱浓度的分布也会产生影响, 沿海地区因其濒临海洋, 利于甲醛等大气污染物的扩散及传播, 比如大连市为辽宁省的主要工业城市, 而对流层甲醛柱浓度值较低, 这与其临海的地理位置有密切关系(辛名威等, 2014).
5 结论(Conclusions)1) 辽宁省近12年以来对流层甲醛柱浓度整体上波动较大, 年均值整体上从2005-2013年呈现逐渐增大的趋势, 平均增速为0.74×1015 molec·cm-2.近12年以来对流层甲醛柱浓度空间分布上整体表现为低值区主要分布在辽西山地丘陵地区, 高值区分布在沈阳以东大部分地区, 在12×1015~13×1015 molec·cm-2之间.
2) 辽宁省近12年以来对流层甲醛柱浓度的空间变化表明, 2005-2008年辽宁省甲醛污染相对较轻, 对流层甲醛柱浓度整体多在3级水平以下.2009-2013年之间, 对流层甲醛柱浓度的3级分布区域逐渐缩小, 4级分布区域不断扩大, 并在2010年出现5级水平污染区域且于2013年达到最大.2014-2016年朝阳及葫芦岛等地区甲醛污染明显减轻, 以3级水平为主, 除少部分地区转变为5级水平, 其它地区均以4级水平为主.
3) 春季各个区域对流层甲醛柱浓度相对于其它季节较低, 夏季各个地区对流层甲醛柱浓度值整体上高于其它季节, 以4级、5级水平污染为主, 且高值区域主要为辽宁的中东部地区, 低值区为朝阳市的少部分地区, 秋、冬季各个区域的对流层甲醛柱浓度值分布居于春、夏季之间.
4) 辽宁省对流层甲醛柱浓度的高值主要出现在5-7月, 而寒冷月份的柱浓度值相对较低, 12个月对流层甲醛柱浓度的整体变化趋势是先增大后减小, 辽宁省对流层甲醛柱浓度的月变化特征大致符合正弦曲线分布特征, 即对流层甲醛柱浓度自1月不断上升, 于6月达到峰值后又不断下降.
5) 能源消耗总量、煤炭、原油及汽车保有量与对流层甲醛柱浓度呈显著的正相关, 工业产值、工业固废及废气排放同样与对流层甲醛柱浓度呈正相关, 说明能源消耗及工业生产与大气中甲醛的浓度的变化息息相关, 人口数量及生产总值与对流层甲醛柱浓度也具有显著的正相关关系.自然因素分析表明, 高温利于甲醛的扩散和挥发从而增多大气中的甲醛浓度, 辽宁省独特的地形地理位置对甲醛的扩散与传播产生影响.
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