环境科学学报  2018, Vol. 38 Issue (2): 780-787
引用本文
曹玉平, 袁热林, 焦树林, 等. 2018. 岩溶深水水库干流及支流夏季二氧化碳分压及扩散通量[J]. 环境科学学报, 38(2): 780-787.
Cao Y P, Yuan R L, Jiao S L, et al. 2018. Partial pressure of carbon dioxide and diffusion fluxes in mainstream and tributary of karst deeply reservoir in summer[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 38(2): 780-787.
岩溶深水水库干流及支流夏季二氧化碳分压及扩散通量    [PDF全文]
曹玉平1,2 , 袁热林1,2 , 焦树林1,2 , 张倩1,2 , 邓飞艳1,2     
1. 贵州师范大学地理与环境科学学院, 贵阳 550001;
2. 贵州省山地资源与环境遥感应用重点实验室, 贵阳 550001
收稿日期: 2017-06-20; 修回日期: 2017-09-26; 录用日期: 2017-09-27
基金项目: 贵州省国内一流学科建设项目"贵州师范大学地理学"（黔教科研发[2017]85号）；国家自然科学基金（No.41263011）；贵州省科学技术基金（黔科合计省合[2012]7005号）
作者简介: 曹玉平(1993—), 男, E-mail: 1329991949@qq.com
通讯作者（责任作者）: 焦树林, E-mail:jiaoshulin@gznu.edu.cn
摘要: 以云贵高原岩溶深水水库——万峰湖为例，于2016年9月对该水库水体进行连续走航观测及分层采样，测定水体温度（T）、酸碱度（pH）、电导率（Cond）、总溶解固体物（TDS）、氧化还原电位（ORP）及碱度（ALK），通过水化学平衡原理及亨利定律计算水体二氧化碳分压（pCO2）.结果表明：干流表层pCO2为128.84~222.51 Pa，均值为184.03 Pa；支流表层pCO2为140.32~285.00 Pa，均值为216.78 Pa.剖面上，干流pCO2为128.84~1076.81 Pa；支流pCO2为140.32~657.23 Pa，干、支流剖面pCO2随水深度增加而升高.TDS浓度为203.0~286.7 mg·L-1，溶解无机碳（DIC）浓度为2.56~3.37 mmol·L-1.相关分析表明：水体pCO2与ORP呈显著正相关，分析认为受水生生物作用影响，水生生物消耗表层溶解CO2使表层水体pCO2较低.同时，pCO2与TDS、DIC呈正相关，说明万峰湖流域内溶蚀作用控制的河流碳酸盐体系是影响水体pCO2的主要原因.干、支流水体pCO2处于过饱和状态，成为大气CO2的源.根据Wanninkhof提出的淡水水-气界面交换系数的通量模式，估算干、支流水-气界面CO2交换速率分别为0.16、0.19 μmol·m-2·s-1，其扩散通量干流为9.77~20.84 mmol·m-2·d-1，均通量为15.30 mmol·m-2·d-1；支流为11.55~27.88 mmol·m-2·d-1，均通量为19.72 mmol·m-2·d-1.与世界其它河流、水库相比较，水库干、支流二氧化碳扩散通量比热带地区河流Amazon、Curua-Una、Tucurui小；与温带地区黄河相比，扩散通量要大；与亚热带岩溶区水库相比差异不明显.
关键词: 岩溶区     pCO2     CO2扩散通量     控制因素     深水水库    
Partial pressure of carbon dioxide and diffusion fluxes in mainstream and tributary of karst deeply reservoir in summer
CAO Yuping1,2, YUAN Relin1,2, JIAO Shulin1,2 , ZHANG Qian1,2, DENG Feiyan1,2    
1. School of Geography and Environmental Science, Guizhou Normal University, Guiyang 550001;
2. Key Laboratory of Remote Sensing Application on Mountain Resources and Environment in Guizhou Province, Guiyang, 550001
Received 20 June 2017; received in revised from 26 September 2017; accepted 27 September 2017
Supported by Guizhou Province First-Class Subject Construction Project "Geography of Guizhou Normal University" (No. 85[2017]), the National Natural Science Foundation of China (No.41263011) and the Guizhou Province Science and Technology Foundation (No. 7005[2012])
Biography: CAO Yuping(1993—), male, E-mail: 1329991949@qq.com
*Corresponding author: JIAO Shulin, E-mail:jiaoshulin@gznu.edu.cn
Abstract: Water samples were collected by continuous navigation observation and stratified sampling, and their water temperature(T), pH, conductivity(Cond), total dissolved solids(TDS), oxidation-redox potential (ORP), as well as alkalinity(ALK) were determined in situ in Wanfenghu reservoir located in Yunnan-Guizhou Plateau in September 2016. The partial pressure of CO2 (pCO2) was calculated using the water-chemical balance and the Henry's law. Results showed:the pCO2 in surfer water of mainstream and the branch were 128.84~222.51 Pa with mean values of 184.03 Pa and 140.32~285.00 Pa with mean values 216.78 Pa, respectively. In the vertical section, the pCO2 of the mainstream and the branch were 128.84~1076.81 Pa and 140.32~657.23 Pa, respectively, and they had increasing trend with downwardly. The significant positive correlation between the pCO2 and ORP suggested that the pCO2 was controlled by the aquatic photosynthesis which resulted dissolved carbon dioxide consumption and the pCO2 being lowly in the surfer water. The TDS was 203.0~286.7 mg·L-1 and DIC was 2.56~3.37 mmol·L-1. The pCO2 having a strong positive correlation with TDS and DIC suggested that the main control factor of pCO2 was the carbonate system because of the strong mechanical erosion and chemical weathering in the Wanfenghu drainage basin. The mainstream and tributary river were the source of atmospheric CO2 because the pCO2 of water was supersaturated. According to the flux model of freshwater water-gas exchange coefficient proposed by Wanninkhof, the CO2 exchange rates were 0.16, 0.19 μmol·m-2·s-1 in mainstream and tributary receptivity. The diffusion fluxes of CO2 were 9.77~20.84 mmol·m-2·d-1with mean of 15.30 mmol·m-2·d-1, and 11.55~27.88 mmol·m-2·d-1 with mean of 19.72 mmol·m-2·d-1 in mainstream and tributary respectively. Compared with the other rivers and reservoirs in the world, the carbon dioxide diffusion fluxes in Wanfenghu reservoir and rivers were similar to those of other subtropical karst reservoirs, smaller than those of the tropical rivers of Amazon, Curua-Una and Tucurui, and higher than those of the temperate regions.
Key words: karst area     partial pressure of CO2(pCO2)     CO2 diffusion flux     control factor     deeply water reservoir    
1 引言(Introduction)

近50年全球气候变暖主要受到人类活动影响的可能性从2001年IPCC第三次评估报告中的66%提高到了90%以上, 进一步从科学上确认了人类活动引起全球气候变化的事实(何建坤等, 2013).全球气候变化与碳循环密切相关, 全球大气CO2源/汇机制受到科学界的广泛关注.河流作为连接陆地与海洋两大碳库的主要通道向海洋输送的总有机碳(TOC)和溶解无机碳(DIC)分别为0.4~0.8 Pg·a-1和0.4 Pg·a-1(Cole, 2007), 是全球碳循环的主要组成部分之一.Richey、Telmer等分别对亚马逊河、渥太华河进行观测研究, 发现水体向大气中释放的CO2分别达470 Tg·a-1、60亿mol(Telmer et al., 1999；Richey et al., 2002)；张龙军等研究发现, 秋季黄河向大气释放的CO2达145亿mol(张龙军等, 2009).

随着水资源开发力度的不断加强, 人类在河流上修建水库的数量呈逐年增加的趋势.中国已建有水库97988座(中华人民共和国国家统计局, 2016).水库运营带来巨大的经济效益, 同时也产生了一系列的环境问题.其中, 水库温室气体排放越来越受到关注.水库蓄水后水体湖沼化发育显著, 进入水库中的各种有机物处于厌氧的条件下, 分解释放CO2、CH4、氮氧化物等气体, 成为库区温室气体的主要来源(Makinen et al., 2010; 丁虎等, 2015；李建鸿等, 2015；张军伟等, 2016).

目前, 国内对万峰湖水库的研究主要集中在水体富营养化、水生植物群落空间结构(李秋华等, 2011), 有机碳空间分布特征(滕明德等, 2014)等方面.水库蓄水后, 两岸大量的土地面积被淹没, 有机质降解释放CO2, 但对其温室气体排放研究甚少.鉴于此, 本研究从万峰湖水库夏季干流及支流的pCO2及扩散通量两个方面入手, 分析水库pCO2及扩散通量与水环境因素之间的关系.旨在揭示高原岩溶深水水库对大气CO2的吸收与释放关系, 为水库水资源管理、温室气体排放研究提供参考依据.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况

万峰湖水库作为典型的高原岩溶深水水库, 主库区位于贵州黔西南兴义市, 其湖面面积为176 km2, 蓄水量为102.6亿m3, 主航道长128 km(滕明德等, 2014).该流域属于亚热带季风气候, 夏季高温多雨、冬季温和少雨, 热量充足, 气温年变化较小.年平均气温15~18 ℃, 降雨量为1300~1600 mm, 无霜期300 d左右.库区两岸以白云岩和石灰岩为主, 流域喀斯特地貌发育完全, 峰林、峰丛、地下溶洞、地下河众多(陈喜等, 2013).建库以来, 随着旅游开发的迅猛发展, 库区上游城市、工厂的污水排放, 大量的渔业养殖等人类活动, 对万峰湖生态造成严重破坏, 水体富营养化程度日趋严重, 总氮平均超标2.0~3.8倍, 总磷平均超标2.6~11.4倍(瞿丽雅等, 2008).本研究在万峰湖干流布设3个垂直剖面采样点；支流马岭河布设10个采样点, 其中3个垂直剖面采样点, 7个表层采样点(图 1).

图 1 万峰湖采样点分布图 Fig. 1 Sampling point location map in Wanfenghu reservoir
2.2 样品采集与分析

2016年9月, 沿万峰湖水库河道进行连续走航观测及分层采样, 采样期间天气晴朗, 风速0.3~1.5 m·s-1.用GPS确定采样点位置, 并通过X、Y坐标确定采样航距.用LocaSpace Viewer和Arcgis10.1软件绘制采样空间轨迹和位置(图 1).用自制双通采水器收集水样, 垂直方向从表层至底层间隔10 m分层采样, 直到采取库底沉积物水体为止.用美国麦隆公司的Ultra-Ⅱ(6P)水质参数仪现场测定了水样的温度(T)、氧化还原电位(ORP)、酸碱度(pH)、电导率(Cond)、总溶解固体物质(TDS).以甲基橙为指示剂, 用稀盐酸现场滴定水样中的碱度(ALK).

2.3 pCO2计算

根据CO2在水体中的碳酸平衡原理：CO2+H2O↔H2CO3*→H++HCO3-2H++CO32-, 利用亨利定律计算水体pCO2(喻元秀等, 2008；张龙军等, 2009；张军伟等, 2016).碳酸的第一级和第二级解离常数(K1, K2)、及CO2平衡常数(KCO2)通过水体温度(T)进行校正(Maberly, 1996).

3 结果(Results) 3.1 库区干、支流表层水体pCO2与各项水质参数变化

库区干流表层水温27.8~28.8 ℃, 平均温度28.36 ℃；支流表层水温28.1~28.9 ℃, 平均温度为28.53 ℃.干流表层水温低于支流, 干流水温沿航程方向逐渐降低, 支流水温沿航程方向增加(图 2).干流TDS浓度为203~221.9 mg·L-1, 均值为209.36 mg·L-1, 支流TDS浓度为201~222.40 mg·L-1, 均值为213.36 mg·L-1, 干流TDS沿航程方向逐渐增加, 支流TDS沿航程方向减少.水体pH值为7.85~8.26, 水体为弱碱性, 干流、支流pH沿航程方向逐渐增加.库区干、支流表层ORP值较大, 干流沿航程方向逐渐增加, 支流沿航程逐渐减少.干流pCO2为128.84~222.51 Pa, 均值184.03 Pa；支流pCO2为140.32~285 Pa, 均值为216.78 Pa, 支流pCO2高于干流, 且明显高于大气pCO2(40.63 Pa)(US NOAA/ESRL, 2016).

图 2 库区干、支流表层水体pCO2及水体理化参数分布 Fig. 2 Distribution of physical and chemical parameters of water and pCO2 in reservoir
3.2 库区干、支流pCO2及水质各项参数垂直变化

万峰湖水库蓄水后, 水库水位及水体密度差的变化造成干、支流水体处于频繁的交换状态, 这种变化进一步改变水体的物理、化学特性.结合采样数据和走航距离绘制库区干、支流水体参数的剖面变化如图 3、4所示.

图 3 库区干流pCO2及水质参数垂直分布 Fig. 3 Vertical distribution of mainstream flow pCO2 and water quality parameters

图 4 库区支流pCO2及水质参数垂直分布 Fig. 4 Vertical distribution of branch stream flow pCO2 and water quality parameters

从干流水体参数剖面分布(图 3)分析, 依据温度在剖面变化速率大小, 水温垂直方向可分为3层：0~10 m为温跃层, 温度为26.0~28.8 ℃, 均温27.4 ℃, 温度梯度0.28 ℃·m-1；10~60 m为混合层, 温度为21.1~27.0 ℃, 均温24.6 ℃, 温度梯度0.11 ℃·m-1；60 m以下为底温层, 温度低于22 ℃.pCO2剖面变化范围为128.84~1076.81 Pa, 最小值出现在监测的水体表面, 随着水深度的增加, 迅速增加, 坝前水体pCO2垂直变化差异较小.干流TDS浓度为203~286.7 mg·L-1.由于受热分层的影响, TDS在剖面上相应出现分层, 与温度分层相对应, TDS浓度剖面变化从表层向底层浓度逐渐增加.干流pH值为7.41~8.59之间, 分层现象不明显.ORP在30 m以下等值线密集, 说明垂直变化差异较大, 60 m以下水域, ORP为负值, 说明夏季万峰湖水库库底是一个缺氧环境.ALK值2.9~4.5 mmol·L-1之间, 表层水体ALK分层没有底层明显.

从支流水体参数剖面分布(图 4)分析, 水温剖面出现明显的热分层, 温度变化为24~28.9 ℃, 从表层向底层水温逐渐降低.距库区5 km处, 有地下水补给地表径流, 水温垂直剖面变化较大.支流水体pCO2剖面变化为140.32~657.23 Pa之间, 随着深度的增加而增加.支流pCO2在地下水出口出现最大值.TDS浓度为203~274.7 mg·L-1之间, 垂直变化与pCO2相似, 随着深度的增加而升高.pH、ORP、最大值出现在表层水体, 随着深度的增加而下降, 且垂直分层不明显, 与pCO2、TDS剖面变化规律相反.这与李双等在研究三峡水库干、支流夏季pCO2得出的结论相反(李双等, 2014).

4 分析与讨论(Analysis and discussion)

水库蓄水后, 水动力条件发生改变, 这种变化引起库湾区水体理化性质也发生相应的改变(邱华北等, 2011).库湾水动力条件受上游来水的影响, 在垂直方向上容易出现分层现象.对水库水温分层类型的判别一般采用指标法(王煜等, 2009)：a=入库总流量/总库容.万峰湖水库入库总流量193亿m3(邱华北等, 2011), 总库容102.6亿m3.a=193/102.6=1.88, a＜10, 由此可见, 万峰湖水库属于稳定型分层水库.温度分层限制了各水层间的物质交换, 引起水环境改变, 进而影响水体pCO2的分布规律及碳循环.

4.1 万峰湖水库pCO2影响机制

水生生物通过光合作用消耗水中溶解CO2并释放O2, 使水体中pCO2降低而溶解氧(DO)含量升高.呼吸作用则相反, 吸收氧气, 分解有机质, 释放CO2.按照经典的Redfield比值表示水生生物的生物作用：

(1)

由图 5可知, 水体pCO2与Cond、ORP呈正相关.其中, 从pCO2与Cond的关系来看, 表层水体的相关系数(r=0.43)小于垂直剖面(r=0.8)(图 5a)；从pCO2与ORP的相关性来看, 表层水体的相关系数(r=0.47)大于垂直剖面(r=0.14)(图 5b), 说明表层水体水生生物的光合作用对水体pCO2产生显著的影响, 而垂直方向, 底层水体pCO2受呼吸作用影响明显.从垂直剖面(图 3、4)上看, 水体pCO2随着水体深度的增加逐渐升高.这同样说明, 随着水体深度的增加, 太阳辐射能力减弱, 光合作用减弱, 有机质分解作用加强, 使得水中无机碳平衡逐渐受呼吸作用控制.在干流60 m以下, ORP值为负, 这表明随着深度增加, 水体由氧化环境向还原环境转变, 甚至在水下60 m以下, 由于水生生物呼吸作用释放CO2, 使干、支流pCO2随着水深度的增加而升高, 同时促使水体处于还原状态.

图 5 pCO2与Cond、ORP的相关关系 Fig. 5 Correlation relationship between pCO2 and Cond, ORP

水温影响气体分子的扩散速度及其在水体中的溶解度来影响气体的交换通量(丁建平等, 2004).水温升高, 河水对CO2的溶解度降低, CO2向大气扩散, 使水体pCO2浓度降低；水温降低, CO2向河水溶解增多, pCO2浓度上升.其次, 水温的变化可以影响水体浮游植物的生长, 通过控制水生植物光合和呼吸作用进而影响pCO2分布.在本研究中, 水温与pCO2呈负相关(图 6a)且表层水温与pCO2的相关性(r=0.64)比剖面(r=0.41)较高.表层水体受太阳辐射影响较大, 光照强度增加, 水体升温快, 光合作用加强, 最终导致表层水体pCO2与水温的关系较垂直剖面要密切.

图 6 pCO2与水环境相关关系 Fig. 6 Correlation relationship between pCO2 and water environment

万峰湖水库地处喀斯特地貌广泛发育地区, 流域内的风化作用主要受到碳酸盐岩溶蚀作用的控制, 本流域以白云岩(CaMg(CO3)2)和灰岩(CaCO3)为主, 流域内化学溶蚀过程可表示为：

(2)
(3)

万峰湖水体pCO2随着TDS含量的增加而升高, 两者呈正相关性(图 6b).表层水体:pCO2 =2.85TDS-389.6(r =0.44), 表层水体TDS与pCO2亦呈较好的正相关性；而对于垂直剖面水体：pCO2 =4.25TDS-701.9(r=0.81), 也呈显著正相关, 这表明, 表层和垂直剖面上, 水体pCO2都受TDS浓度的影响.探究其原因, 发现万峰湖溶解无机碳DIC含量较高(2.56~3.37 mmol·L-1), 与处在温带地区密西西比河(DIC浓度为3.00 mmol·L-1)相近(Cai et al., 2003), 同时与处于云贵高原岩溶地区的洪家渡水库、红枫湖水库、百花湖水库的DIC浓度相似(喻元秀, 2008；Wang, 2011).DIC与TDS呈显著正相关性:DIC=0.01TDS+0.84(r=0.78), 说明岩溶地区DIC的浓度与流域碳酸盐岩化学溶蚀有关.干、支流pH值为7.41~8.56, 呈弱碱性, 水中DIC主要以HCO3-的形式存在, 并通过水中碳酸盐平衡体系与水体溶解CO2和CO32-相关联, 进而影响水体pCO2的高低.本研究中表层和垂直剖面pCO2与pH呈负相关(图 6c)：pCO2(表层)=-500.95pH+4220.3(r=-0.93), pCO2(剖面)=-838.49pH+6907.9(r=-0.94), 表现为pH升高, 则pCO2逐渐降低.万峰湖流域强烈的化学溶蚀作用使水体TDS的浓度较高且其中含有大量的DIC, 进而控制着水体pCO2的高低, 导致万峰湖水体的pCO2随着DIC含量的增加而线性增加(图 6d).

综上所述, 流域内强烈的溶蚀作用使万峰湖水体总溶解固体物(TDS)、DIC含量较高, 促进水体生物活动(光合-呼吸作用), 从而影响水体pCO2；同时, 富含碳酸盐的总溶解固体物(TDS)含有大量的溶解无机碳, 通过碳酸盐系统也对水体pCO2产生影响.正是这种生物地球化学过程影响着水体pCO2分布, 成为万峰湖库区水体pCO2的最主要控制因素.

4.2 水-气界面CO2扩散通量

水-气界面CO2扩散通量与水体二氧化碳分压和大气中二氧化碳分压之差有关(蒋滔等, 2012；李双等, 2014；李丽等, 2016；张军伟等, 2016).2016年9月万峰湖水库干、支流各采样点表层水体的pCO2均高于大气的pCO2(大气=40.63 Pa), 表现为大气的源.单位时间、单位面积内的CO2扩散通量采用公式(4)计算：

(4)

式中, F为二氧化碳释放通量, K为水-气界面气体交换系数, K=r×s, r是气体交换输运速率, s为某温度压力条件下的CO2溶解度.ΔpCO2是水体二氧化碳分压与空气二氧化碳分压之差, 即pCO2=pCO2(water)-pCO2(air).目前关于水-气界面气体交换系数的计算公式较多, 根据研究区的特点, 采用Wanninkhof 1992提出的计算水-气界面气体交换输运速率公式(Wanninkhof, 1992).

(5)

式中, U为风速(m·s-1)；当U为瞬时风速时, b=0.31, U为平均风速时, b=0.39.Sct为T ℃下CO2的Schmidt常数：Sct=-118.11T+3.4527T2-0.04132T3；溶解度(s)的计算方法如下(Weiss, 1974).

(6)

式中, T为温度, S为盐度, 当r的单位取mol·L-1·Pa-1时, A1=-58.0931, A2=90.5069, A3=22.2940, B1=0.027766, B2=-0.025888, B3=0.0050578.按照采样时间平均风速0.9 m·s-1估计万峰湖水-气界面气体交换的速率干流为0.16 μmol·m-2·s-1, 支流为0.19 μmol·m-2·s-1.由此, 根据万峰湖水库干、支流平均风速条件下的CO2交换速率, 万峰湖夏季CO2的释放通量干流9.77~20.84 mmol ·m-2·d-1, 均通量15.30 mmol ·m-2·d-1; 支流11.55~27.88 mmol ·m-2·d-1, 均通量19.72 mmol ·m-2·d-1.

与世界其它河流水库相比较(表 1), 万峰湖水库干、支流二氧化碳扩散通量小于热带地区的Amazon、Curua-Una、Tucurui河流, 比温带地区的黄河扩散通量要高.相比于亚热带地区的水库, 各水库之间交换通量差异不明显.可见, 岩溶区水库作为快速的碳交换系统, 在区域碳平衡模型中可能具有不可忽视的地位.

表 1 世界上不同水库、河流水-气界面CO2释放通量 Table 1 Exchange flux of CO2 between water and air in main reservoirs and rivers of the world
5 结论(Conclusions)

1) 万峰湖水库干流表层水体二氧化碳分压(pCO2)为128.84~222.51 Pa, 均值184.03 Pa；支流pCO2为140.32~285.00 Pa, 均值216.78 Pa.垂直剖面上：干流pCO2变化为128.84~1076.81 Pa；支流pCO2变化为140.32~657.23 Pa, 两者pCO2都随着水深度的增加而升高.干、支流表层水体pCO2处于过饱和状态, 成为大气CO2的源.CO2扩散通量分别为干流9.77~20.84 mmol ·m-2·d-1, 均通量15.30 mmol ·m-2·d-1；支流11.55~27.88 mmol ·m-2·d-1, 均通量19.72 mmol ·m-2·d-1.

2) 表层水体pCO2主要受水生生物光合作用影响, 消耗表层水体溶解的CO2使表层水体pCO2变低.垂直剖面上, 水体pCO2受呼吸作用影响, 使得pCO2随着水深度的增加而升高.同时, 干、支流表层和垂直水体pCO2与TDS、DIC呈显著正相关, 表明pCO2主要受万峰湖流域化学溶蚀作用控制的库区水体碳酸盐体系的影响.

参考文献
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