1 引言(Introduction)

城市的快速发展增加了不透水下垫面面积, 降低了雨水的下渗率, 导致径流量增加.同时, 以快泄快排为主导的管网排水缩短了汇流时间.城市水文特性具有短促、峰高的特点(尹澄清, 2009), 对地表累积污染物的冲刷强度大.径流携带大量的污染物进入水体, 给城市水环境带来瞬时强烈冲击, 目前城市面源污染已成为造成城市水环境污染问题日益凸显的主要原因.

城市面源污染研究包括解析污染物的来源、分析污染物随径流迁移特性及污染负荷定量估算等, 对于制定具有针对性的面源污染防控方案尤为重要.其中, 降雨径流污染负荷定量估算作为污染治理的重要依据, 受到广泛重视(徐强等, 2014).自20世纪80年代以来, 国内外学者针对城市面源污染, 从降雨-径流-污染物迁移转化规律、模型预测及管理控制(Gao et al., 2015)等方面进行了广泛的研究, 有力地推进了降雨径流污染负荷的量化分析, 但在负荷估算精度上仍存在较大的改进空间.

首先, 对研究区域进行负荷计算单元划分时, 多是仅以土地利用类型为对象划分(王和意, 2005；任玉芬等, 2013；Wang et al., 2013), 而实际上同一土地利用类型区域中可能包含不同汇水导向的管网(张文婷等, 2015), 忽略了城市面源污染是通过管网收集并汇入河道的特点(王俊松等, 2016), 因而面源负荷空间展布出来的结果更多是基于城市下垫面规划, 较少结合地下排水管网对降雨径流的收集及受纳水体对汇入径流的响应, 不能准确地识别城市重点防治河道, 也就在应用时失去针对性治理的意义；其次, 在对城市降雨径流污染负荷进行估算时, 由于缺乏足够的实测资料(Kimwaga et al., 2011), 很少针对降雨雨型对污染物EMC的影响来设计不同雨型的降雨径流监测, 而多是将某一种下垫面的污染物浓度用加权修正后单一EMC值表达(Ouyang et al., 2012；张倩等, 2012), 取值虽然克服了各种复杂变量带来的不确定性, 但这种忽略雨型影响的均一化取值方式, 使面源污染负荷估算存在较大的理论误差(郝芳华等, 2006).

鉴于目前的研究现状, 本文以上海淀北片为研究区域, 从受纳水体的角度考虑, 结合地形、河道走向及地下排水管网对研究区域进行精细的汇水单元划分, 并对单元内不同下垫面的径流过程进行同步监测；同时, 考虑到雨型对污染物EMC值有很大的影响, 进行多次降雨径流事件的完整监测, 确定大、中、小3种雨型对应的EMC值, 从而建立更精细化的降雨径流污染负荷估算方法；最后, 将年降雨量按雨型进行分割, 估算淀北片年降雨径流污染负荷, 分析负荷的时间和空间分布特征, 为后续河道治理与面源防控提供依据.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况

上海地处长江入海口, 是长江三角洲高度城市化的商业大都市.淀北片(121°15′~121°28′E, 31°7′~31°16′ N)是上海市14个水利控制片区之一, 主要涵盖闵行、徐汇和长宁3个行政区域, 人口约420万.以淀蒲河、苏州河为南北界, 西至小涞港, 向东汇入黄浦江, 呈西北向东南的斜长形(图 1), 总面积约为179.28 km², 属于一级小型流域汇流.全年平均气温17.4 ℃, 多年平均降雨量1173.4 mm.

根据2015年下垫面情况, 主要划分屋面、路面和绿地3种下垫面类型, 并以概化的方式增加绿地：屋面面积比例为7：3、1：1、3：7三种斑块类型, 结合实际的遥感影像和土地利用图在ArcGIS中确定各斑块属性.淀北片西北城郊属开发区域, 多为未开发土地和道路；中部和东部为商业居民区, 多为屋面和绿地, 是上海市中心城区的一部分.片区内不透水下垫面(屋面、路面)占总面积的74.78%, 透水性差, 即使实现雨、污分流制也难以降低城市面源对城市水环境的危害(林莉峰等, 2007).

2.2 汇水单元划分

根据研究区地形、水系和地下排水管网的格局, 将整个淀北片区共划分为60个汇水单元(图 2), 作为径流污染负荷分析的基本计算单元.本研究选取的产污单元——漕河泾(单元编号28、30、36)最能代表现代城市污染的特点, 是典型的商业、居民及工业混合区.受纳河段漕河泾西接新泾港, 东至蒲汇塘与龙华港交汇处, 全长约5 km, 河宽约20 m, 产污区面积约10.36 km².

2.3 径流污染监测方案

针对代表性单元, 分别选择屋面、路面和绿地3种下垫面进行大、中、小不同雨型的降雨-径流-水质同步监测.同时, 在监测期间对降雨径流过程进行监测, 构建径流曲线, 为污染负荷估算做准备, 监测的3种典型降雨(大雨、中雨、小雨)特征如表 1所示.

根据雨强的大小和降雨历时, 动态调整采样时间间隔.降雨初期污染物浓度高且变化快, 累计污染负荷较高, 采用较密的频次, 每3~5 min取一次样；降雨中期径流污染物浓度下降, 隔10 min取一次样, 历时长而强度小时, 延长至10~15 min；降雨后期径流污染物浓度趋于稳定, 隔20~30 min取一次样.不同下垫面同时收集15~20个降雨水样, 采样完成后立即, 具体水质指标包括高锰酸盐指数(COD_Mn)、总磷(TP)、总氮(TN)、氨氮(NH₃-N)、总悬浮物(TSS), 检测方法参照国家标准(《水和废水监测分析方法(第四版)》), 分别为滴定法、过硫酸钾消解-钼锑抗比色、过硫酸钾消解-紫外分光光度测定法、离子色谱法(戴安 2000)、重量法.

2.4 径流污染负荷估算

不同排水体制对径流中污染物管理方式的不同, 具体表现在入河的位置、处理措施不同, 导致河道的水质响应不同, 因而面源负荷估算的方法也不同.张倩等(2012)总结过不同排水体制面源负荷估算方法, 认为老城区合流制面源负荷估算时可以抛开污染物随地表迁移过程, 通过相对容易获得的降雨量、径流量、土地利用等数据, 建立负荷L与径流量Q的水质水量关系:L=f(Q), 再减去点源负荷从而估算面源负荷；对于分流制的新城区, 由于雨、污分流, 面源负荷可采取直接监测法, 通过汇入雨水管道的径流量和污染物浓度求得；对于老城区改造时截流式合流制在估算面源负荷时, 要考虑污水处理厂处理的负荷和管道溢流的部分.淀北片区绝大部分区域都属于雨、污分流制, 只在徐汇区政府小范围内为截留式合流制, 故采用直接监测法进行估算.

降雨径流污染负荷是指一场或多场降雨淋溶冲刷地表的径流所携带的污染物总量.由于次降雨径流污染负荷的代表性差, 所以通常计算年径流污染负荷(尹澄清, 2009).一场降雨引起的地表径流过程中, 降雨强度随机变化, 径流中污染物的浓度随时间变化范围大, 因此, 采用径流事件平均浓度EMC表征污染物的浓度.在采用公式计算的过程中, 实测径流量和污染物的浓度数据经常是非连续的, 所以本研究将整个降雨过程分段, 在每一时段取一次水样, 检测其污染物的浓度, 并测出该时间段径流量q_n, 采用公式(1)近似计算EMC值.

(1)

式中, c_n为第n个时间段所测的污染物浓度(mg·L^-1)；q_n为第n个时间段的径流量(m³), 一般按两个样品采集时间间隔的中间值划分流量区间；N为时间分段数.

分别统计各雨型降雨量P_j, 对于某一类污染物指标, 计算不同雨型条件下每种下垫面该类污染物的EMC_ij；结合每种下垫面的降雨径流系数α_i及汇水单元面积A_i, 由公式(2)计算该单元内3种下垫面各自的该类污染物的年负荷量M_i；根据公式(3)统计该单元内该类污染物的年负荷强度L_k.

(2)

(3)

式中, EMC_ij表示某一类下垫面在特定雨型条件下某类污染物的平均浓度；i表示不同下垫面类型；j表示不同雨型；k表示第k个汇水单元.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 径流排污规律及EMC分析

3种下垫面在不同雨型条件下径流中主要污染物指标COD_Mn、TN、TP、TSS浓度随时间的变化趋势如图 3、图 4与图 5所示.

监测结果显示, 径流系数不仅与下垫面类型有关, 也与雨型有关, 降雨强度越大, 径流系数越大.结合实地监测及文献研究结果(Brezonik et al., 2002；武晟等, 2006；Ballo et al., 2009；张千千等, 2014), 确定屋面的径流系数对应大、中、小3种雨型分别为0.95、0.92、0.85；路面的径流系数对应大、中、小3种雨型分别率定为0.93、0.86、0.77；自然下垫面绿地产流慢且径流小, 监测发现小雨和中雨未能在绿地产生径流, 当雨型为大雨时, 绿地径流系数率定为0.15.构建径流过程采用式(1)计算不同雨型条件下各下垫面污染物的的EMC值, 结果见表 2, 并计算各类型下垫面3种雨型的EMC平均值, 结果如图 3、图 4和图 5中虚线所示.

从图 3、4和5的总体趋势来看, 虽然降雨强度不同, 但降雨径流中污染物浓度随时间的变化趋势表现出一致性：COD_Mn、TP、TN、TSS的浓度在前期径流中很高, 之后随着降雨冲刷过程的进行, 均呈下降趋势.从不同下垫面污染程度来看, 路面COD_Mn和TP的EMC平均值分别为51.97 mg·L^-1和0.53 mg·L^-1, 约为屋面COD_Mn和TP的EMC平均值的5倍, 分别为10.12 mg·L^-1和0.10 mg·L^-1, 而绿地COD_Mn和TP的EMC平均值最小, 分别为7.43 mg·L^-1和0.09 mg·L^-1；路面TN的EMC平均值为4.94 mg·L^-1, 略高于屋面TN的EMC平均值(4.10 mg·L^-1), 绿地TN的EMC平均值最小, 为1.41 mg·L^-1.

从3种下垫面污染物浓度平均值变化范围来看, TSS和COD_Mn平均值范围分别为13.24~156.35 mg·L^-1、7.43~51.97 mg·L^-1, 与丁程程等(2011)对国内外面源污染主要污染物浓度的研究结果相比, TSS和COD_Mn的EMC值同武汉相近, 均低于兰州、北京, 但均超过美国平均水平.同时, 路面TP的EMC值为0.53 mg·L^-1, 超出地表Ⅴ类水1倍以上, 路面和屋面TN的EMC值分别为4.94 mg·L^-1和4.10 mg·L^-1, 超出地表Ⅴ类水2倍以上, 产生一定程度的氮、磷污染风险.

从表 2中各下垫面类型的污染物浓度比较可看出, 绿地径流中各污染物指标浓度最小, 水质最好, 参照《地表水环境质量标准》(GB3838-2002), 绿地径流水质为Ⅳ类, 而屋面和路面径流均为劣Ⅴ类.屋面径流中TP、TN、NH₃-N的EMC值都随着雨强的增加而增加, 呈正相关关系, 反映出雨强越大会带出更多污染物的特点；但中雨时COD_Mn的EMC值(8.30 mg·L^-1)却小于小雨时COD_Mn的EMC值(10.26 mg·L^-1), 可能的原因是中雨和小雨距离前一次降雨事件均为1 d, 中雨的前次降雨事件降雨量为25 mm, 而小雨的前次降雨事件降雨量为17 mm, 中雨在前次降雨事件中冲刷带走了更多的耗氧污染物, 因此, 中雨前期污染物的累积要小于小雨前期污染物的累积, 再加上中雨降雨量(12 mm)是小雨降雨量(6 mm)的2倍, 更多的雨量会对污染物浓度有稀释作用.这一稀释现象同样在路面径流中也存在, 随着雨型从小雨到中雨, 路面径流中各指标浓度都增加；当雨型为大雨时, 虽然污染物冲刷量增加, 但径流量也增加, 导致COD_Mn、TP、TN和NH₃-N的EMC值反而比中雨和小雨时都低.

以上实测结果表明, 降雨不仅是污染物冲刷的驱动力, 同时也影响着污染物的迁移过程, 即降雨量对径流污染物平均浓度EMC值有很重要的影响.因此, 从雨型的角度考虑污染物EMC的取值, 估算的结果更符合实际情况, 对于今后污染负荷的估算具有指导意义.

3.2 径流污染初期冲刷特征

由于区域内每次降雨的持续时间不同, 无法严格地分析径流过程污染的时间分布特性, 但可以定量分析随时间累积的污染负荷量M和累积径流量V的关系, 即径流污染的初期冲刷特征, 从而研究径流过程污染的时间分布特性.目前国内外对于初期雨水污染的治理研究尚处于起步阶段, 治理难度大且具有长期性(Qin et al., 2016), 尤其像上海这样高度建设的城市, 排水系统已基本建成, 如不尽快加以规划控制, 今后整治难度将更大, 调整的余地将更小(Chen et al., 2007).本研究结合污染负荷与降雨径流的M(V)累积分布曲线, 定量分析屋面和路面的3种溶解性污染物(COD_Mn、TP和TN)的初期冲刷效应, 结果如图 6和图 7所示.

降雨径流携带营养型污染物的能力随雨强的增大而增加(Zhu et al., 2015), 理论上讲雨强越大初期冲刷效应越强.结合图 6和图 7, 从降雨雨型特征来看, 路面20%的累积径流能携带COD_Mn和TN累积污染负荷的百分比分别约为：大雨35%~52%、中雨30%~42%、小雨23%~30%；屋面20%的累积径流能携带累积污染负荷的百分比分别约为：大雨40%~50%、中雨30%~38%、小雨35%~37%.总的来看, 大雨的初期冲刷效应最强, 但中雨和小雨的初期冲刷效应, 特别是屋面中雨和小雨时的初期冲刷效应没有显著性差别.可能的原因是：上海属于年均降雨量高达1200 mm的城市(林莉峰等, 2007), 降雨频繁, 3次降雨监测距离前一次降雨事件仅1~2 d, 干期沉降时间短, 造成晴天污染物累积量小, 相比之下就削弱了各雨型之间初期冲刷效应的差异.同时, 3次降雨事件的历时和径流过程都不同, 也导致了污染物初期冲刷的不确定性.因此, 这种非显著性差异也从侧面说明降雨对污染物迁移过程的影响是复杂的, 需要结合实际情况分析.

从整体趋势来看, 屋面和路面径流污染负荷的时间累积规律类似, 初期斜率均大于1, 累积分布曲线均在45°对角线的上方, 说明污染物的排放快于径流的输出.按前期20%径流污染负荷达到40%的标准看, 屋面和路面都具有一定程度的初期冲刷效应.参考上海市初雨治理规划, 如果要完成面源污染削减60%~70%的目标, 屋面需要截流50%的初期径流, 而路面则需要截流55%的初期径流.因此, 截流初期55%径流可以有效地控制60%~70%的面源负荷, 同时可缓解暴雨径流流量峰值, 降低对污水排放管网的冲刷.

3.3 径流污染空间分布特性

根据上海市日降雨量数据资料, 2015年总降雨量为1772 mm, 按照气象部门(白静漪等, 2014)对雨型的划分, 按日降雨量划分为大(＞25 mm·d^-1)、中(10~25 mm·d^-1)、小(＜10 mm·d^-1)3种雨型, 统计各雨型总降雨量分别为890、558、324 mm.结合表 2中不同下垫面不同雨型条件下各污染物EMC_ij值的计算结果, 由式(2)、(3)分别计算各汇水单元降雨径流污染物年负荷总量及单位负荷强度.在ArcGIS中分析得到2015年主要污染指标在淀北片各汇水分区的空间负荷强度分布(图 8).为明显地识别空间分布特征, 将污染负荷分为等间距值的6个数值等级.同时, 进一步计算不同下垫面的降雨径流污染负荷强度, 结果见表 3.

从空间分布的趋势来看, COD_Mn、TP负荷空间分布趋势一致, 呈西北部城郊向中心城区递减趋势, 即西北部COD_Mn、TP负荷强度较大, 分别为430~530、4.42~5.40 kg·hm^-2·a^-1；中心城区的居民区和商业用地等区域负荷强度中等, 分别为230~330、3.45~4.42 kg·hm^-2·a^-1；中心城区绿地比率较大的部分空间负荷强度最低, 分别为130~230、1.50~2.47 kg·hm^-2·a^-1.呈这种趋势是以下两方面原因共同作用的结果：一方面是COD_Mn、TP这一类污染物主要是赋存于颗粒物上, 而未开发土地、路面由于裸地占比较大和车辆活动频繁, 使得降雨冲刷时其径流比屋面的径流携带更多的颗粒物, 所以未开发土地和路面的径流中COD_Mn、TP的浓度比屋面高(表 2)；另一方面是城市下垫面格局的不同, 西北部城郊属于待开发区域, 开发程度较低, 未开发土地和路面等下垫面所占比率高, 屋面占比相对较少, 而中心城区属于商业居民混合区, 屋面和绿地占比明显高于路面, 相比之下, 西北城郊地区的路面比率高于中心城区的路面比率.

NH₃-N负荷强度的空间分布同COD_Mn、TP相比差异较大, 城郊负荷强度要低于中心商业居民区.主要原因是3次降雨径流监测中, 中心城区屋面NH₃-N浓度均远高于路面和绿地(表 2), 屋面NH₃-N的EMC平均值为1.36 mg·L^-1, 约是路面NH₃-N的EMC平均值(0.31 mg·L^-1)的4倍.除屋面径流系数受屋面材料的影响外, 屋面大气沉降的颗粒物较小, 比表面积大, 对NH₄⁺的吸附力强；并且屋面主要分布在氨氮排放量较大的人类活动密集区域, 故中心城区(徐汇区和闵行区南部)NH₃-N负荷强度较高.

从3种下垫面径流污染负荷强度来看(表 3), 淀北片屋面、路面和绿地3种下垫面COD_Mn的污染负荷强度为13.87~839.35 kg·hm^-2·a^-1, 淀北片均值为385.40 kg·hm^-2·a^-1；TP的污染负荷强度为0.17~8.36 kg·hm^-2·a^-1, 片区均值为4.07 kg·hm^-2·a^-1；TN的污染负荷强度为2.63~77.46 kg·hm^-2·a^-1, 片区均值为57.22 kg·hm^-2·a^-1；NH₃-N的污染负荷强度为0.52~25.19 kg·hm^-2·a^-1, 片区均值为11.22 kg·hm^-2·a^-1.张善发等(2006)对上海地表径流污染的研究表明, 交通区、居民区和商业区的COD负荷分别为1399、1129、1151 kg·hm^-2·a^-1.王和意(2005)对上海径流污染物指标COD、TP、TN及NH₃-N负荷估算的结果分别为60.13、0.19、6.57、4.71 kg·hm^-2·a^-1(混凝土屋面)和1129.70、3.79、70.11、8.39 kg·hm^-2·a^-1(商业居民区路面).对比来看, 淀北片区年污染负荷强度在以往研究结果之内, 但由于城市化程度的提高, 总污染负荷量较大.

从不同下垫面对比来看, COD_Mn、TP的年负荷强度呈现路面＞屋面＞绿地, 说明路面的车辆尾气排放及颗粒物沉降给COD_Mn和TP带来了显著的增高.屋面和路面的TN年负荷强度相当, 然而根据表 2结果显示, 3种雨型屋面NH₃-N的EMC均值为1.36 mg·L^-1, 约为路面NH₃-N的EMC均值(0.33 mg·L^-1)的5倍, 直接使得NH₃-N的空间分布同COD_Mn、TP相比差异较大, 城郊要低于中心城区.绿地的各类指标负荷强度都最低, 可见绿地对径流中污染物的含量有大幅度的削减.

综上, 以河道受纳水体为对象的汇水单元划分方式, 可以直观地识别出重点防治区域.但污染负荷的估算仍然存在不确定性, 比如监测的污染物浓度数据受到沉降时间和降雨季节的影响, 前期沉降时间的长短决定了污染物累计量的多少, 降雨的季节性差异导致各个季节的冲刷产污潜力不同.今后可以持续在这两个方面进行研究, 通过区域同步精细化的过程监测, 提高城市面源负荷估算的精度.

4 结论(Conclusions)

1) 依据受纳水体结构特征对研究区域进行汇水单元划分, 并考虑雨型对污染物EMC值的影响, 采用大、中、小3种雨型对应的EMC值替代单一的EMC值估算负荷, 可以更精确地估算城市面源污染负荷及其对受纳河道的影响, 为城市河道水环境治理提供污染来源信息, 从而对面源污染进行高效而有针对性的治理.

2) 降雨径流中污染物浓度随时间的变化趋势表现出一致性：COD_Mn、TP、TN、TSS的浓度在前期径流中很高, 之后随着降雨冲刷过程的进行均呈现下降趋势；实施初期55%径流截流措施可有效控制60%~70%的污染负荷.

3) 淀北片COD_Mn、TP负荷空间呈现出城郊向中心城区递减趋势, 而NH₃-N负荷中心城区较高；可在中心城区开展屋顶绿化, 同时针对城郊区在建设过程中提高透水面积占比, 从而削减径流面源污染负荷.