2018, Vol. 38
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2. 甘肃省基础地理信息中心, 兰州 730030
2. Basic Geographic Information Center in Gansu Province, Lanzhou 730030
甲醛(HCHO)作为大气中含量最多的醛类化合物, 是对流层大气中主要的挥发性有机化合物(VOCs)与污染物之一(Liu et al., 2007；彭伟等, 2016).而VOCs不但是形成对流层臭氧和二次有机气溶胶的前体物, 且在HOx和NOy自由基循环中起重要作用(Zhu et al., 2014；Millet et al., 2006).因此, 对甲醛进行研究与控制对人们的生产与生活具有重要意义.大气中甲醛的来源比较复杂, 虽然全球最大的甲醛来源为甲烷的光化学氧化(Boeke et al., 2011), 但甲醛年内浓度的变化则是由非甲烷类有机物的光化学氧化引起, 而由异戊二烯导致的甲醛柱浓度的变化占50%左右(Stavrakou et al., 2009；张玉洁等, 2009；Duncan et al., 2010；Guenther, 2006).此外, 某些天然过程的生成(Luecken et al., 2012), 甚至农田排放(Kaiser et al., 2015)等也对大气甲醛浓度具有一定贡献.而化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧, 汽车尾气和工业废气的排放, 以及室内建筑、装饰、装修材料的释放(Guven et al., 2011；Largiuni et al., 2002)等人为因素也对甲醛浓度的变化具有一定影响.甲醛对人体健康具有较大危害, 不仅对眼部和呼吸系统具有致敏性和刺激性, 还会损伤皮肤粘膜和中枢神经, 致使人的神经行为异常, 甚至引起人体细胞的癌变.近年来, 中国大城市新装修房屋中过高的甲醛含量可能是引发儿童白血病发病率增高的重要原因之一(Tang et al., 2009).
目前, 对室内及公共场所等小范围的甲醛研究较多, 但应用遥感手段对城市乃至更大范围的有机污染物包括对流层甲醛柱浓度的时空分布研究较少.用于测量大气甲醛柱浓度的遥感手段主要有GOME-1(Burrows et al., 1999；Chance et al., 2000)、GOME-2(Callies et al., 2000)、SCIAMACHY (Bovensmann et al., 1999)及OMI(Levelt et al., 2006), 研究人员将这几种技术所测得的甲醛柱浓度值进行对比, 其中, OMI测得的甲醛精度最高(Levelt et al., 2006).对流层甲醛柱浓度具有明显的垂直分布规律, 其中, 90%的甲醛分布在近地面, 大气边界层以上, 甲醛柱浓度急剧下降(Boeke et al., 2011).目前, 国外学者运用多种遥感手段对北美(Millet et al., 2008)、南美(Barkley et al., 2008)、欧洲(Curci et al., 2010)、亚洲(Fu et al., 2007；Baek et al., 2014)、非洲(Marais et al., 2012)、地中海(Sabolis et al., 2011)等大区域及全球(Stavrakou et al., 2009)的甲醛柱浓度进行了研究；国内学者(单源源等, 2016)在研究中国中东部臭氧前体物时涉及到了甲醛柱浓度的时空特征.此外, 谢顺涛等(2017)结合温度与风这两种气象因素, 以及相关经济数据对兰州市甲醛柱浓度时空特征进行了分析.
京津冀地处华北平原北部, 北靠燕山, 西倚太行, 东临渤海, 西北部为张北高原(也称坝上高原).地势由西北海拔较高的燕山-太行山山系构造向东南逐步过渡为海拔较低的平原, 结合图 1所示的高程图可以看出, 该地区呈现出明显的西北高、东南低的地形特点.而燕山-太行山山系较高的地势对研究区的主导风向产生一定的屏障作用, 使得大气污染物不易稀释与扩散.京津冀地区属于温带季风气候, 夏季炎热, 冬季寒冷, 降水较多且集中在夏季, 植被以温带落叶阔叶林为主.京津冀地处环渤海心脏地带, 不仅是中国主要的重工业和高新技术基地, 而且是中国北方经济规模最大、最具活力的地区.
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| 图 1 研究区高程图 Fig. 1 Elevation map of the study area |
本文利用OMI传感器解译出的甲醛柱浓度数据, 分析全国空气污染较为严重的京津冀地区对流层甲醛垂直柱浓度的时空分布特征, 并对其与社会经济因素、地形及多种气象因素(包括温度、湿度、气压、日照时长、风)之间的关系进行研究.
2 数据及方法(Data and methodology) 2.1 数据来源本文所下载的2009—2016年京津冀对流层L2_v003 HCHO逐日数据, 采用HDF-EOS格式进行存储, 为源自美国宇航局(NASA)从臭氧检测仪(简称OMI)所监测的数据, 该数据的波长范围为327.5~356.5 nm, 像素大小为0.25°×0.25°(Boeke et al., 2011).OMI传感器搭载于EOS Aura卫星, 是新一代大气成分探测传感器, 每天覆盖全球一次, 每日过境时间为当地下午1：30左右.此外, OMI传感器所涉及波长的范围为270~500 nm, 光谱的平均分辨率为0.5 nm, 轨道扫描幅宽达2600 km, 空间分辨率为13 km×24 km(星下点).
气象数据(包括气压、温度、降雨量、相对湿度、风速、日照时长等)来源于国家气象科学数据共享平台提供的中国地面气候资料日值数据集(V3.0)；社会经济数据来源于中华人民共和国国家统计局.
2.2 数据处理方法运用HDFView软件选取ColumnAmount(对流层甲醛垂直柱浓度, 单位为1015 molec·cm-2)、AMFCloudFraction(云量)、Latitude(纬度)、Longtitude(经度)4个要素, 并将研究区经纬度范围分别向外扩展0.2°, 筛选出云量小于0.2时的甲醛柱浓度数据, 并对极大或者极小的浓度值进行剔除.而过滤掉云量大于0.2的数据, 可降低甲醛柱浓度的不确定性(Millet et al., 2006), 提高数据精度.然后, 将所筛选的每日甲醛柱浓度的点数据进行克里金插值, 并通过掩膜提取裁切出研究区的月、季、年甲醛柱浓度分布图.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 京津冀对流层甲醛柱浓度时间变化特征 3.1.1 京津冀对流层甲醛柱浓度年际变化图 2为京津冀地区2009—2016年年均甲醛柱浓度的变化情况, 8年来研究区甲醛柱浓度平均值为14.30×1015 molec·cm-2, 与国外较为清洁的东南亚地区甲醛柱浓度(3.41×1015 molec·cm-2, Baek et al., 2014)相比, 明显较高；与受石油化工等人为因素影响较大的美国休斯顿港的甲醛柱浓度(14×1015 molec·cm-2, Zhu et al., 2014)接近.2009—2016年, 京津冀地区年均甲醛柱浓度在13.11×1015~15.14×1015 molec·cm-2之间变化, 该结果与单源源等(2016)对中国中东部年均甲醛柱浓度的研究结果范围(6.5×1015~19.0×1015 molec·cm-2)相符合, 与谢顺涛等(2017)对兰州市年均甲醛柱浓度变化研究结果(7.95×1015~13.32×1015 molec·cm-2)相比, 明显较高, 且兰州市年均最高值与京津冀年均最低值相近.
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| 图 2 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的年际变化Box-Plot图 Fig. 2 Box plot of inter-annual variation of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
结合图 2可知, 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度年均值虽然处于不断波动状态, 但总体呈上升趋势, 年均值从2009年的13.11×1015 molec·cm-2上升到2016年的14.34×1015 molec·cm-2, 年均增长率为1.01%, 最大增长率出现于2009—2010年, 达到12.91%.研究区甲醛柱浓度平均值为14.30×1015 molec·cm-2, 2009年最低, 为13.11×1015 molec·cm-2, 2013年最高, 为15.14×1015 molec·cm-2, 其余年份甲醛柱浓度在14×1015~ 15×1015 molec·cm-2之间波动.
3.1.2 京津冀对流层甲醛柱浓度季节变化图 3为2009—2016年京津冀不同季节(春季3—5月、夏季6—8月、秋季9—11月、冬季12—2月)甲醛柱浓度变化情况.由图 3可以看出, 京津冀甲醛柱浓度始终表现为夏季高于其它3个季节, 这与夏季甲烷的光化学氧化及异戊二烯光氧化生成大量甲醛有关.8年间甲醛柱浓度季节均值由大到小依次为：夏季(17.16×1015 molec·cm-2)>秋季(13.86×1015 molec·cm-2)>冬季(13.08×1015 molec·cm-2)>春季(13.05×1015 molec·cm-2), 该规律以2009—2013年表现得最为显著.2013年之后, 甲醛柱浓度季节变化比较多样, 2014、2016年表现为春、夏季高于秋、冬季, 2015年表现为夏季最高, 春、秋季次之, 冬季最低.四季中春、夏季甲醛柱浓度总体上呈上升趋势, 2009—2016年, 京津冀夏季甲醛柱浓度为14.88×1015~18.17×1015 molec·cm-2, 最高值出现于2011年, 最低值出现于2009年, 8年来京津冀甲醛柱浓度增长20.50%；春季甲醛柱浓度的变化范围为12.23×1015~14.33×1015 molec·cm-2, 2010年达到最小值, 2014年达到最大值, 8年来京津冀甲醛柱浓度增长14.11%.而秋、冬季的甲醛柱浓度总体上略呈下降趋势, 秋季最大值出现于2013年, 为15.17×1015 molec·cm-2, 最小值出现于2016年, 为12.56×1015 molec·cm-2, 8年间京津冀甲醛柱浓度下降4.45%；冬季最高值出现于2010年, 为14.92×1015 molec·cm-2, 最低值出现于2014年, 为11.80×1015 molec·cm-2, 8年间京津冀甲醛柱浓度下降1.77%.
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| 图 3 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的季节变化特征 Fig. 3 Seasonal variation of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
图 4为京津冀2009年1月—2016年12月间甲醛柱浓度月平均变化趋势.由图可以看出, 其具有明显的单峰结构.研究区96个月的逐月甲醛柱浓度在9.49×1015(2014年12月)~19.60×1015 molec·cm-2(2010年6月)之间变化, 月际间的变化幅度比较大, 但具有显著的季节性变化周期.甲醛柱浓度低值出现于每年的3月和4月, 均低于年均值14.41×1015 molec·cm-2, 最低值出现于4月, 8年均值仅为12.36×1015 molec·cm-2；而在每年的6、7、8月较高, 甲醛柱浓度均高于年平均值, 6月的甲醛柱浓度均值最高, 达到17.96×1015 molec·cm-2.
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| 图 4 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的月均值变化趋势 Fig. 4 Monthly average variation of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
参考京津冀对流层甲醛柱浓度平均值14.30×1015 molec·cm-2, 将甲醛柱浓度分为3个浓度等级, 依次为低值区(< 14×1015 molec·cm-2)、中值区(14×1015~15×1015 molec·cm-2)和高值区(>15×1015 molec·cm-2).
图 5为京津冀2009—2016年甲醛柱浓度年际空间分布情况.由图可知, 低值区大多处于张北高原的张家口、承德、保定北部及北京西部等地区；高值区主要分布在京津冀南部, 但8年来高值区变化较大.2009年, 高值区仅出现在邢台市和邯郸市西部；到2010年, 由2009年的高值区域向北扩展至石家庄市和保定市西部, 并在沧州市中部、廊坊市南部及京津唐交界处也出现了高值区；2011、2012年, 高值区继续扩大, 除原来的邢台市、邯郸市和石家庄市以外, 还扩展至整个沧州市、廊坊市及京津唐中部；2013年高值区范围达到最大, 高值区连片出现在除坝上高原张家口市和承德市之外的绝大多数区域；2014年高值区范围缩小, 与2011年高值区域相差不大；2015年高值区范围继续缩小, 仅在邢台市与邯郸市西部、沧州市与廊坊市交界处、京津唐交界处, 以及秦皇岛与唐山交界处分别出现极小范围的高值区；到2016年, 高值区范围仅出现在京津冀西南部的石家庄市、邢台市与邯郸市.
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| 图 5 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的年际空间分布 Fig. 5 Inter-annual spatial distribution of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
总的来说, 京津冀甲醛柱浓度年际分布呈现出明显的由北向南递增的空间分布特征, 这与研究区概况中京津冀高程图表现出高度的一致性, 即北部的燕山与西部的太行山海拔较高, 甲醛柱浓度相对较低, 而南部的平原区甲醛柱浓度相对较高.此外, 南部由于人口密集, 工业发达, 也使得南部的甲醛柱浓度高于北部.
3.2.2 京津冀对流层甲醛柱浓度季节空间分布图 6为2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的季节空间分布图, 与年际空间分布的共同点是甲醛柱浓度南部高于北部, 但四季柱浓度表现出了强烈的季节变化.春季, 低值区主要分布在京津冀北部的张家口市、承德市、保定北部、北京西部、秦皇岛东部及廊坊部分区域, 高值区连片出现在京津冀西部的邯郸市、邢台市、石家庄市、保定市西部, 并在沧州南部及与京津唐接壤的承德南部也有分布；夏季是四季中甲醛柱浓度最高的季节, 无低值区域出现, 夏季除秦皇岛西部、张家口及承德市中北部处于中值区外, 其它区域均为高值区；秋、冬季节, 京津冀绝大多数区域都处于低值区.秋季时, 仅在邯郸市与邢台市出现极小范围的高值区；冬季高值区主要分布在邯郸市与邢台市西部.
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| 图 6 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的季节空间分布 Fig. 6 Seasonal spatial distribution of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
图 7所示为2009—2016年研究区甲醛柱浓度的月均值空间分布图, 呈明显的季节变化规律.1月低值区主要分布在以张家口、承德为主的坝上高原, 高值区呈现“y”型, 主要分布于保定市西部、张家口西北角、京津唐中部及邯郸市、邢台市、石家庄市、衡水市、沧州市.2—4月绝大多数区域均属于低值区, 且在这3个月邢台、邯郸、石家庄均有高值区出现, 所不同的是, 2月和4月的高值区还包括沧州部分区域, 而3月的高值区还有承德市与京津唐交界处的小部分区域.到5月, 高值区范围剧增, 连片出现在除张家口与承德市之外的绝大多数区域.6、7月达到一年中甲醛浓度较高值, 整个京津冀地区几乎都为高值区, 且6月范围最大.8月, 仅研究区西北部坝上高原的高值区消失, 转变为低值区, 其它区域依然为高值区.9月, 高值区范围急剧减少, 出现在沧州、邯郸中部、秦皇岛北部、京津唐及石家庄与保定交界处.10月, 高值区消失, 整个京津冀地区全处于低值区.11月和12月, 虽有高值区出现, 但绝大多数区域依然属于低值区, 11月的高值区主要分布于邯郸、邢台、石家庄及保定与张家口西北角, 12月仅主要出现于承德市与京津唐接壤的极小部分区域.
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| 图 7 2009—2016年京津冀甲醛柱浓度的月均值空间分布 Fig. 7 Monthly averaged spatial distribution of tropospheric formaldehyde vertical columns over Beijing-Tianjin-Hebei region from 2009 to 2016 |
影响甲醛柱浓度的气象要素很多, 本文选取了京津冀地区的3个典型城市：北京、天津和石家庄, 对这3个城市的甲醛柱浓度与相关气象要素求取月均尺度的平均值, 然后利用SPSS 22.0进行Pearson相关性分析, 结果见表 1.
| 表 1 甲醛柱浓度与气象要素在月平均尺度上的相关关系 Table 1 Relationship between tropospheric formaldehyde concentration and meteorological elements in monthly average scale |
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由表 1可知, 北京市的月均甲醛柱浓度与温度(平均、最低和最高)、平均相对湿度呈显著正相关, 相关系数分别为0.761~0.784、0.374；与气压(平均、最低和最高)呈显著负相关, 相关系数为-0.830~-0.789.
天津市的月均甲醛柱浓度与温度(平均、最低和最高)、平均相对湿度呈显著正相关, 相关系数分别为0.727~0.763、0.479；与气压(平均、最低和最高)呈显著负相关, 相关系数为-0.778~-0.723.
石家庄市的月均甲醛柱浓度与温度(平均、最低和最高)、平均风速呈显著正相关, 相关系数分别为0.766~0.770、0.417；与气压(平均、最低和最高)呈显著负相关, 相关系数为-0.757~-0.727.
总之, 北京、天津和石家庄市的甲醛柱浓度与温度(平均、最低和最高)呈显著正相关, 与气压(平均、最低和最高)呈显著负相关.此外, 3个城市的主要气象影响因素一定程度上显示出空间分布的差异性.这些气象因素对京津冀对流层甲醛的排放与转化影响如下.
当温度升高、光照强度增大时, 大气中的甲烷与异戊二烯等挥发性有机化合物均会发生强烈的光化学反应, 导致甲醛光解消除的速率远低于其产生的速率(王少丽等, 2008), 因此, 京津冀夏季甲醛柱浓度远高于其它季节.
风有助于大气污染物的扩散与稀释, 但表 1显示出北京、天津与石家庄的风速与甲醛之间相关性相差比较大.分析其原因可能是因为：京津冀城市建筑比较密集, 高度参差不齐, 加之纵横的街区道路及被高架桥、水泥路取代了自然地表, 使得城市下垫面粗糙度发生较大变化, 导致城市风速减小, 对各地甲醛的扩散与稀释也会产生较大差异.
大气湿度的增加可促使大气光化学引发剂甲醛的生成(在夜间, 吸附在悬浮物和颗粒物上的NO2与水发生非均相反应可生成甲醛), 甲醛在早上可被迅速光解, 其生成的·OH能与植物释放的异戊二烯快速反应, 使得甲醛浓度升高(Atkinson et al., 2000；张玉洁等, 2009).
3.3.2 京津冀甲醛柱浓度与社会经济影响因素分析影响甲醛排放的社会经济因素较多, 本文通过年鉴数据从众多因素中筛选出相关性最高的影响因素, 具体见表 2.
| 表 2 2009—2016年京津冀社会经济指标与甲醛柱浓度相关性矩阵 Table 2 The correlation matrix between BTH′s economic indicators and HCHO column concentration during 2009—2016 |
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煤炭消耗量、原油消耗量和工业增加值与京津冀甲醛年际变化均呈现正相关, 相关系数分别为0.720、0.620及0.414.
甲醛人为来源主要为石油化工、煤炭、机动车尾气、生物质燃烧等, 此外, 还存在于塑胶制造、涂料油漆、树脂、建筑材料及装饰材料等工业产品中(顾达萨等, 2008；Solberg et al., 2001；陈玉兰等, 2010).
京津冀是中国北方经济规模最大、最具活力的地区, 对全国经济的发展具有重大贡献.然而, 在经济发展的同时, 大气污染问题也日益严峻.本区大气污染问题主要受产业结构重型化耗能的影响, 其主要来源于重化工业的燃料排放的有害气体, 而京津冀燃料结构以燃煤为主, 煤耗空间密度是全球平均值的30倍之多(李百吉等, 2016；杜祥琬, 2014), 以煤炭为主和直燃煤比重过高的能源结构特点导致了甲醛等大气污染问题的出现；原油主要是碳元素和氢元素组成的多种碳氢化合物, 统称为烃类.烃有多种存在形式, 最简单的烃是甲烷, 而甲烷是甲醛的主要来源.原油可以生产出汽油、柴油、燃料油等多种产品, 也是溶剂、化肥、杀虫剂和塑料等多种化学工业产品的原料.此外, 随着京津冀经济的快速发展, 本区机动车保有量也迅猛增长, 柴油与汽油作为机动车的燃料, 其对本区机动车污染物排放也具有一定贡献；燃料油则广泛应用在电力、钢铁、建材及石油化工等行业.工业增加值体现在京津冀地区重工业类企业较多, 尤其是钢铁企业比较集中, 煤炭、电力、建材、石油化工及其它小企业也较多, 而这些企业生产时所消耗的煤炭及原油等化石燃料的不完全燃烧及工业废气的排放量不同均对京津冀甲醛的年际变化具有一定贡献.
此外, 京津冀不同区域甲醛的空间分布与各地的钢铁、煤炭等工业分布及地形差异也有一定关系.其中, 京津唐、秦皇岛和邯郸主要是因为钢铁产业；廊坊的化工与水泥厂较多；沧州除了钢铁、煤炭产业, 还有一些化工污染；保定存在一些高污染企业；石家庄除拥有一些污染型企业外, 还是中国铁路运输的重要枢纽；而张家口与承德地区甲醛柱浓度较低, 除工业化水平相比京津冀其它城市较低外, 结合图 1京津冀高程图可知, 其在一定程度上受海拔高度的制约, 张家口与承德地区地势较高, 处于污染区的上风向位置, 阻碍了平原区较高浓度的甲醛向该地的扩散.
4 结论(Conclusions)1) 2009—2016年京津冀对流层甲醛柱浓度的时间特征为：甲醛柱浓度年际变化在波动中呈上升趋势, 年均增长率为1.01%, 最大增长率出现于2009—2010年, 达到12.91%.甲醛柱浓度最低值出现于2009年, 最高值出现于2013年；季节变化表现为：夏季值>秋季值>冬季值>春季值, 该规律以2009—2013年表现得最为显著；月际间的变化幅度比较大, 但具有显著的季节性变化周期.每年的3月和4月, 甲醛柱浓度均低于年均值, 而最低月大多出现于每年的4月；每年的6、7、8月较高, 甲醛柱浓度均高于年平均值, 6月的柱浓度均值最高.
2) 2009—2016年京津冀对流层甲醛柱浓度的空间分布特征为：甲醛柱浓度年际空间分布的低值区大多处于京津冀西北部的张家口、承德、保定北部及北京西部等地势较高的地区；高值区主要分布在京津冀南部地势较低、人口密集、工业发达的平原区, 但8年来高值区范围变化较大, 2013年高值区范围最大；季节空间分布表现出夏季高值区远高于其它季节, 夏季除秦皇岛西部、张家口及承德市中北部处于中值区外, 其它区域均为高值区；月均值空间分布变化较为复杂, 2—4月及10—12月绝大多数区域甚至全区域均属于低值区, 6—8月研究区大多处于高值区, 且6月高值区范围最大.
3) 京津冀甲醛柱浓度的时空变化受气象、地形等自然因素及社会经济等人为因素的共同影响.在与气象因素进行相关性分析后可知, 北京、天津和石家庄的甲醛柱浓度与温度(平均、最低和最高)呈显著正相关, 与气压(平均、最低和最高)呈显著负相关；与社会经济因素进行相关性分析后得出, 煤炭消耗量、原油消耗量及工业增加值对甲醛柱浓度的年际变化具有一定贡献.此外, 京津冀不同区域甲醛的空间分布与各地的钢铁、煤炭等工业分布情况及地形差异有一定的关系.
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