2. 浙江省金华市气象局, 金华 321000
2. Jinhua Meteorological Bureau, Jinhua 321000
雾和霾原本都是自然界中的天气现象, 但近年来随着工业废气、汽车尾气的大量排放及城市化引起的排放活动的增加, 其形成的背后都有大量与人类活动有关的气溶胶粒子参与, 因此已不是完全的自然现象(吴兑等, 2010;张小曳等, 2013).研究表明大气中直径在2.5 μm以下的气溶胶细粒子与雾-霾的形成有重要联系, 这些粒子主要由一次排放气溶胶和二次生成气溶胶构成, 其中前者与人为排放活动直接相关, 而后者的形成则与一定的气象条件密切相关, 此外气溶胶粒子的输送以及累积也是气象因子作用的结果.因此可以说目前雾-霾天气的形成既有环境污染的因素又有气象因子的作用, 两者缺一不可.
在一定时间段内, 人为排放的污染物总量变化不大, 但雾-霾天气的强度却有着显著的变化, 这主要是由不同的气象条件造成的.张人禾等(2014)利用气象再分析资料对2013年1月中国东部地区的强雾-霾天气进行了诊断分析指出, 异常的大尺度环流形势、减弱的表面风速和垂直风切变以及对流层低层异常逆温的存在是此次雾-霾天气形成的气象背景场, 并认为气象因子对雾-霾天气的方差贡献超过2/3.Zhang等(2015)还指出较高的相对湿度和持续的弱南风输送也是造成此次强霾天气的重要原因.此外许多学者还使用主观或客观天气分型法(过宇飞等, 2013;Zhang et al., 2012;许建明等, 2016)对引起特定地区空气污染的大气环流形势进行分类, 并对各种天气形势下近地面气象场对污染物的本地累积和输送影响展开深入的分析.
当前我国霾污染主要集中在以京津冀为主的华北平原、以长三角为主的华东区域、以珠三角为主的华南区域及以四川盆地为主的西南地区(张小曳等, 2013), 这些地区基本上是我国经济发展较快的地区, 生产生活的排放量较大, 环境污染问题严重, 同时这些区域内部或区域间也存在着较明显的污染物输送.王自发等(2014)利用自主研制的NAQPMS空气质量模式研究了2013年1月我国中东部地区出现的持续灰霾天气, 指出区域间输送对于京津冀地区PM2.5浓度有重要影响, 区域外和区域内的输送贡献之和与本地污染源贡献相当.吴兑等(2008)利用矢量和分析技术发现珠三角霾天气过程与区域内静小风过程有密切联系, 清洁对照过程与强平流输送有关.陈镭等(2016)发现西北方上游地区污染物的远距离输送并在上海地区沉降是造成重度污染的主因.李锋等(2015)运用WRF-CMAQ模型探究了长三角地区的一次重霾污染过程, 并定量研究了本地及外地污染源对长三角地区PM2.5的贡献, 结果表明两者的贡献基本相当.An等(2006)和Wu等(2011)分别利用CMAQ和NAQPMS模式分析了本地排放和区域输送对北京地区空气污染的贡献量及空间分布特征.嘉兴位于浙江省北部(图 1), 毗邻苏南地区, 是北方及江苏的霾污染进入浙江省的首要通道.近年来随着经济快速发展, 汽车保有量的不断上升, 本地霾污染也日渐加重.本文将使用自动气象站和环境监测站的小时观测数据以及WRF-CHEM模拟结果对2015年12月21—25日嘉兴地区出现的持续雾-霾污染过程进行分析, 以揭示此次雾-霾污染形成的气象条件、本地及外来污染物的输入影响、近地面不同高度层上污染物的平流输送及大气的垂直热动力结构特征.
本次研究中使用的空气质量模式为WRF-CHEM 3.6.1, 采用单重9 km分辨率网格, 模式垂直方向35层, 上疏下密.微物理方案采用Lin等方案并计算各种水物质的数浓度, 积云参数化方案为显示云方案.气相化学反应方案为RADM2, 气溶胶参数化方案为MADE/SORGAM, 同时还包含了与水物质之间的化学反应过程(aqueous reactions), 但目前该反应过程仍为试验版本.生物源排放为Guenther方案, 人为排放源来自MEIC 2012基准年的0.25°×0.25°排放清单, 模式的化学初始场和侧边界场的确定依据McKeen等(2002)的研究结果, 即使用中纬度地区洁净大气的垂直廓线.此外本次试验还采用了气溶胶-辐射反馈机制和湿去除机制.模式的气象初始场和边界场使用NCEP 6 h间隔1°×1°的FNL再分析资料.模拟试验时段为2015年12月21日08:00—26日08:00, 由于化学模式存在spin-up问题, 因此将模拟起始时间提前到16日20:00.此外为了提高气象场的准确性, 在上述模拟时段内采用松弛逼近的格点同化技术以减小由于气象场误差而引起的模拟偏差.模式输出结果的时间间隔为1 h.
2.2 模拟验证为了验证模拟结果的有效性, 本文首先对研究时段内长三角地区主要城市PM2.5逐小时浓度观测值和模拟值进行对比分析(图 2).可以看到总体而言模拟结果较好地反映了此次污染过程中PM2.5浓度的变化趋势, 只是在浓度变化出现的时间和峰值上与实况存在一定的差异.比如22—23日和25日长三角地区普遍出现的PM2.5浓度上升及24日该区域出现较明显的浓度下降.下面以杭州站和嘉兴站为例进一步分析浓度模拟偏差的原因.可以看到, 杭州站23日夜间到24日白天PM2.5实况浓度值出现急剧下降, 尽管模式较好地预报出该浓度下降过程, 但下降程度仍不及实况明显, 对比杭州站地面风速、湿度和雨量的逐小时模拟值和实况值可以看到(图 2), 23日夜间到24日白天实况风速先降后升, 模拟值较好地反映了这一变化趋势, 但低于实况值, 这不利于污染物的扩散, 此外该时段内模拟的小时雨量值均低于实况值, 这也会减弱模式对污染物的湿去除效应, 而该时段内嘉兴站的模拟风速值和雨量值更接近实况, 其模拟浓度与实况间的偏差也更小(图 2).但模式对于23日嘉兴站出现的近300 μg·m-3的浓度峰值的模拟仍然偏低, 可以看到该时段内嘉兴上游苏南地区的浓度模拟值也同样偏低, 这可能会减少嘉兴地区外来污染物的输入量.当然排放清单的不确定性也可能引起模拟浓度峰值的偏低.
为了定量评估此次污染过程中不同地区外来污染物输送对于本地区污染浓度的影响程度, 采用排放源敏感性对比试验, 即通过打开或关闭特定区域内的污染排放源, 比较目标区域内污染物浓度的变化情况.由于化学反应具有高度的非线性特征, 因此模式中的二次污染物的生成效率存在明显变化, 从而导致该方法可能会低估二次污染物(如臭氧)的贡献(王自发等, 2014).尽管如此该方法的有效性在国内许多研究和应用中已得到验证.本文中主要评估的污染源区域包括江苏、上海、安徽、以山东、河北和河南为代表的北方地区以及浙江省内除嘉兴以外的其他地区, 评估的目标污染物为PM2.5.
2.4 污染物输送诊断此外为了进一步了解此次污染过程期间污染物在水平或垂直方向上的输送状况, 基于模式逐小时输出结果对50 m、300 m以及500 m水平绝对高度上PM2.5水平输送通量、PM2.5水平或垂直平流及相应的逐3 h累积量进行诊断分析, 具体计算公式如下.
浓度水平通量:
(1) |
浓度水平平流:
(2) |
浓度水平梯度从模式σ坐标到高度坐标z的转换:
(3) |
浓度垂直平流:
(4) |
n小时平流累积量:
(5) |
式中, c代表PM2.5的浓度值(μg·m-3), V代表全风速(m·s-1), u和v分别为x和y方向上的风速分量(m·s-1), cadv取chadv或cvadv, Δt取模式输出间隔即3600 s, n为3.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 雾-霾污染过程概述 3.1.1 嘉兴及周边地区污染物浓度的演变由于此次持续性雾-霾天气过程中的首要污染物均为PM2.5, 因此本文使用嘉兴及周边地区主要城市的PM2.5逐小时浓度观测(图 2中实线)来分析污染过程的区域性演变特征, 其中观测数据来源于环保部门的监测站点.可以看到23日之前嘉兴PM2.5浓度基本维持在100~200 μg·m-3, 处于中度污染级别.23日出现重度污染天气, PM2.5峰值浓度接近300 μg·m-3, 周边城市的污染状况类似, 苏南地区PM2.5峰值出现时间较早.24日长三角区域内的PM2.5浓度均出现明显下降, 污染级别普遍降至轻度到良.25日嘉兴PM2.5浓度再次出现较明显上升, 同时段内苏南和上海地区的PM2.5浓度则超过200 μg·m-3, 形成一条重度污染带.26日整个长三角地区的PM2.5浓度出现明显回落, 本次污染过程结束.
3.1.2 雾-霾污染期间的天气形势12月22日20:00(北京时间, 下同)之前对流层中层500 hPa上我国35°N以南广大地区受宽广的南支槽槽前西南暖湿气流控制, 由于同期副热带高压偏强, 致使该地区维持较强的西南急流, 南支锋区得到发展.青藏高原以北的中高纬地区有西风带低压槽东移, 发展并不明显.20:00以后在蒙古西部到新疆一带又有自高纬分裂的新的低槽发展, 在槽后冷平流作用下, 低槽东移并逐渐加深(图 3a).25日北支槽继续加深, 又有一股新的冷空气补充南下(图 3b).地面图上21—22日长江中下游地区有低压槽发展, 22日夜里起随着低压波动入海, 低压后部的弱冷空气开始影响该地区.23日后期北方冷高压主体东移, 长三角地区出现回流形势(图 3c).24日夜里—25日一股西路冷空气开始影响该地区(图 3d).
污染颗粒物的浓度变化往往与气象要素的变化有着较为密切的联系.图 4为本次雾-霾过程中嘉兴气象观测站的基本气象要素和清河小学环境监测站PM2.5浓度的逐时变化序列, 根据PM2.5浓度变化特征将整个雾-霾过程分为4个阶段.可以看到第一阶段内(21日—22日傍晚)气压逐渐降低, 22日白天气温较前一天上升了近5 ℃, 这说明此时段内嘉兴上空暖平流明显, 大气层结稳定度加大.21日白天以弱东风为主, 夜间到22日前期风力进一步减弱, 风向不定.此时段内能见度主要维持在1~2 km, 夜间由于相对湿度的升高, 能见度下降至不足1 km, 雾-霾混合特征明显.21日白天PM2.5基本维持在150 μg·m-3以上, 夜间略有降低, 22日白天又逐步升高.第二阶段(22日傍晚—23日傍晚)主体风向转为西北风, 风速主要在2~4 m·s-1, 期间气压出现小幅上升, 说明该时段内近地面有弱冷空气侵入.22—23日PM2.5浓度逐步上升, 23日白天出现超过300 μg·m-3的浓度峰值.第三阶段23日下午到夜间PM2.5浓度出现明显下降, 至24日白天PM2.5基本稳定维持在75 μg·m-3水平, 这可能与地面出现的东北风回流有一定的关系, 此外该时段内出现的持续性降雨也有助于降低污染颗粒物的浓度.同时还可以看到此时段内气压上升明显, 说明冷空气影响在逐渐增强.第四阶段24日夜间—25日白天PM2.5的浓度再次出现较明显上升, 最大值近200 μg·m-3, 与其对应的地面风向以西北风为主, 风速仅在2~3 m·s-1.由于污染颗粒物浓度的增加, 24日夜间能见度出现较明显的下降, 25日上午起随着PM2.5浓度的快速下降以及相对湿度的减小, 能见度也迅速回升到3 km以上.从以上分析可以看到, 本次雾-霾过程的气象条件较为复杂, 但总体而言与大气稳定度和风向的关系密切.颗粒物浓度明显上升时, 地面均为西北气流所控制, 但风力都不大, 这说明水平风速较小时, 仍然存在明显的外部污染物输入.
图 5为不同区域污染源对嘉兴地区PM2.5浓度的贡献量和贡献率.可以看到此次雾-霾污染中的第一阶段地面风场较弱(图 4), 同时近地面一直维持较稳定的逆温层结构(图略), 污染物扩散条件较差, 嘉兴本地PM2.5的污染贡献量主要维持在60~90 μg·m-3, 平均贡献率也在60%左右, 而外来污染物的贡献率在40%左右, 其中22日浙江省内其他地区向嘉兴地区有明显的污染物输送, PM2.5最大贡献率近40%.23日受地面弱冷空气影响, 江苏地区的污染物贡献量逐步上升, PM2.5最大贡献量达50~60 μg·m-3, 贡献率超过30%.对比观测可以看到, PM2.5的实际浓度峰值近300 μg·m-3, 明显高于模拟值(图 2), 这说明江苏地区PM2.5的实际贡献量和贡献率应高于模拟结果.23日夜间PM2.5浓度出现较明显的回落, 本地PM2.5贡献量更是降到了30 μg·m-3以下, 而上海地区的污染贡献率则出现短时间的升高, 这应与该时段内长三角地区受地面东北风回流影响有关.25日受新的一股冷空气扩散影响, 江苏和北方地区(主要来自于山东)的污染贡献量均出现上升, 前者的最大贡献率超过60%, 高于后者.此外还可以发现尽管24—25日对流层中下部稳定的大气层结结构已被破坏(图略), 但近地面层附近的风速仅在3 m·s-1左右, 水平扩散条件一般, 仍然较有利于近地面污染物的累积, 因此24日夜间到25日白天本地污染贡献量出现较明显回升, 最大贡献率超过了40%.此外本文还计算了污染时段内不同地区污染源对本地的平均污染贡献率:嘉兴本地42%、浙江其他地区10%、安徽4%、上海7%、江苏23%、北方地区10%、其他地区4%.可以看到尽管嘉兴本地的平均污染贡献率低于外来污染源, 但仍是最主要的污染贡献源.外来污染源中江苏地区的污染物输入贡献最大, 约占外来污染物输入总量的40%, 北方地区和浙江其他地区的污染贡献持平, 上海地区略低, 安徽虽不与嘉兴相邻, 但经江苏南部地区对本地的污染物贡献率仍有4%.
从之前的分析可以看到23日和24日夜间嘉兴地区受到较明显的外部污染物输入影响, 为了进一步了解污染物在水平面上的输送状况, 对50 m、300 m及500 m水平绝对高度上PM2.5水平输送通量和浓度平流进行诊断分析.图 6a为23日4:00近地面50 m处PM2.5输送分布, 800 μg·m-2·s-1以上较强的输送通量位于苏南及上海地区, 而嘉兴地区的输送通量主要在500~800 μg·m-2·s-1, 由于存在较明显的输送通量差, 因此在与嘉兴交接的江苏南部地区出现了正的PM2.5浓度平流, 中心强度达到了10 μg·m-3·h-1.此外还可以看到, 由于嘉兴地区的海拔高度较低, 因此成为苏南地区近地面污染物输入浙江的首要影响区域.在300 m高度上可以看到苏南到浙江北部地区的输送通量明显增强, 分别达到1200 μg·m-2·s-1和800 μg·m-2·s-1以上, 但在嘉兴境内及北部的两省边界上, PM2.5浓度平流为5 μg·m-3·h-1, 略小于50 m高度上的浓度平流强度(图 6c).500 m高度上, PM2.5水平输送通量和浓度平流的强度均有所减弱(图 6e).再看24日20:00各层的PM2.5输送分布情况, 与前一次污染物输送风向以西北风为主不同, 此次污染物输送风向为偏北风, 50 m高度上江苏南部到浙江北部的输送通量普遍在500 μg·m-2·s-1左右, 在江苏南部出现较明显的PM2.5浓度平流区, 江浙沪交界地区的中心强度达到10 μg·m-3·h-1的浓度平流(图 6b).300 m高度上输送通量变化并不明显, 但正浓度平流的范围有所扩大, 江苏南部已出现一条东西向的中心强度超过20 μg·m-3·s-1的正浓度平流带(图 6d), 500 m高度上浓度平流的分布形势与300 m处基本一致, (图 6f).此外还可以看到此次污染过程中各层的输送强度较此前一次明显减小, 但浓度平流的范围和强度较之前明显增大.
可以看到(图 7)在50~500 m的近地面层中PM2.5浓度差变化与平流累积贡献量的变化总体表现出较好的一致性, 其中23日和25日300 m高度以下均出现持续的正水平浓度平流贡献, 这对应于上述时段内出现明显的外来污染物输入.23日低层水平平流贡献量要大于高层, 而25日高层上水平平流贡献量及强度均较低层明显, 且低层到高层的水平平流贡献量均大于23日, 只是高层表现得更加明显, 这也说明25日外来污染物输入较23日更加明显, 尤其在高层.23日夜间则出现持续性的负水平浓度平流贡献, 这说明该日嘉兴区域内的污染物有明显的净输出, 从而导致该时段内PM2.5浓度出现显著下降.对比各层的平流贡献变化还可以看到, 500 m以下的近地面层内高度越低, 垂直平流贡献量越小, 24日300 m和500 m上都有较明显的正垂直浓度平流, 说明高空浓度大于低空, 存在向下的净浓度输送.从图 6还可以发现尽管PM2.5浓度差与平流贡献量有较高的相关性, 但仍存在一定的差异, 这些差异与气溶胶的物理化学过程, 扩散过程以及排放源等各种因素都有着密切关系, 它们与模式中采用的物理输送方案共同决定了本区域内污染物浓度的变化.
为了进一步分析此次雾-霾过程中对流层低层的热力和动力结构特征, 连接临沂和嘉兴作2.5 km以下风场、相当位温及PM2.5的垂直剖面(图 8).可以看到21日9:00, 由于受前期低层弱冷空气扩散影响, 江苏南部到嘉兴一带1 km以下对流层低层的θse较低, 在284~290 K, 而其上为具有高θse值的暖湿气流控制, 大气层结稳定度大, 但在近地面100 m以下, 为中性层结或较弱的不稳定层结.近地面水平风速极小, 在1.5 m·s-1以下, 同时存在较弱的下沉气流, 这有利于污染物在近地层的堆积.在100 m以下存在一定的水平风垂直切变, 这会加强边界层内的垂直混合强度, 从而使得近地面的污染物向上扩散, 但由于垂直风切变强度不大, 因此其向上的扩散高度有限(图 8a).22日11:00暖湿气流进一步加强, 高θse线向北推进明显, 嘉兴上空1.5 km高度上出现θse超过318 K的高值中心, 江苏南部到嘉兴一带对流层低层仍维持较高的稳定度, 地面附近为偏中性层结.近地面较小的水平风速有利于污染物的累积, 但随高度逐渐增加的垂直速度和近地面的水平风垂直切变使得污染物同时向上扩散(图 8b).22日23:00江苏南部到嘉兴一带的对流层低层有冷空气侵入, 近地面风速有所加强, 在4 m·s-1左右, 苏南地区原来积聚的高污染物带在偏北风的作用下向南输送进入嘉兴地区(图 8c).25日θse线向南推进明显, 且2 km以下θse线呈垂直分布, 说明冷空气厚度较23日明显增大.江苏南部到嘉兴一带大气垂直稳定度明显减弱, 不利于近地面污染物的持续累积, 但受到冷空气影响, 山东地区的高污染带向南平流扩散, 并和江苏地区的本地污染合并影响嘉兴地区, 平流风速不大, 在4 m·s-1以下, 且高浓度污染物主要积聚在1 km高度以下(图 8d).此外从图 8c, 8d还可以清楚看到, 23日嘉兴地区的污染物输入主要来自于江苏中南部地区, 而25日自临沂到嘉兴一线, 1 km以下的边界层内为连续的100 μg·m-3以上的污染输送区, 这说明此次冷空气过程中山东和江苏地区均有向嘉兴地区的污染物输送, 但输送强度弱于23日, 这与此前的分析结果一致.
1) 此次雾-霾污染过程中, 对流层中高层维持较强的西南急流, 南支锋区发展明显, 北支槽位置偏高, 冷空气势力较弱, 其主要通过对流层低层向南扩散.大尺度环流形势有利于维持稳定的大气层结, 从而使得污染物的气象扩散条件变差.颗粒物浓度变化与地面风向关系密切, 浓度明显上升时, 地面均为西北气流控制, 地面东北风回流对污染物浓度的下降有较明显作用.
2) 此次雾-霾污染过程前期(21—22日)大气层结稳定, 本地污染物贡献率可达60%左右.污染期间不同区域平均污染贡献率分别为:嘉兴本地42%、江苏23%、浙江其他地区10%、北方地区10%、上海7%、安徽4%、其他地区4%.外来污染源中江苏地区的污染物输入贡献最大, 约占外来污染物输入总量的40%.
3) 两次冷空气影响下(23日和25日)PM2.5水平输送通量有所不同, 前者明显大于后者, 但PM2.5浓度平流的范围和强度, 后者大于前者.近地面各高度层上PM2.5浓度差变化与平流累积贡献量的变化表现出较好的一致性.高层垂直平流较低层明显, 50 m高度上主要以水平平流为主.
4) 尽管此次雾-霾污染过程前期大气总体维持稳定层结, 但在近地面附近为中性层结或较弱的不稳定层结, 且存在一定的水平风垂直切变, 这会加强边界层内的垂直混合强度, 使得近地面的污染物可以向上扩散.两次冷空气的侵入使得大气垂直稳定度逐渐减弱, 来自于江苏中南部地区和山东地区的污染物输送较明显.
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