2018, Vol. 38
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2. 香港科技大学机械工程系, 香港 999077
2. Department of Mechanical Engineering, Hong Kong University of Science and Technology, Hong Kong 999077
颗粒物是影响室内空气质量好坏的主要因素之一, 对于家庭环境而言, 不考虑室外污染影响时, 吸烟是仅次于烹饪的第二大室内颗粒物污染源(Wu et al., 2012; Hussein et al., 2006).Afshari等(2005)对室内UFPs污染源的研究表明, 香烟燃烧产生的UFPs浓度明显高于煤气炉、香燃烧和清扫等活动.吸烟产生的颗粒大部分为可进入肺泡组织的超细颗粒物(Ultrafine particles, UFPs), 粒径小于1 μm的颗粒物质量浓度占总释放量的80%左右(王亚杰, 2016), 而数浓度占比大于90%(Wu et al., 2012).该类纳米级颗粒物拥有巨大的比表面积, 附着的有害物质和较强的反应活性对人体健康会产生危害(Sze-To et al., 2012; Oberdörster et al., 2005).
目前, 关于香烟烟雾的流行病学研究较多(Chung et al., 2017; Hickling et al., 2017; Heusinkveld et al., 2016), 但鲜有其释放特性和粒径分布特征的研究报道(王亚杰, 2016; 郑聪, 2007; 胡玉琦等, 2014), 关于UFPs表面积浓度释放特性的研究则更少(Wu et al., 2012; 王海霞, 2007).根据以往的研究结果, 对于粒径小于1 μm的颗粒物分析其数浓度和表面积浓度分布对研究其健康危害具有更实际的意义.Wu等建立的以表面积浓度为暴露剂量的评估模型, 相对于传统的质量浓度暴露剂量评估能更好地反映UFPs的健康危害(Sze-To et al., 2012).本研究结合环境舱和现场实验对3种品牌香烟(分别表示为C#1、C#2和C#3)侧流烟中UFPs的数浓度和表面积浓度释放特性、粒径分布和衰减规律进行研究, 并根据UFPs释放特性模拟不同通风条件下UFPs释放和衰减过程, 以期为研究香烟烟雾颗粒对人体的暴露水平与污染防治措施提供新的思路和数据支持.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 实验条件 2.1.1 研究对象吸烟过程产生的烟雾分为主流烟和侧流烟, 主流烟指由吸烟者吸入口中的烟雾, 侧流烟指自然燃烧状态下释放的烟雾.侧流烟是二手烟的主要成分(约占80%)(Penn et al., 1993), 含有更高浓度水平的致癌物且颗粒粒径更小(Swami et al., 2009; Li et al., 2014).本研究选取侧流烟中20~600 nm之间的颗粒物(统称UFPs)为研究对象, 对3种最常见品牌的香烟(品牌信息见表 1)阴燃过程中UFPs的释放和衰减特性进行分析.
| 表 1 3种香烟品牌信息 Table 1 Information of the three brands of cigarettes |
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本研究分为环境舱实验和现场实验.环境舱实验又分为密闭实验和通风实验, 密闭实验主要研究3种不同品牌香烟侧流烟中UFPs的释放特性, 通风实验和现场实验选择一种品牌香烟(C#1), 研究其侧流烟中UFPs在不同通风条件和实际家庭环境中的分布及衰减.环境舱实验在30 m3测试舱中进行, 舱内壁为不锈钢板, 装有搅拌和温湿度感应装置, 舱内换气率可通过控制风机频率调节(风机频率与换气次数关系见表 2).舱外设有可视化操作窗口和采样口, 实验过程中无需人员进出.现场实验在家庭环境中进行, 房屋有效体积为25.5 m3, 房间内有一张木质床、一张木质桌子和窗帘等少量家具家饰.
| 表 2 各实验条件换气率 Table 2 Air flow rates of different experimental conditions |
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环境舱实验温、湿度设置为(24 ± 1) ℃和50%±5%, 密闭时, 环境舱换气率＜0.005次·h-1, 可忽略与外界空气的交换作用, 通风实验调节环境舱换气率在0.7~7次·h-1之间(具体数值见表 2).现场实验温、湿度范围分别为13~22 ℃和48%~66%, 实验时门窗关闭(存在缝隙), 仅在必要的情况下(检查仪器工作状态、记录香烟燃烧时间等)允许一人进入并快速完成开关门操作.
2.2 实验方法按上述实验条件, 在距地1.5 m高处设置采样点, 采用内径6 mm的1 m长不锈钢管和同等内径0.4 m的PU软管组成采样管道.实验实施前, 先测量经过12 h稳定的环境舱中连接采样管道和不连接采样管道时UFPs的浓度, 利用两种测量条件下的浓度差值计算得到数浓度和表面积浓度平均管道损失率分别为25%和21%, 本文给出的测量结果均为根据损失率计算得到的结果.换气率采用SF6示踪气体法测得(参考GB18204.18)(Snell et al., 2003), 实验前后各测一次取均值.UFPs数浓度/表面积浓度、数浓度/表面积浓度峰值粒径(粒径分布曲线浓度峰值对应的粒径)、数浓度/表面积浓度中值粒径(累计颗粒物浓度达总浓度值50%时所对应的粒径)由美国MSP公司AGM-1500气溶胶粒径谱仪直接测得或根据测量结果计算得到, 测试条件设置为48通道, 采样流量为3 L·min-1, 每个样品测量时间为3 min, 测试前用标准粒子校正仪器得到测量误差＜6%.每组实验至少测量3次取均值作为最终结果.实验前设置好相应实验条件, 开启搅拌风扇(环境舱实验开启循环风机), 先测量30 min UFPs的环境本底浓度.然后点燃1支香烟并保持阴燃状态, 记录燃烧时间.为保证最后燃烧阶段释放的UFPs充分混匀, 燃烧结束后风扇(循环风机)继续搅拌2 min后关闭, AGM-1500持续测量燃烧和衰减过程UFPs的浓度.
2.3 释放速率计算方程香烟燃烧过程中, 根据质量守恒定律, 则有方程(1)成立, 该公式被广泛用于分析室内外颗粒物污染分布和迁移转化问题(Dockery et al., 1981; He et al., 2004).
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(1) |
式中, Cin和Cout分别表示室内外颗粒物浓度(个·cm-3)；P为穿透系数(无量纲), 指室外细颗粒物通过建筑门窗缝隙进入室内的比例(徐春雨等, 2017)；α为换气率(次·h-1)；λsink为颗粒物沉降速率(h-1), 数值上等于总衰减速率减去α；E为颗粒物释放速率(个·min-1)；V表示实验空间体积(m3).为定量释放速率E, 一般将上述方程简化得到平均释放速率的计算公式：
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(2) |
式中, Cin(Δt)表示颗粒物浓度峰值(个·cm-3), Cin0为环境本底浓度(个·cm-3), Δt为燃烧时间(min).根据以往研究结果, 香烟烟雾颗粒的凝聚、蒸发和聚集作用较小(Miller et al., 2001), 本研究忽略燃烧阶段侧流烟中UFPs的聚集作用, 利用公式(2)计算燃烧阶段UFPs数浓度的释放速率, 类似地, UFPs平均表面积浓度释放速率Es(μm2·min-1)计算公式可表示为：
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(3) |
各参数含义与公式(2)中对应, S表示与表面积浓度相关的参数.其中, 表面积浓度根据颗粒物粒径和数浓度计算得到, 计算公式如下：
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(4) |
式中, Stotal为所有粒径段颗粒物表面积浓度(μm2·cm-3)；Si为i粒径段颗粒物表面积浓度(μm2·cm-3), 本研究中测量仪器选择48通道, 即将20~600 nm颗粒分作48个粒径段；di表示i粒径段直径(nm), 取该粒径段中间值.
公式(3)中的α=αs, 由示踪气体法测得(Snell et al., 2003), λsink可由下列公式表示(计算λsink-s时将公式中数浓度换成对应的表面积浓度即可)：
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(5) |
式中, Cin(t)表示由Cin(Δt)衰减t min后室内UFPs浓度(个·cm-3).本研究中根据UFPs浓度随时间的变化规律, 参照换气率的计算方法利用线性回归方程得到燃烧阶段UFPs的总衰减速率.颗粒物穿透系数P计算公式如下(Koutrakis et al., 1992)：
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(6) |
密闭实验中, 环境舱的换气率α＜0.005次·h-1, 可忽略室外UFPs的交换和渗透作用, 则公式(2)、(3)可简化为公式(7)、(8), 其引入最少的变量以增加UFPs释放速率计算结果的准确性.
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(7) |
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(8) |
为对比分析环境因素和通风条件对释放速率计算结果的影响, 本研究分别用公式(2)、(3)计算得到现场实验和通风实验中UFPs数浓度和表面积浓度释放速率.通风实验穿透系数取自然通风条件下的数值1(陈淳, 2012).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 侧流烟中UFPs的粒径分布香烟阴燃过程中和衰减2 h后侧流烟中UFPs的峰值/中值粒径大小列于表 3, 粒径分布情况见图 1和图 2.侧流烟中UFPs的粒径分布符合对数正态分布规律.燃烧过程中, 各实验条件下UFPs数浓度和表面积浓度峰值粒径范围分别为47.5~66.3 nm和85.6~100.5 nm, 主要为爱根核模态颗粒(20~100 nm).随着衰减过程的进行颗粒逐渐增大, UFPs峰值粒径逐渐大于100 nm, 此时UFPs主要为积聚模态颗粒.密闭实验中, 3种品牌香烟侧流烟中UFPs具有相似的粒径分布特征, 最大峰值粒径标准差为12.9%(C#1和C#2的燃烧过程中的表面积浓度中值粒径标准差).由于与外界无空气交换作用, 密闭条件下UFPs峰值粒径随时间的增长主要源于侧流烟UFPs的凝结和聚集作用, 对比通风实验结果, 密闭实验衰减2 h后粒径增长并不明显, 反映了香烟烟雾颗粒的低聚集性(Miller et al., 2001).
| 表 3 香烟燃烧过程中UFPs粒径分布表 Table 3 Size distributions of UFPs during the combustion process |
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| 图 1 3种品牌香烟燃烧过程中UFPs的粒径分布 Fig. 1 Size distributions of UFPs emitted from the three brands cigarettes during the combustion process |
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| 图 2 衰减过程中UFPs的粒径变化 Fig. 2 Size distributions of UFPs during the decay process |
图 2(左边为数浓度粒径分布图, 右边为表面积浓度粒径分布图)中不同通风条件下UFPs的粒径分布及变化趋势一致, 仅存在浓度大小的差异, 由此可知, 通风对粒径分布的影响并不明显.换气率达到7.02次·h-1时(30 Hz), 由于受室外进入的UFPs影响明显, 其粒径增长过程并未在图中体现出来.其他通风条件下, UFPs峰值粒径随衰减过程的进行而增大, 除侧流烟中UFPs自身的聚集作用外, 室外UFPs的进入很可能是影响粒径变化的主要因素.现场环境温湿度不可控且影响因子复杂多变, 在衰减过程中粒径增长最快, 但衰减2 h后浓度峰值粒径仍小于200 nm, 为可入肺颗粒.本研究中燃烧阶段UFPs的数浓度峰值粒径与Morawska等(1997)的研究结果类似, 其测得侧流烟中UFPs峰值粒径范围为60~90 nm；吴伟伟等(2009)测得的香烟烟雾颗粒数浓度峰值粒径在60~110 nm范围内, 亦与本研究相符；本研究UFPs峰值粒径略低于Wan等(2010)测得的结果(数浓度中值粒径为80~100 nm).通风条件下, 衰减2 h后的数浓度峰值与Glytsos等(2010)的测量结果大致(113 nm)相当.表面积浓度峰值粒径尚未找到可作对比性分析的研究结果.
3.2 UFPs的释放和衰减特性香烟侧流烟中UFPs的最大浓度、沉降速率和释放速率列于表 4, 浓度随时间变化曲线见图 3和图 4.表面积浓度达到峰值的时间和衰减趋势与数浓度相似, 本文未作图具体说明.
| 表 4 香烟烟雾中UFP浓度、释放速率和沉降速率 Table 4 The highest concentrations, emission rates and sink rates of UFPs |
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| 图 3 UFPs释放及衰减特性曲线 Fig. 3 Variations of UFP concentrations with time |
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| 图 4 UFPs释放及衰减趋势模拟结果 Fig. 4 Simulation results of UFPs concentrations with time |
燃烧阶段实验环境内UFPs浓度迅速上升, 在燃烧完成1 min后浓度达到最大值.密闭实验中, 实验舱与室外无空气交换作用且其抛光的舱内壁对颗粒的吸附作用有限(Lai et al., 2005), 沉降速率小, 衰减2 h后环境舱内UFPs的数浓度和表面积浓度仍分别为浓度峰值的25.5%~33%和40%~61%. 0.72次·h-1 (5 Hz)换气率条件下, 衰减3 h后UFPs的数浓度和表面积浓度峰值分别降低97%和90%, 但仍高于环境本底浓度.当换气率达7.02次·h-1 (30 Hz)时, 仅需40 min实验舱内的UFPs浓度即衰减至本底浓度水平.现场实验换气率较小(0.35次·h-1), 但UFPs浓度沉降速率较换气率为0.72次·h-1的通风实验快, 主要原因在于家具装饰材料的吸附作用.
根据2.3节的释放速率计算公式得到各实验条件下侧流烟中UFPs的释放速率.密闭条件下影响UFPs浓度变化的因素较少, 忽略UFPs的凝结和聚集作用时, 可认为该条件下计算得到的UFPs数浓度和表面积浓度释放速率最接近真值.对不同品牌香烟UFPs释放速率分析结果表明, C#3的UFPs数浓度释放量相对较大, 由燃烧过程中UFPs峰值粒径分布图(图 1)可知, C#3粒径分布图峰形相对于C#2、C#3更窄, 表明燃烧过程中C#3产生的UFPs主要集中在粒径较小的区域.以往的研究结果表明, 不同香烟品牌燃烧时颗粒物的释放量与香烟中的焦油、CO等组分的含量和香烟制作工艺相关(王亚杰, 2016), 因此, C#3较大的数浓度释放量也很可能与其组成成分相关.与数浓度释放速率不同, 表面积浓度释放速率则是C#2较大, 原因在于表面积浓度受粒径分布和数浓度的共同影响, C#2数浓度释放量小于C#3, 但其表面积浓度峰值粒径更大.受室外进入UFPs和实验环境的影响, 计算得到的通风实验和现场实验UFPs浓度释放速率均小于密闭实验, 表明在这两种实验条件下, 简单地将质量守恒公式(式(1))应用到数浓度和表面积浓度释放速率计算中的做法并不合理.密闭实验得到的数浓度释放速率高于其他研究者测得的1.91×1011~3.36×1011个·min-1 (Wu et al., 2012; He et al., 2004; Afshari et al., 2005), 表面积浓度释放速率略大于Wu等(2012)测得的结果.分析差异的原因主要包括两个方面：①本研究测得的浓度峰值粒径较以上研究结果偏小, 导致数浓度较大；②不同研究中实验条件的差异对公式中各参数准确性的影响.
3.2.3 侧流烟中UFPs衰减由图 3可知, UFPs浓度衰减速率随换气率的增加而变快, 当换气率由0.72次·h-1增至7.02次·h-1时, 衰减至本底浓度水平所需的时间由大于3 h减少到40 min, 且各实验中UFPs的最大浓度值亦随着换气率的增加而减小, 由此可见, 加强通风对减少UFPs对人体的暴露时间和暴露剂量均有明显效果.室内家具装饰材料的吸附作用也会加快室内UFPs的衰减速率(Hussein et al., 2006), 但应注意颗粒物再悬浮引起的二次污染问题.本研究得到的UFPs数浓度沉降速率与Wu等(2012)的研究结果相符, 表面积浓度沉降速率则差异较大, 目前针对表面积浓度的研究较少, 该结果有待进一步的研究结果证实.
3.3 UFPs的释放和衰减过程模拟研究结果根据密闭实验计算得到C#1的数浓度和表面积浓度释放速率, 本研究应用Matlab软件拟合了不同通风条件下UFPs的释放和衰减曲线(图 4).结果表明, 对环境舱数浓度释放和衰减特性的模拟结果在浓度峰值和衰减趋势方面均与实验结果符合, 反映了密闭条件下数浓度计算方程的合理性.该结果对于研究UFPs对人体的暴露危害和吸烟环境的通风设计具有一定的参考意义.在现场条件下, 由于暂无法量化吸附作用对UFPs的影响, 模拟结果与实际情况存在较大出入, 最大浓度值明显偏高, 该方面有待于结合更多的现场实验环境研究结果, 优化其释放速率计算方程.表面积浓度由UFPs数浓度和粒径分布共同决定, 由于UFPs粒径分布受室外进入的UFPs的影响, 在通风实验和现场实验中, 对表面积浓度的模拟效果并不理想.
4 结论(Conclusions)1) 燃烧阶段香烟侧流烟中UFPs数浓度和表面积浓度峰值粒径分别为47.5~66.3 nm和85.6~100.5 nm, 随着衰减过程的进行, 2 h后数浓度和表面积浓度峰值粒径仍小于200 nm.侧流烟中的UFPs大部分颗粒为可进入人体肺泡组织的超细颗粒物.
2) 利用质量守恒定律建立的数浓度和表面积浓度释放速率计算方程, 在密闭实验条件适用性更好, 受室外UFPs和室内环境条件影响时, 计算结果小于实际释放量.香烟阴燃产生的UFPs数浓度和表面积浓度释放速率分别为4.22×1012~5.23×1012个·min-1和5.95×1010~6.90×1010 μm2·min-1.应用UFPs的释放速率可有效模拟不同通风条件下UFPs数浓度的释放和衰减趋势.
3) 侧流烟中UFPs的衰减速率主要受通风条件和实验环境吸附作用的影响.衰减速率随实验环境换气率的增大而变快, 合理增大换气率可有效加速UFPs的衰减.
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