环境科学学报  2018, Vol. 38 Issue (4): 1358-1367
成都市工业源重点VOC排放行业排放清单及空间分布特征    [PDF全文]
赵锐 , 黄络萍 , 程军 , 欧阳峰 , 张建强     
西南交通大学地球科学与环境工程学院, 成都 611756
摘要: 以2013年为基准,采用排放系数法对成都市区域范围内工业源的VOC排放进行了核算,利用GIS工具构建成都市1 km×1 km网格化排放清单,分析了VOCs的空间分布特征.研究结果表明:2013年成都市工业源VOC排放总量为(5.77±3.35)×104 t,其中溶剂使用源排放(3.09±4.93)×104 t,工艺过程源排放(2.35±3.82)×104 t,化石燃料燃烧源排放(0.21±0.61)×104 t,生物质燃烧源排放(0.12±0.48)×104 t.从工业源VOC排放的空间分布特征上看,都江堰、郫县、温江和崇州是最主要的贡献区县,涉及的排污企业类型主要包括钢铁、化工和水泥行业.
关键词: 排放清单     VOC     重点行业     空间分布     成都    
VOC emissions inventory from the key industries in Chengdu City and its associated spatial distribution characteristics
ZHAO Rui, HUANG Luoping, CHENG Jun, OUYANG Feng, ZHANG Jianqiang    
Faculty of Geosciences and Environmental Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 611756
Received 11 September 2017; received in revised from 8 November 2017; accepted 1 December 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China (No.41571520), the Science and Technology Project of Sichuan Province (No.2014GZ0168) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities (No. 2682016CX089)
Biography: ZHAO Rui (1983—), male, professor(Ph.D.), E-mail: rodotink@163.com
*Corresponding author: ZHANG Jianqiang, E-mail:zhjiqicn@home.swjtu.edu.cn
Abstract: Based on the collected activity data and emissions factor for key VOC related industries in Chengdu City, a 2013-based 1 km×1 km grid cell-based VOC emissions inventory was developed by using geographic information system (GIS). The total VOC emissions from the key industries in 2013 was (5.77±3.35)×104 t, in which the emissions from the industries of solvent use, manufacturing process, fossil fuel combustion, biomass burning was (3.09±4.93)×104 t, (2.35±3.82)×104 t, (0.21±0.61)×104 t, (0.12±0.48)×104 t, respectively. In terms of the spatial distribution characteristics, the VOC emissions were mostly sourced from the districts of Dujiangyan, Pixian, Wenjiang and Chongzhou, whilst the corresponding industrial sources were steel, cement and chemical engineering.
Key words: emissions inventory     VOC     key industries     spatial distribution     Chengdu City    
1 引言(Introduction)

随着我国城市化进程的快速推进,工业规模的逐步扩大,城市大气中的臭氧(O3)浓度逐年攀升,导致大气污染日趋严重(单源源等, 2016Wang et al., 2017).挥发性有机物(VOC)作为臭氧的重要前体物,因其种类繁多,化学性质复杂多变,在光化学反应中扮演着重要的转化角色,对公众健康造成潜在的环境风险(韩丽等, 2013; 莫梓伟等, 2014).

成都是我国的主要雾霾区域之一,VOC来源复杂,同时兼具盆地性气候特点,大气污染防治压力较大(印红玲等, 2015).本研究旨在对VOC来源中的一类重要贡献源,即对工业导致的VOC排放建立排放清单,利用GIS进行空间统计和分析,刻画出不同行业VOC排放的空间分布规律,以期有效识别区域内的VOC的重点排放行业,制定有针对性的减排措施,改善区域环境空气质量.目前,国内对VOC的排放清单研究多以省、直辖市或重点区域为研究对象,如京津冀、长三角、珠三角等,在VOC浓度、组成、来源以及臭氧生成潜势等取得了一些有价值的成果(Wang et al., 2016; Shao et al., 2016; Zhong et al., 2017; Yan et al., 2017).但对工业源VOC排放特征的基础性研究还相对较少,难以满足对其来源的识别和解析(程晓娟等,2017).有鉴于此,本研究以2013年为基准年,建立成都市工业源VOC排放清单,通过对重点工业排放源的梳理,分析其可能的贡献,以期为制定成都市大气复合污染的防控政策提供科学依据和决策参考.

2 材料和方法(Materials and methods) 2.1 研究区域与对象

本研究以2013年为基准年,以成都市下辖的20个区县为研究区域,选取VOCs排放量占各辖区排放总量85%以上的1161家工业企业作为调研对象,涉及电力、钢铁、水泥、砖瓦、玻璃、食品、纺织、家具、医药、制酒等27个行业.工业企业主要集中在郫县、双流、崇州等8个区县,成华区、青羊区、武侯区等7个区县的企业相对较少.

2.2 测算方法

本研究采用排放系数法对工业源的VOC排放进行测算,因该方法相对简单,按照工艺技术特征,将污染源划分为若干个基本排放单元,通过获取每个单元的活动水平信息,结合相关的排放因子系数,得出污染物的排放量,适合于区域尺度的研究(Huang et al., 2014; 闫东杰等, 2017).测算方法如下(黄络萍, 2017):

(1)

式中,Eii区域的VOC排放量;EFjj类污染源对应的排放因子;Ai, ji区域j类污染源对应的活动水平, 如燃料消耗量、产品产量、溶剂使用量等;ηj为污染控制技术对VOC的去除效率.

2.3 污染源排放因子与活动水平

根据《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》(环境保护部, 2014),本研究将VOC工业排放源分为溶剂使用源、工艺过程源、化石燃料燃烧源和生物质燃烧源,并根据不同的VOC排放过程,对各类污染源进行进一步的细化.

溶剂使用源是指在涂料、油墨、胶黏剂和清洁剂等有机溶剂的使用过程中,溶剂物理挥发形成的VOC排放源.对1161家企业进行排放源分类,发现涉及溶剂使用的企业有193家,主要包括建筑涂料、汽车制造、家电家具制造、印染印刷和机床设备制造.工艺过程源是指在化工产品生产过程中,产品原料、中间体或产物挥发形成的VOCs排放源.本研究所涉及工艺过程源的企业有322家,主要包括黑色金属冶炼、涂料制造、油墨制造、食品加工、基础化学原料制造、化学原料生产、合成树脂、合成纤维、合成橡胶、橡胶轮胎生产、水泥、砖瓦、陶瓷等非金属矿物制品行业.化石燃料燃烧源和生物质燃烧源都属于固定燃烧源,是指不同类型燃料在燃烧过程中经过物理或化学反应而形成的VOCs排放源.以化石燃料为燃烧源的企业有579家,主要以煤和天然气为主.以生物质为燃烧源的企业有67家,多为家具制造和人造板制造为主.

本研究进一步参考指南提供的排放系数,可有效反映不同排放源对应行业的平均技术水平;再结合所调查的1161家工业企业的行业特点,重新进行整理编制.对部分缺失的排放因子,则从相关文献及行业报告获取,如表 1所示.活动水平数据主要包括各工业企业溶剂使用量、燃料消耗量及产品产量等.本研究所获得的活动水平数据主要通过收集成都市各区县环保局排污申报年报、排污申报季报以及环境统计年报等资料,并结合现场入户调查获取.

表 1 文献及行业报告获取的排放因子 Table 1 Emissions factor from the literature and industrial report
2.4 排放清单空间分配

排放清单的空间分配是将单位时间的污染物排放总量按一定的规则分配到相应空间分辨率的网格上,以研究排放源的排放空间特征(印红玲等, 2015).本研究利用ArcGIS10.0软件将成都市按1 km×1 km的空间分辨率划分为13147个网格,涵盖整个研究区域.根据调研所采集到的企业经纬度信息,对企业进行空间属性分配,再具体分配至成都市各行政区域;最后利用所构建的网格数据,对VOC排放信息进行空间统计和汇总.

3 结果与分析(Results and discussion) 3.1 成都市2013年工业源VOC排放清单

2013年成都市工业源VOC排放总量为5.77×104 t,其中溶剂使用源排放3.09×104 t,工艺过程源排放2.35×104 t,化石燃料燃烧源排放0.21×104 t,生物质燃烧源排放0.12×104 t.各排放源的贡献率如图 1所示,其中溶剂使用源和工艺过程源是主要贡献源,分别占总排放量的53.55%、40.73%.成都市各区县各类排放源对应的VOC排放量如表 2所示.

图 1 成都市2013年工业源VOC排放分担率 Fig. 1 Contribution of VOC emission from industrial sources in Chengdu City for the year 2013

表 2 成都市2013年各区县工业源VOC排放量 Table 2 VOC emissions from different administrative districts in Chengdu for the year 2013
3.2 各行业排放贡献

涂料生产为2013年成都市溶剂使用源VOC的主要排放行业,占溶剂使用源排放总量的44%;汽车喷涂次之,占26%;设备制造和家具制造分别占VOC排放总量的15%和11%,具体如图 2所示.

图 2 溶剂使用源VOC排放分布 Fig. 2 Contribution of VOC emissions from solvent use

工艺过程源VOC排放主要来源于化工、水泥、造纸、砖瓦、造酒、玻璃、钢铁和泡沫塑料行业.图 3表明化工行业排放量最大,达到0.54×104 t,约占工艺过程源VOC总排放量的23%.其次为玻璃和水泥行业,排放量分别为0.43×104 t,0.42×104 t,各占排放总量的18%.

图 3 工艺过程源VOC排放分布 Fig. 3 Contribution of VOC emissions from manufacturing process

在化石燃料燃烧源中,成都市2013年共有371家企业使用煤为燃料,排放VOC 0.15×104 t,以钢铁、水泥、砖瓦、食品、制药、造纸及酒类制造业为主;215家企业使用天然气为燃料,排放VOC 0.06×104 t;68家企业使用生物质作为燃料,排放VOC 0.12×104 t.

3.3 不确定性分析

排放清单测算的不确定性主要源自于两方面,一是活动水平的数据质量,即数据的可靠性与代表性,二是排放因子的本地化水平(周静等,2016).本研究的活动水平信息主要来自于企业排污申报以及环境统计年报中的基础资料,以及对重点企业发放调查表获取相关信息,内容涵盖:企业基本信息(企业名称、地址、经纬度、生产总值、年生产天数、日生产小时数)、锅炉信息(锅炉铭牌号、锅炉类型、锅炉燃料类型、锅炉燃料消耗量、窑炉铭牌号)、窑炉信息(窑炉类型、窑炉燃料消耗量)、燃煤信息(煤炭硫分、煤炭灰分、煤炭挥发分)、主要原辅材料使用信息(原料类型、用量)、烟囱参数(烟囱高度、烟囱内径、烟气温度、烟气流量、年烟气量)、污染物处理设施信息(脱硫工艺、脱硝工艺、除尘工艺、有机废气治理设施工艺、废气治理设备年运行时间、废气治理设备去除效率)、染料和印染助剂等使用信息、有机溶剂使用信息、涂料使用信息、油墨使用信息、胶粘剂使用信息、废有机溶剂回收等.虽力求在调查中尽可能保证信息的完备,但由于企业填报人员的专业水平参差不齐,导致所填报的数据存有一定的不确定性.

此外,本研究所使用的排放因子主要来自于环保部所编制的大气挥发性有机物源排放清单技术指南,以及参考国内学者相关研究成果及行业报告.这可能与成都本地的实际情况存在一定的差异,导致测算结果有较大的不确定性.由此可见,建立具有区域化污染源技术特点的排放因子基础数据库,对于大气污染物排放清单的校准具有重要的指导意义,也可以有效降低清单核算的不确定性.

本文进一步通过对IPCC导则中的误差传播经验公式进行校正,测算清单的不确定性,公式如下(IPCC, 2006):

(2)

式中, Uout指所有量的乘积的百分比不确定度;Uin-1指活动水平的百分比不确定度;Uin-2指VOCs排放量的百分比不确定度.

本研究将排放系数信息不确定性等级评估列于表 3(魏巍等,2009),将我国VOC排放清单中活动水平数据质量评估等级分类列于表 4,其不确定度参考TRACE-P清单的经验数值(Streets et al., 2003).由于本研究排放系数主要来自于环保部的《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》(试行),属于代表源的平均水平,因此将排放系数不确定度设定为±150%;而活动水平信息主要来源于企业排污申报表、排污申报年报、环境统计年报以及现场入户调查,活动水平信息不确定性设为±30%;由式(2)得出本研究VOC排放量核算的相对误差为±58%.

表 3 排放系数不确定性分类 Table 3 Classification for uncertainties in emissions factor

表 4 活动水平不确定性分类 Table 4 Classification for uncertainties in activity data
3.4 成都市工业源VOC排放空间分布特征

在排放清单空间分布中主要采用了两种图例方式,一种是1 km×1 km网格分布形式,如图 4所示,更多关注于在一个固定区域内企业间的排放比较,但难以显现区域间的排放差异.另一种图例形式主要反映成都市区域间工业源VOC排放的差异,如图 5~8所示,以此寻找出各类贡献源,如溶剂使用源、工艺过程源、化石燃料燃烧源、生物质燃烧源的重点贡献区域,以便对该区域的大气污染采取联防联控措施.

图 4 成都市工业源VOC排放空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of VOC emissions from industrial sources in Chengdu City

图 5 溶剂使用源VOC排放的空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of VOC emissions from solvent use in Chengdu City

图 6 工艺过程源VOC排放的空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of VOC emissions from manufacturing process in Chengdu City

图 7 化石燃料燃烧源VOC排放的空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of VOC emissions from fossil fuel combustion in Chengdu City

图 8 生物质燃烧源VOC排放的空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of VOC emissions from biomass combustion in Chengdu City

图 4反映出2013年成都市工业源重点企业VOC排放量较大的区域多集中在成都市二、三圈层的区市县,其中VOC排放量大于1000 t的网格主要分布在都江堰、郫县、温江、崇州、双流、龙泉驿及青白江等区县.

图 5反映溶剂使用源企业VOC排放的空间分布.其中,龙泉驿是最主要的排放区域,排放贡献率高达73.45%,因该区域被成都市命名为“经开区”,其中有大量汽车整车、汽车零部件和其他配套专业设备的企业,在生产中使用大量有机溶剂.其次是郫县和大邑,贡献率分别为7.37%和6.13%;其中郫县的VOC排放主要来源于包装印刷业,而大邑则来自家具制造业.其他区县排放累积贡献率占13.05%.

图 6为工艺过程源的VOC空间分布,其中,青白江是最主要的贡献区域,排放分担率为19.67%,主要来自钢铁和化工产业.其次是双流贡献14.27%,来源于玻璃和砖瓦行业;都江堰占13.20%,彭州占12.56%,均来源于水泥行业;温江占10.29%,主要来源于化工行业.大邑和崇州排放贡献分别占5.51%和4.67%;其余区县涉及少量排放源,累积贡献率占7.44%.

图 7反映化石燃料燃烧源的VOC空间分布.其中,彭州和金堂是最主要的贡献区域,排放分担率分别占23.87%和22.26%.彭州的排放主要来源于水泥行业中的燃煤使用,金堂则来源于火力发电.青白江、都江堰次之,累积排放贡献率占28.58%,主要来源于钢铁行业中燃煤的使用.其它区县,如新津、大邑、崇州等仅有少量的化石燃料燃烧源,累积排放贡献率占25.29%.

图 8反映生物质燃烧源的空间分布.其中,双流是最主要的贡献区域,排放分担率占74.75%,主要来源于环保发电行业.其次是崇州和邛崃,排放分担率分别为7.41%和7.17%,主要来源于家具制造行业和人造板生产企业,以生产过程中产生的木屑和废木材为锅炉燃料产生的VOC.彭州、金堂、大邑等区县涉及少量生物质燃烧源,累积排放贡献率占9.77%.

3.5 讨论

鉴于国内对工业源的VOC排放特征基础性研究相对较少,本文与何敏、韩丽等(何敏,2013韩丽等,2013)的研究结果进行了比较分析.由何敏等(2013)可知,钢铁、水泥、轻工业制造是四川省工业过程VOC排放的主要贡献源,而成都市则是四川省工业源VOC排放量最大的城市(韩丽等,2013),其中汽车整车、汽车零部件和其他配套专业设备为主要的贡献源.

本文将VOC来源划分为溶剂使用源、工艺过程源、化石燃料燃烧源和生物质燃烧源,其中VOC主要贡献来源于工艺过程源与溶剂使用源.通过将本文中所有工业源所涉行业进行列表分析发现(如表 5所示),最大的贡献行业为化学原料与化学制品制造业,其次为用非金属矿物制品业和汽车制造业,上述3类行业排放占VOC总排放量的73.05%.这与何敏、韩丽等的研究结果有相似之处,在一定程度上说明成都地区VOC排放还是主要以有机溶剂加工、再使用为主,且企业基数大、面广,污染治理难度较大.

表 5 成都市2013年各重点工业行业VOC排放分担率 Table 5 Contribution of VOC emissions from different key industries in Chengdu for the year 2013
4 结论(Conclusions)

1) 2013年成都市工业源VOC排放总量为(5.77±3.35)×104 t,其中溶剂使用源排放(3.09±4.93)×104 t,工艺过程源排放(2.35±3.82)×104 t,化石燃料燃烧源排放(0.21±0.61)×104 t,生物质燃烧源排放(0.12±0.48)×104 t.本文因采用指南(试行)所提供的排放系数,虽可反映不同排放源对应行业的平均技术水平,但难免会产生一定的不确定性.测算结果整体还是可以辨析各类排放源,分析其对应的贡献,以期为区域大气复合污染的宏观决策提供一定的科学依据.后续研究将着重对排放因子进行本地化校核,以减小清单的不确定性.

2) 溶剂使用源和工艺过程源是最主要的排放贡献源,其贡献率达到94.2%;其中涂料生产、汽车喷涂、设备制造和家具制造是溶剂使用源的主要排放行业,工艺过程源的排放则主要来源于化工、玻璃和水泥行业.

3) 从工业源VOC的空间分布特征上看,排放量较大的区域多分布在成都市二、三圈层的各区市县,包括都江堰、郫县、温江、崇州、双流、龙泉驿、青白江等;从溶剂使用源的空间分布特征上看,龙泉驿是最主要的排放区域,其排放贡献率高达73.45%,主要来自于汽车整车及零部件制造业;从工艺过程源的空间分布特征上看,青白江是最主要的排放区域,贡献率达19.67%,主要来自于钢铁和化工行业;从化石燃料燃烧源的空间分布特征上看,彭州和金堂是最主要的排放区域,累积贡献率占46.1%,主要来源于水泥及火力发电的燃煤使用;从生物质燃烧源的空间分布特征上看,双流是最主要的贡献区域,贡献率占74.75%,来源于环保发电行业.

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