2018, Vol. 38
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2. 暨南大学广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632;
3. 中山大学大气科学学院, 广州 510275
2. Guangdong Engineering Research Centre for Online Atmospheric Pollution Source Appointment Mass Spectrometry System, Jinan University, Guangzhou 510632;
3. School of Atmospheric Sciences, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275
WU Dui, E-mail: wudui.vip@foxmail.com
黑碳气溶胶(Black Carbon, BC)是大气气溶胶的重要组成部分, 它对全球气候变化(Hiram Levy et al., 2008)、大气能见度(Qiu and Yang, 2000)和人体健康(Highwood and Kinnersley, 2006)均有重要影响.有研究指出:BC对全球气候变暖贡献了15%~30%, 成为导致全球变暖的第二影响因子(Forbes et al., 2006); BC对气溶胶光学吸收系数的贡献接近90%(虞海燕等, 2006), 严重导致能见度下降; 当空气中湿度较大时, BC可加速SO2氧化, 致使大气气溶胶酸化(Ramanathan and Carmichael, 2008; Li et al., 2005); 大气中的BC化学性质稳定, 既不能通过己有污染物反应生成, 也不能通过大气中的化学反应被清除(朱厚玲, 2003), 因此是一次排放源很好的示踪物; Streets(2001)等估算出中国区域排放的BC量约占全球排放总量的1/4, 对全球气候与环境变化有重要影响.
广州是粤港澳大湾区的核心城市, 经济发达且人口较多, 广东全省大约80%的机动车都集中在珠三角地区(潘月云等, 2015).随着城市工业化进程加快, 广东省大气环境呈现区域性复合型的污染特征, 目前粤港地区深受以细粒子为主的大气气溶胶污染(吴兑等, 2007), BC污染尤为严重(吴兑等, 2012).在广州及周边地区开展BC监测研究对当地大气污染综合防治有着重要意义.具代表性研究课题组, 如吴兑等(2009; 2014a)课题组从2003年开始在广州地区开展连续多年的BC观测研究, 得出广州地区细粒子污染严重, BC是PM2.5的重要组成部分, 广州地区BC浓度在5—8月相对较低, 11月—次年1月和3月浓度较高, BC在近地面浓度较高, 在山顶大气成分站浓度较低; 同时吴兑(Wu et al., 2013)课题组在2008年干季和湿季在华南地区不同城市间开展BC联合观测, 对海洋背景站点(中国南海西沙永兴岛)和广州不同代表性站点(帽峰山、番禺、南村等地)、广州周边城市(东莞市)、以及广东周边城市(广西阳朔)开展多地区同步BC联合观测实验, 不仅对通过黑碳仪得到的BC数据的处理方法方面做出了详细的说明, 同时探讨了华南地区不同站点不同季节的气溶胶吸收系数、BC随时空变化特征以及不同地区影响BC来源的因素, 为我国南方地区黑碳气溶胶的研究与防治提供了宝贵资料.
广州位于华南地区, 濒临沿海, 属海洋性亚热带季风气候, 其独特的地理位置和气候特点使得广州呈现明显的干湿季变化特征.根据干湿季气候指数(黄露菁等, 1997; 陈创买等, 1997), 广东以4—9月为湿季, 10月—翌年1月为干季, 2—3月为由干季向湿季转变的过渡期(陈创买等, 1997).干季降水稀少, 温度较低; 湿季降水较多, 温度较高, 太阳辐射和日照时间均大于干季(Dumka et al., 2010).本研究分别在2015—2016年干季和湿季期间对广州市城区的BC浓度进行在线观测, 分析了观测期间广州市城区的BC污染特征, 初步探究了不同燃料燃烧对广州城区的BC排放影响, 本研究对珠三角地区BC排放清单的校验、区域空气质量的评价及减排政策的制订起到重要的科学支撑作用.
2 数据来源与处理(Data and processing) 2.1 观测站点本研究观测站点位置如图 1所示, 位于广州市中心天河区的暨南大学大气超级监测站(113.35°E, 23.13°N, 海拔高度为40 m).采样点周围是教学楼和集中居住区, 交通及商业活动较发达, 周边无工业污染源, 具有城市站点的典型特征.观测站点周围无建筑物遮挡且视野较开阔, 观测结果在一定程度上代表了广州市城区的大气污染状况.
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| 图 1 观测站点位置及实景 Fig. 1 The location of the observation site |
以往文献对不同地区BC浓度进行观测分析时使用较多的是美国Magee公司生产的AE-31型黑碳仪.本研究观测BC采用的是该公司生产的AE-33新型黑碳仪, 其基本观测原理同AE-31型类似(吴兑等, 2009).但AE-33型黑碳仪在测量技术和性能上做了如下改进:①采用实时“双点位”采样技术(Drinovec et al., 2015), 实时输出气溶胶负载补偿参数k, 订正了气溶胶“负载效应”, 使得数据的测量结果更加准确.②可以通过仪器内部生成洁净空气进行自动“动态零点”测试, 为数据的质控提供了保障.动态零点测试会在每个月的1月的00:00时刻(北京时间, 下同)进行, 每次测试持续20 min, 时间分辨率为1 s.本研究中零点测试的BC均值为(0.01±0.07) μg·m-3, 结果呈现正态分布, 利用高斯分布函数拟合后的期望值为0.01, 说明我们使用的仪器在观测期间性能良好.
基于膜采样透射法测量黑碳都不可避免地产生所谓的“负载效应”, 由于滤带上负载物质逐渐增加, 处于上层的颗粒物会对下层颗粒物造成遮挡, 从而造成仪器的光衰减响应和报告的BC浓度随着采样负载的增加而呈非线性减小.新一代AE-33型黑碳仪利用“双点位”采样测量技术和Virkkula提出的算法(Virkkula et al., 2007)对这种负载效应进行订正.在Virkkula订正算法中, 负载效应以仪器的光衰减相应(ATN)的一次函数来表示, 即:
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(1) |
式中, BCcompensated是经过订正的BC浓度值, BCzero loading是零采样负载(即采样初期, 采样负载极低, 负载效应可忽略)的BC浓度值, k表示负载补偿参数.AE-33型黑碳仪利用两个不同负载程度的采样点位测量光衰减系数ATN1和ATN2, 进而计算出对应的原始值:
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(2) |
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(3) |
式中, BC1raw点位的采样流量为总流量的2/3, 是BC2raw点位的两倍.通过流量的不同, 实现两个点位在相同采集时间内在滤膜上获得不一样的采样负载, 从而由式(2)(3)两个线性方程计算出负载补偿参数k, 然后利用公式(1)计算出修正后的BCcompensated值.
图 2所示为AE-33型黑碳仪对“负载效应”数据的补偿示例及“双点位”的采样负载示意图, 由于负载效应的存在, 采样滤带进位前后, BC1和BC2的原始数据出现明显不连续的断层现象(图 2中黄色高亮区域).而图 2中的BCcompensated则是利用公式(1)~(3)经负载补偿参数修正后的数据, 已经消除了这种不连续的断层现象.值得一提的是, 由于AE33型黑碳仪采用了“双点位”采样测量技术, 可以由观测数据实时获得Virkkula订正算法的参数k, 与以往使用“单点位”型号黑碳仪的研究中依靠经验给k取值的做法相比, “双点位”采样测量技术对观测数据的订正更为客观、准确.
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| 图 2 黑碳仪AE-33对“负载效应”数据的订正示例及对应的采样滤带点位图 Fig. 2 The AE-33 raw and compensated BC concentrations and sampling spots |
除仪器本身具有订正误差的功能, 本研究在进行数据处理的时候还根据黑碳仪采样时记录的运行状态值对数据进行筛选, 同时剔除了明显异常值(如负值), 处理后的有效数据分钟值占原始数据分钟值的90%以上, 这样处理保证了数据的科学性和合理性.仪器在正常观测时期的时间分辨率为1 min, 本研究把观测得到的分钟值全部转化为小时平均值来分析.
温度、相对湿度、风速风向等气象参数由大气超级监测站的气象观测仪(上海希萨测量技术有限公司, WXT520维萨拉气象传感器)测得, 数据均经过订正处理.本文中的直方图和箱式图使用Histbox程序(Wu, 2017)绘制.
3 结果分析(Results and discussions) 3.1 干湿季BC浓度特征对观测所得数据进行统计分析可知, 广州城区BC波动范围在干季为0.65~22.11 μg·m-3, 在湿季为0.27~9.32 μg·m-3, 干湿季BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39) μg·m-3.本次观测所得数据和吴兑(Wu et al., 2013; 吴兑等, 2014a)等在珠三角地区广州番禺大气成分站(属城市站点, 珠三角城市群均匀混合的平均结果)连续多年BC观测结果比较, 结果如表 1所示, 发现广州地区BC浓度近年来有所改善.虽然本次测得的值较以往的研究有所下降, 但不同季节的平均值远远高于全球本底青海瓦里关(汤洁等, 1999)(0.13~0.3 μg·m-3)和海洋背景站海南西沙永兴岛(Wu et al., 2013) (湿季0.54 μg·m-3、干季0.67 μg·m-3), 表明广州城区BC污染依然严峻.
| 表 1 广州不同站点BC浓度对比 Table 1 Comparison of BC concentration in different sites of Guangzhou |
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本底浓度是指大气环境中某种物质基本混合均匀后的浓度, 能够反映某一尺度区域内处于均匀混合状态的某种成分的大气浓度水平, 这里把出现频数最多的峰值浓度作为该地区的本底浓度(秦世广等, 2007).图 3所示为广州市城区观测得到的干季和湿季BC频率分布及昼夜BC变化频率分布图.进一步采用对数正态分布函数对不同季节的BC频数分布拟合, 通过拟合后的函数求得广州城区干湿季节BC本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49) μg·m-3, 相同季节的本底浓度都小于该季节的平均浓度, 说明干湿季BC浓度分布均为对数正态分布.干季BC平均浓度和标准差均大于湿季且干季高浓度出现的频率也远大于湿季, 表明广州城区干季BC污染较湿季严重, 且干季BC波动程度较湿季剧烈.
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| 图 3 广州城区干湿季BC浓度频率分布及昼夜变化(实线是利用对数正态分布函数拟合后的曲线, 虚线表示累计概率分布函数, N表示数据量) Fig. 3 The frequency distribution and diurnal variation of BC concentration in dry and rainy seasons in GZ(The solid line represents the fitting curve following log-normal distribution, the dashed line is the cumulative probability distribution function, and the N represents the number of data points) |
造成干季BC浓度大于湿季有以下几个方面的原因:①排放源不同:广州及周边地区干季秸秆焚烧等生物质燃烧事件增多, 造成干季生物质燃烧排放BC增多.②气象条件不同:不同的月份, 太阳辐射强度不同.广州地区湿季日照时间较长, 地面接收能量较多, 湍流垂直扩散较为剧烈, 气象条件有利于大气污染物向高层扩散.干季有微弱的下沉气流, 大气湍流发展慢, 且逆温层出现频率较高, 污染物不断在低层堆积, 不利于污染物向四周和高空扩散(陈慧忠等, 2013a).而干湿季风场对BC浓度也有影响, 在下文中会详细叙述.③沉降效率不同:杨卫芬(杨卫芬等, 2013)等在观测常州地区BC变化特征时指出, 降雨日较非降雨日的BC平均浓度降低约1.23 μg·m-3.说明降雨对BC的清除具有正效应.根据超站气象统计结果, 本研究观测期间2015年10—11月总降雨天数为11 d, 总降雨时次为91 h, 总降雨量为116.9 mm; 2016年4—5月总降雨天数为34 d, 总降雨时次为181 h, 总降雨量为570.1 mm.很明显, 湿季降雨量和降雨时次远远大于干季, 由于湿季期间降雨较多, BC粒子受雨水冲刷作用明显, 湿沉降清除速率较干季快, 使得BC浓度在湿季降低.这些原因均造成干季BC浓度高于湿季.
广州城区BC浓度昼夜差异受昼夜排放源强度、大气边界层升降规律和污染物扩散能力共同影响.本研究定义07:00—18:00时间段为白天, 19:00—06:00时间段为夜间.通过对数正态分布函数拟合后结果可知广州城区干湿季夜间BC平均浓度分别为(4.36±3.00)、(2.85±1.49) μg·m-3, 本底浓度分别为(2.24±0.72)、(2.05±0.49) μg·m-3, 白天平均浓度分别为(3.14±1.78)、(2.40±1.25) μg·m-3, 本底浓度分别为(2.05±0.52)、(1.72±0.49) μg·m-3.夜间BC平均浓度和本底浓度均大于白天对应的值, 说明广州城区夜间BC污染更严重.
3.2 干湿季BC浓度日变化特征及风场影响观测期间干湿季平均温度分别为22.7 ℃、25.5 ℃, 平均相对湿度分别为68.9%、80.0%;湿季平均温度和相对湿度均高于干季.如图 4所示, 温度和相对湿度均有明显的日变化特征, 干湿季温度都呈现白天高, 夜间和清晨低的特征, 相对湿度都呈现白天低, 夜间和清晨高的特征.观测期间的BC浓度日变化和相对湿度日变化具有较好的一致性, 和温度日变化情况相反; 干季和湿季的BC浓度日变化有明显差异, 干季呈现“双峰形”, 湿季呈现“单峰形”.干季在早上06:00—08:00时刻和傍晚19:00—21:00时刻出现峰值, 在12:00—16:00时刻均处于谷值, 谷值持续时间较长; 湿季仅在傍晚19:00—21:00时刻出现峰值, 在12:00—14:00时刻出现谷值, 谷值持续时间较短.
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| 图 4 广州城区干湿季BC浓度、相对湿度(RH)、温度(T)的日变化(图中曲线代表平均值; 上下须代表 95和5分位数; 柱形上下边代表 75和25分位数; 柱形中心线代表中位数) Fig. 4 The daily average changes of BC concentration, relative humidity (HR) and temperature (T) in different seasons in GZ(The solid curves represent the mean values. The line inside the box indicates the median values. Upper and lower boundaries of the box represent the 75th and the 25th percentiles; the whiskers above and below each box represent the 95th and 5th percentiles.) |
干季第一个峰值出现在天亮以后, 随着人类活动的加强, 受高峰期车辆尾气排放影响, BC浓度在短期内迅速积累, 达到峰值.峰值出现的时间与上下班高峰、机动车行驶规律相吻合.除温度和湿度外, 大气边界层高度变化也具有明显的日变化特征, 在午后边界层发展到最高, 夜间和早上边界层较低(李菲等, 2012).早高峰过后, 随着大气湍流活动以及边界层的抬升, 气象条件有利于污染物的扩散和稀释, BC浓度迅速降低, 干季在12:00—16:00时刻都处于谷值.谷值出现的时间和边界层抬升息息相关.16:00以后, 太阳辐射开始下降, 边界层降低, 夜间风速较小, 城市上空逐渐形成薄的混合层, 随着晚高峰的来临, BC粒子迅速积累, 在19:00—21:00时刻达到第二个峰值, 直到城市活动减少以后, BC浓度呈现微弱的下降趋势.湿季的第一个峰值没有出现在早高峰时刻, 第二个高峰出现的时间和干季比较接近.谷值出现的时间和干季接近, 但持续时间比干季短.
由于干季和湿季不同时期的温度、气压、湿度、风场、大气湍流活动、太阳辐射强度及大气边界层运动都不能完全一样, 因此造成干湿季节BC浓度日变化差异的原因是来自多方面的, 鉴于本研究的资料有限, 现有的数据暂时无法深入分析造成干湿季BC日变化差异的主要影响因素.本文根据已有的风场资料分析了风场对BC浓度的影响, 风场会造成BC的远距离输送, 对BC的扩散和日变化有重要影响.如图 5所示, 北风为干季研究时段影响广州城区的BC浓度的主风向, 东风、东南风为湿季研究时段影响广州城区的BC浓度的主风向.
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| 图 5 广州城区干湿季BC浓度随风速和风向的变化(填充的不同颜色对应不同的浓度, 实线代表风频率, 半径代表风速大小) Fig. 5 Influence of wind field on BC concentration in different seasons in GZ(The color change in the fill corresponds to the different BC concentration, the solid line represents the wind frequency, the radius represents the wind speed) |
在干季主风向上, BC浓度基本随风速增大而减小, 风速小于2.5 m·s-1时, BC浓度与风速呈负相关, 风速大于2.5 m·s-1时, 受气流较大速度影响, 污染物输送速度加快, BC浓度降低.观测点北侧为中山大道, 东北侧为华南快速干线(城市快速公路), 机动车排放污染物对BC影响较大, 当刮北风或偏北风时, 局地污染物随气流扩散到观测站点影响BC浓度.干季观测站点在东北风向上, BC浓度较高, 受东北方向污染物传输影响较大.干季珠三角受到东北季风控制, 主导风向是北风, 因此广州会受到来自华东沿海长距离输送的污染叠加影响, 因此整体BC浓度都较湿季高.
在湿季主风向上, 观测站点受来自黄埔大道、华南快速干线(城市快速公路)、员村污染物扩散影响较大, 风速在0~4.0 m·s-1时均有污染物传输至观测站点.除主风向方位的其余方向上风速对BC影响较小, 当风速大于2.5 m·s-1时, BC浓度与风速呈负相关.干湿两季在风速较小时, 均受本地排放源影响, 不同季节BC浓度随风速减小的趋势不同.湿季珠三角受南海季风影响, 主导风向为东南风, 来自海洋气团的黑碳浓度要比干季从东南沿海输送过来的气团的黑碳浓度低, 输送过来的黑碳跟本地排放相比占比较少, 因此湿季整体BC浓度都比干季要低.
3.3 BC来源分析波长吸收指数(Absorption Angstrom Exponent, AAE)可以用来分析气溶胶的吸光特性, 它是由两个不同波长的吸收系数的比值和波长比值求出的负指数:
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(4) |
即, AAE可以写成:
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(5) |
有研究发现, 生物质燃烧排放的颗粒物AAE较高(通常＞2), 也就是说对短波段的光(370或470 nm)表现出强烈的吸光性, 化石燃料燃烧排放的颗粒物的AAE通常接近1 (Sandradewi et al., 2008a; Day et al., 2006).化石燃料燃烧产生的气溶胶颗粒为强吸收性物质, 而生物质燃料燃烧产生的气溶胶颗粒为弱吸收性物质, 这跟另一个参数MAE有关, 即质量吸收效率(Mass absorption efficiency, MAE), 有些文献中也被称之为质量吸收横截面(Mass absorption cross-section, MAC), 其物理含义为单位质量的物质对吸光贡献的等效截面面积, 单位为(m2·g-1). MAE遵循以下关系:
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(6) |
因为黑碳仪的输出已经计算为BC的质量浓度, 因此根据MAE可以反算回气溶胶吸收系数σabs, λ, 其中根据最新AE-33手册(Magee Scientific公司, 2017年7月版)提供的不同波段的MAE值如表 2所示, 结合式(4)~(6)可以求出AAE470~950 nm的值.
| 表 2 不同波长对应MAE值 Table 2 Different wavelengths correspond to different MAE values |
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因为沙尘粒子对光线也有吸收散射作用(陈玲红等, 2015; 徐博等, 2013), 其吸收特性与生物质燃料燃烧产生的含碳气溶胶的吸收特性相似(Moosmülier et al., 2009), 而沙尘粒子的MAE值很低, 只有在沙尘颗粒数浓度很高的地区, 例如沙漠附近, 沙尘粒子对吸光的贡献才较为显著(Lu et al., 2012).因此受沙尘粒子影响较少的地区, 如本研究中的广州城区, 濒临沿海, 距离沙漠较远, 沙尘粒子对消光的贡献可以忽略不计.
Sandradewi等(2008a)指出, 化石燃料燃烧的AAE值接近1, 生物质燃烧的AAE值接近2. Peter Zotter(Zotter et al., 2017)在瑞士利用14C示踪法和Sandradewi计算的结果进行比较, 以精确测定化石燃料燃烧和生物质燃烧所对应的具体AAE值, 当拟合结果达到最佳值(r=0.81)时, 化石燃烧和生物质燃烧所对应的AAE值分别为0.9和1.68.后者的研究成果较前者先进的地方是由于他采用了同位素示踪, 结果更加具有说服力, 于是用这两个值分别表征化石燃烧和生物质燃烧所对应的AAE值, 本文也借鉴了他的研究成果.如表 3所示, 本研究计算了广州城区干湿季AAE值并和国内外不同地区测得的AAE值比较, 发现不同地区测得的AAE值有较大差异, 这主要与当地环境和能源结构有关.
| 表 3 不同地区测得的波长吸收指数(AAE) Table 3 The AAE values measured in different regions |
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本研究把汽车燃油、工业用煤、家庭用煤气等燃料统称为化石燃料的燃烧, 参考Zotter的计算结果和本研究求得的AAE变化范围, 探讨BC主要来源.利用对数正态分布函数对计算的AAE小时平均值进行统计后拟合分析, 图 6为广州城区干季和湿季的AAE值的频率分布.由图可知, 干季AAE平均值和峰值分别为1.16和1.15, 湿季AAE平均值和峰值都是1.08.两季AAE值都接近Zotter计算得到的0.9, 表明广州城区BC主要来源于化石燃烧排放.造成这种现象的原因是广州城区机动车尾气排放源较多, 再加上广州城区周边地区存在着一定数量的工业污染源, 这些能源都来自于化石燃料的燃烧, 通过区域传输和扩散等过程影响广州城区BC浓度.而广州周边部分不发达地区仍然使用秸秆和薪柴等生物质燃料作为主要燃料(Min et al., 2011), 在燃烧不充分或高温缺氧条件下, 容易形成BC粒子排放到环境中, 这对广州城区的BC也有一定的贡献, 但是占比较小, 因此计算得到的AAE＞0.9.由于干季秸秆焚烧等生物质燃烧事件增多, 造成生物质燃烧排放BC增多.因此干季AAE平均值和峰值均大于湿季AAE值.
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| 图 6 广州城区干湿季AAE值频率分布(实线是利用对数正态分布函数拟合后的曲线, 虚线表示累计概率分布函数, N表示数据量) Fig. 6 Frequency distribution of AAE values in dry and rainy seasons in GZ(The solid line represents the fitting curve following log-normal distribution, the dashed line is the cumulative probability distribution function, and the N represents the number of data points) |
1) 近十年来, 广州地区BC浓度水平明显降低, 观测期间干季和湿季的BC浓度分布均为对数正态分布, 平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62± 1.39) μg·m-3, 本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85± 0.49) μg·m-3, 干季BC变化范围大于湿季.造成此现象的原因除受排放源不同外还有以下几个方面的原因: ①湿季垂直向上的热力输送较强, 有利于污染物在向高层扩散, 干季有微弱的下沉气流, 有利于污染物不断在低层堆积.②由于湿季降雨较多, BC粒子受雨水冲刷发生吸湿增长, 加速湿沉降速度, 造成BC浓度下降. ③季风对盛行风风向有决定性作用, 干季主导北风, BC来自长距离输送的贡献叠加本地排放的贡献.湿季主导风向为东南风, 来自海洋的气团的BC浓度要比干季从东南沿海输送过来的气团的BC浓度低, 输送过来的黑碳跟本地排放相比占比较少.这些原因造成干季BC浓度要比湿季高.
2) 观测期间BC浓度日变化特征和相对湿度的日变化一致, 和温度日变化情况相反; 干湿季BC浓度日变化有明显差异, 干季呈现“双峰形”, 湿季呈现“单峰形”.BC浓度日变化特征是由气象条件的日变化和人为活动的日变化规律共同影响决定的, 能清晰地反映出人为活动及大气湍流扩散规律.广州城区BC浓度夜间高, 白天低, BC在夜间波动更剧烈.
3) AAE数据呈现正态分布特征, 干季AAE平均值为1.16, 湿季AAE平均值是1.08, 均接近0.9, 广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧, 生物质燃烧对广州城区BC贡献比例较小, 由于广州周边地区干季秸秆焚烧等生物质燃烧事件增多导致干季AAE值大于湿季.
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