近年来,细颗粒物(PM2.5,空气动力学直径≤2.5 μm)污染成为我国主要的大气污染问题之一.2016年,全国338个城市中环境空气质量超标的城市数量占比为75.1%,其中以PM2.5为首要污染物的天数占重度及以上污染天数的比例高达80.3%;全年全国大气PM2.5的浓度范围为12~158 μg·m-3,平均为47 μg·m-3,其中, 京津冀地区的PM2.5年平均浓度为71 μg·m-3,远高于国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)规定的浓度限值35 μg·m-3 (环境保护部,2017).
准确的采样方法是开展大气PM2.5研究的基础,切割器是PM2.5采样器的关键部件,其性能的优劣直接影响到采样结果的准确性.为此,我国《环境空气颗粒物采样器技术要求及检测方法》(HJ 93-2013)中对PM2.5切割器的性能参数进行了明确规定,如切割粒径需满足D50=(2.5±0.2) μm,几何标准差需满足δg=1.2±0.1等.
根据结构不同,切割器通常可分为撞击式、虚拟撞击式和旋风式3种采样器.旋风式切割器因容尘量大、不易发生过载现象,在我国高浓度大气PM2.5条件下被广泛采用.目前,国内外厂家生产的多种PM2.5旋风切割器已广泛应用于我国大气和污染源PM2.5的采样中(Wang et al., 2017;Zíková et al., 2016;Wang et al., 2015;Tian et al., 2016;Tao et al., 2014),对其性能测试有助于评估PM2.5采样器采样结果的准确性和可比性.
本文选取两种在我国广泛应用的PM2.5旋风切割器, 在所建立的多分散和单分散气溶胶标定装置开展测试,获得切割粒径D50和几何标准差δg等反映PM2.5切割器的关键性能参数,考察采样流量Q与切割粒径D50、压力损失△P的关系,并进行相应的模型模拟,以期为该切割器的应用提供技术支撑.
2 标定实验装置(Aerosol calibration systems)所选取的两种PM2.5旋风切割器分别为BGI公司生产的VSCC-A型PM2.5旋风切割器和URG公司生产的2000-30EH型PM2.5旋风切割器,两种切割器的设计流量均为16.7 L·min-1.其中,BGI公司的VSCC旋风切割器是美国联邦等效方法(FEM)推荐使用的PM2.5旋风切割器(USEPA,1997),广泛应用于多种手工采样器(如Thermo Scientific公司的2025i)和实时在线监测仪器(如Thermo Scientific公司的TEOM1405).URG公司的2000-30EH型PM2.5旋风切割器也被该公司设计的各种采样器广泛使用,如中流量颗粒物采样器(URG-3000ABC),该切割器还经常用于源排放PM2.5的采样(李兴华等,2008).
分别采用多分散气溶胶和单分散气溶胶标定装置对上述两种PM2.5旋风切割器(以下分别简称为BGI切割器和URG切割器)进行标定,两种气溶胶标定装置的组成及效果评价在先前的研究中已有详细介绍(阮兵等,2018;陈小彤等,2016;蒋靖坤等,2014),下面对两种测试装置进行简单的描述.
多分散气溶胶标定装置如图 1所示,精密注射泵(美国Sono-Tek公司)稳定控制氯化钠溶液的注入速度;宽频发生器(美国Sono-Tek公司,频率范围20~80 kHz,输出功率20 W)提供超声波给雾化喷嘴(美国Sono-Tek公司),使进入喷嘴中的氯化钠溶液产生高速震荡而被雾化成微粒,雾化后的微粒通入圆柱形有机玻璃管腔室中,同时通入稀释空气干燥微粒,形成稳定、均匀的固体气溶胶,且腔室内气溶胶浓度波动低于10%.将切割器置于有机玻璃管腔室下部,用导电硅胶管连接空气动力学粒径谱仪(APS,model 3321,TSI公司)和补充气路(质量流量控制器(MFC)和泵),作为切割器标定的下游;同时,在切割器进气口同一高度设置一根导电硅胶管,连接APS和补充气路,作为切割器标定的上游.通过补充气路调控采样流量为16.7 L·min-1,切换两根导电硅胶管,可获得切割器切割前后气溶胶的粒径分布.此外,通过调节稀释空气大小来控制发生的气溶胶的浓度,通过改变氯化钠溶液的浓度来控制发生的气溶胶的粒径分布.假定空气动力学粒径为Di的颗粒物,测得在该粒径下切割器上游和下游的数浓度分别为c1i和c2i,则在该粒径下切割器对颗粒物的捕集效率ηi的计算公式如式(1)所示.通过公式(1),可获得切割器在多分散气溶胶标定下的捕集效率曲线.
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单分散气溶胶标定实验装置如图 2所示,振动孔气溶胶发生器(VOAG,model 3450,TSI公司)发生荧光素铵溶液产生单分散(几何标准偏差小于1.10)的颗粒,在其出口用两路气路采集颗粒物,多余气体排空.在两路采集气路中,一路接膜托1作为上游进行采样,一路依次接切割器和膜托2作为下游进行采样.两路膜托后都接有质量流量控制器(MFC)和泵来控制采样流量为16.7 L·min-1,膜托内装有石英膜用于采集荧光素铵颗粒.通过改变荧光素铵溶液的浓度来获得不同粒径大小的单分散气溶胶,同时利用APS检测气溶胶的粒径及单分散程度.采样结束后,分别洗脱两张石英膜及切割器内部的荧光素铵颗粒于烧杯中,并定容后采用荧光分光光度计(HITACHI,F7000)测量荧光含量.通过获得切割器上下游及切割器内部的荧光素铵颗粒的质量,可计算得到切割器在不同粒径下的捕集效率.假定空气动力学粒径为Di的颗粒物,测得在该粒径下切割器上游和下游及内壁灰斗的荧光素铵的含量分别为m1i、m2i、mci,则在该粒径下切割器对颗粒物的捕集效率ηi的计算公式如式(2)所示.通过公式(2),可获得切割器单分散气溶胶标定下的捕集效率曲线.
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采用上述两套装置对两种PM2.5旋风切割器进行标定,其中,采用多分散气溶胶装置对每种切割器进行3次重复测试,采用单分散气溶胶装置对每种切割器测试1次.实验结果如图 3所示,并采用S型曲线进行拟合.通过拟合曲线获得两种切割器的性能参数如表 1所示,包括捕集效率为16%、50%、84%时所对应的空气动力学粒径D16、D50、D84;捕集效率的几何标准差δg及锐度(S),其计算公式如下:
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由表 1可知,采用多分散气溶胶标定方法,测得BGI切割器的性能参数为:D50=2.62 μm,δg=1.27、1.21;测得URG切割器的性能参数为:D50=2.67 μm,δg=1.49、1.41.采用单分散气溶胶标定方法,测得BGI切割器的性能参数为:D50=2.64 μm,δg=1.31、1.23;测得URG切割器的性能参数为:D50=2.67 μm,δg=1.48、1.43.可以看出,两种标定方法对于PM2.5旋风切割器都有比较接近的结果,两种标定方法都适用于PM2.5切割器的标定.Kenny等(2000;2004)测试得到BGI切割器D50=2.50 μm,URG切割器D50=2.46 μm,本文的测试结果与其较为接近.
参照HJ 93-2013,BGI切割器测试得到的D50和δg均满足其规定的范围;URG切割器只有切割粒径D50满足规范要求,而几何标准偏差δg不满足规范要求.这是由于两种切割器的结构设计不同导致的(Kenny et al., 2000).
锐度(S)值常用来衡量捕集效率曲线的陡峭性,本文两种测试方法得到BGI切割器的S值分别为1.24和1.27,URG切割器的S值分别为1.45和1.46.可以看出,BGI切割器的捕集效率曲线更为陡峭,这可以避免在高负荷采样条件下,切割器的切割粒径D50的偏移(Kenny et al., 2000).Kenny等(2000;2004)测试得到BGI切割器S=1.16,URG切割器S=1.45,本文测试结果与其较为接近.
3.2 采样流量Q与切割粒径D50的关系采用多分散标定方法,测试了上述两种切割器在不同采样流量Q下所对应的切割粒径D50,测试结果如图 4所示.可以看出,随着采样流量Q的增加,两种切割器的D50都随之减小.通过拟合得到采样流量Q与D50的曲线关系如下:D50=41.617×Q-0.975,R2=0.963(BGI切割器);D50=42.447×Q-0.983,R2=0.976(URG切割器).通过上述关系式,用户可通过改变切割器的采样流量Q来获得所需切割粒径D50.例如,当采用上述PM2.5切割器来进行大气PM10采样时,可将BGI和URG切割器的采样流量调整为4.3 L·min-1;在该采样流量下,两种切割器的D50为(10.0±0.2) μm,可满足环境空气颗粒物采样器技术要求及检测方法(HJ 93-2013)的规定范围D50=(10±1) μm;BGI切割器的δg=1.22、1.24,URG切割器的δg=1.11、1.35,仅BGI切割器的δg满足规定范围δg=(1.2±0.1);同理,当采用上述PM2.5切割器进行大气PM1采样时,可将BGI和URG切割器的采样流量调整为45 L·min-1,在该采样流量下,两种切割器的D50满足(1.0±0.1) μm;BGI切割器的δg=1.24、1.20,URG切割器的δg=1.54、1.79.
根据所获得关系式,为使BGI切割器的切割粒径D50在HJ 93-2013规定的(2.5±0.2) μm范围内,其流量偏差需限定在设计流量(即16.7 L·min-1)的-1.0%~16.7%之间,而URG切割器的流量偏差需限定在设计流量的-1.3%~16.2%之间.
通常情况下,大多数的气溶胶采样器都在特定的采样流量下工作,这样就无法采用上述方法,通过改变采样流量Q来获得所需切割粒径D50.Moore等(1993)提供了一种简便的方法来解决这一问题,其发现流动雷诺数Ref与无量纲切割粒径D50/Dc呈现出更好的关系(其中,Dc表示切割器筒体直径);Ref的计算公式如下:
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式中,ρg表示空气密度(kg·m-3);Rc表示切割器筒体半径(m);Ro表示切割器出口半径(m),vi表示切割器入口流速(m·s-1),μ表示空气粘度系数(kg·m-1·s-1).
根据公式(5)计算得到不同vi(即不同采样流量)下对应的Ref,从而得到Ref与D50/Dc的关系(图 5),并采用下述方程进行拟合:
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通过拟合得到方程参数分别为:lna=-1.107,b=-0.872,R2=0.984(BGI切割器);lna=-2.173,b=-0.890,R2=0.981(URG切割器).
按照上述关系式,如果需要在不改变其采样流量的情况下改变现有切割器的切割粒径,设计者可改变切割器出口管的尺寸,通过替换原有的出口管来达到这一目的.采用该方法可减少材料的使用、设计时间及劳动力,节省更多的成本.例如,现需要采用上述BGI和URG的PM2.5切割器进行大气PM10的采样,可将BGI切割器的出口管尺寸由原来的0.27Dc改为0.851Dc,将URG切割器的出口尺寸由原来的0.5Dc改为0.895Dc;同理,对于大气PM1的采样,亦可采取该方法进行修改.
3.3 采样流量Q与压力损失△P的关系采样过程中气流经过切割器的压力损失△P也是切割器关键的性能参数之一.通过改变切割器的采样流量Q可得到不同流量下切割器的压力损失△P,两者的关系如图 6所示.可以看出,随着采样流量Q的增加,两个切割器的△P也随之变大,且BGI切割器的△P增长要大于URG切割器.曲线拟合得到两种切割器的采样流量Q与△P的方程关系分别为:△P=0.788×Q2.007,R2=0.999(BGI切割器);△P = 0.711×Q1.835,R2=0.999(URG切割器).在设计流量Q=16.7 L·min-1下,BGI切割器的△P为224.1 Pa;URG切割器的△P为124.5 Pa.
通常情况下,在表示切割器的压力损失时,一般采用下述公式进行计算:
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式中,KL表示无量纲阻力系数,ρg表示空气密度(kg·m-3),vi表示入口速度(m·s-1).对于切割器压力损失的计算,已有不少研究提出了一些经验模型,大多数都是围绕阻力系数KL值进行模拟计算.本文采用Shepherd & Lapple(1939)模型(式(8))、Casal & Martinez(1983)模型(式(9))、Dirgo(1988)模型(式(10))、Coker(1993)模型(式(11))和Demir(2014)模型(式(12))对KL进行模拟计算,这5种模型都从切割器的结构参数方面对KL进行分析,得到了KL与切割器的结构参数的关系方程.两种切割器的尺寸比例参数如表 2所示(Kenny et al., 2000;2004).
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式中,c1=14.8587,c2= -0.6984,c3= -0.4841,c4=0.5738.
同时,根据公式(7)计算得到实验测试下的KL.模型模拟和测试计算两部分所获得结果如图 7所示.由图 7可以看出,BGI切割器测试计算得到的KL基本在6.5~7.0之间,URG切割器的KL在6.5~8.0之间.对于BGI切割器,Casal & Martinez模型(编号②)、Coker模型(编号④)和Demir模型(编号⑤)对KL的模拟值比较接近测试计算值,相对偏差分别为12.8%、-13.7%和19.3%;而Shepherd & Lapple模型(编号①)和Dirgo模型(编号③)模拟值偏高,相对偏差分别为45.8%和132.9%.对于URG切割器,Shepherd & Lapple模型(编号①)和Casal & Martinez模型(编号②)模拟值最接近测试计算值,相对偏差分别为9.9%和-15.4%;其余3种模型的模拟值都偏低,相对偏差分别为-21.4%、-34.9%和-43.7%.Demir(2014)考察了旋风分离器的几何尺寸对压力损失的影响,并开发出与其实验数据吻合程度高的模型(编号⑤).Gimbun等(2005)认为Shepherd & Lapple模型(编号①)和Dirgo模型(编号③)可以预测其所测试的两种旋风分离器的压力损失.
上述5种模型仅考虑了切割器的尺寸参数,而KL还与操作工况、切割器内表面粗糙度等因素有关;但这5种模型的方程简单方便、较为实用,在设计切割器时可根据切割器的尺寸参数选用合适的模型对压力损失进行预测.
4 结论(Conclusions)1) 采用自行搭建的多分散和单分散气溶胶标定系统分别对BGI公司和URG公司生产的两种PM2.5旋风切割器进行了性能测试.多分散气溶胶标定系统测试结果表明,BGI切割器的D50=2.62 μm,δg=1.27、1.21,URG切割器的D50=2.67 μm,δg=1.49、1.41;单分散气溶胶标定系统测试结果表明,BGI切割器的D50=2.64 μm,δg=1.31、1.23,URG切割器的D50=2.67 μm,δg=1.48、1.44.两种方法测试结果基本接近;且BGI切割器的D50和δg均满足HJ 93-2013的规定,而URG切割器仅D50满足规定,δg大于规定范围.
2) 采用多分散气溶胶标定系统测试了两种PM2.5旋风切割器在不同采样流量Q下对应的切割粒径D50.测试结果表明,随着采样流量增加切割器的切割粒径不断减小;并获得了两种PM2.5旋风切割器采样流量Q与切割粒径D50的关系式,可通过该关系式改变切割器的采样流量获得所需的D50;最后给出了PM2.5切割器的D50满足HJ 93-2013规定范围时的流量偏差限定范围.
3) 获得了两种PM2.5旋风切割器流动雷诺数Ref和无量纲切割粒径D50/DC的关系式,利用该关系式可在保持设计流量不变的情况下,通过改变切割器的出口管尺寸,获得所需的切割粒径.
4) 测试了两种切割器在不同采样流量下的压力损失△P,发现随着采样流量的增加,两种切割器的△P不断增加,且BGI切割器的△P增长速度大于URG切割器;采用5种模型对两种切割器的无量纲阻力系数KL进行模拟计算,并与测试计算结果进行了比较,发现Casal & Martinez模型、Coker模型和Demir模型更适用于BGI PM2.5旋风切割器的△P预测,而Shepherd & Lapple模型和Casal & Martinez模型更适用于URG PM2.5旋风切割器.
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