2018, Vol. 38
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近年来, 国内外许多城市(Jeon et al., 2012; Doherty et al., 2015; Shi et al., 2015; Zhang et al., 2011)环境空气中臭氧(O3)浓度逐年升高, 呈现出高浓度臭氧污染现象.由于臭氧具有极强的氧化性与高的化学反应活性, 近地层臭氧浓度的升高会对人类健康(Revich et al., 2010; Jia et al., 2011)、农业(Zheng et al., 2013; Wang et al., 2012)和生态环境(Sicard et al., 2017)等造成严重的不良影响, 因此, 臭氧污染问题已引起了公众的广泛关注.环境空气中, 臭氧主要是在光照条件下, 氮氧化物(NOx)与挥发性有机物(VOCs)发生光化学反应而生成(Jenkin et al., 2000), 因此, 降低臭氧浓度水平只能通过控制其主要前驱体—VOCs、NOx来实现.我国多个城市的VOCs排放清单研究均表明, 移动源的VOCs排放量仅次于工业源(李璇等, 2014；闫东杰等, 2017；陈军等, 2017), 甚至个别城市移动源VOCs排放量超过工业源(刘松华等, 2015).谢雨竹等(2015)、解鑫等(2009)、李用宇等(2013)研究发现, 环境中O3和VOCs浓度受机动车排放影响显著；且机动车源排放高度低, 排放区域人群密集程度高, 因此, 其对城市区域O3浓度和人群健康具有重要影响(黄冬妍等, 2014；中华人民共和国环境保护部, 2017；Parvez et al., 2017).此外, 由于非道路移动源功率大、使用年限长、检修率低、使用油品质量差、污染防治管理滞后, 其尾气排放污染量大、浓度高, 对环境的影响不可忽略(张礼俊等, 2010).目前, 通过建立城市移动源VOCs排放清单, 可以确定各区域移动源的VOCs排放情况.但不同物质的O3生成反应活性差异较大, 移动源中各VOCs物种的排放量与其O3生成贡献量有显著差异.因此, 为了科学地对前体物进行针对性控制, 需要进一步对移动源排放VOCs物种对臭氧生成量的影响大小进行定量评估.
最大增量反应活性(MIR)法(刘芮伶等, 2017；Hung-Lung et al., 2007)、OH消耗速率法(冉靓等, 2010；卢学强等, 2011)和光化学臭氧产生潜力法(POCP)(Cheng et al., 2010; Lam et al., 2013)等方法是研究不同VOCs物种对O3形成影响的主要方法.不同VOCs物种对臭氧生成量的影响大小与物种的含碳数、光化学反应活性和机理有关, 其中, OH消耗速率法(包括丙烯等效浓度法)只考虑了物种的含碳数和动力学活性差异, 忽略了物种的反应机理差异(邹宇, 2013).最大增量反应活性(MIR)法和光化学臭氧产生潜力法(POCP)则同时考虑了物种的反应动力学活性和机理活性.最大增量反应活性(MIR)法计算结果用臭氧生成潜势(OFP)表示, 其反映VOCs物种在最佳反应条件下对O3生成的最大贡献(Carter, 1994).POCP为相对值, 表示排放单位质量的某一VOC物种产生的臭氧量与由等量的乙烯(C2H4)排放产生的臭氧量的比值(Derwent et al., 1998).最大增量反应活性MIR值和POCP值由烟雾箱实验和数值模拟获得.现有研究中MIR值所涉及的物种数比POCP值更丰富, 后者能反映其模拟地区大气中各物质的臭氧生成相对贡献(Jenkin et al., 2017), 但其应用的普适性受到其模拟地区与应用地区大气边界层要素差异的影响(Altenstedt et al., 2000), 因此, 最大增量反应活性(MIR)法应用更为广泛(曹函玉等, 2013；李雷等, 2013；苏雷燕, 2011).兰州作为西部重要的中心城市, 2017年6月1日—9月30日兰州城区单站O3最高日均值超标率超过50%. O3污染严重.因此, 本文以兰州市移动源为研究对象, 利用GIS建立矢量路网, 结合排放系数、交通流量及相关统计数据, 建立兰州市VOCs移动源排放清单, 采用国外研究中实测VOCs成分谱及VOCs的最大增量反应活性(MIR)值计算各类移动排放源的臭氧生成潜势(OFP), 并依据各排放源的空间排放特征对OFP进行再分配, 以期为改善兰州市O3污染现状, 制定控制对策提供科学依据.
2 研究方法(Research methods) 2.1 研究区域与研究对象研究区域为兰州主要区域(城关区、七里河区、安宁区、西固区、永登县、皋兰县和榆中县), 空间分辨率为1 km×1 km.研究对象为2016年道路源、非道路移动源(飞机、农用机械、船舶、火车和工程机械)排放的含氧挥发性有机物(OVOC)、芳香烃、烯烃、烷烃、炔烃共5大类188种VOCs.采用的移动源VOCs成分谱来自美国环保署(EPA)的SPECIATE 4.5源成分谱数据库, 成分谱来源见表 1.
| 表 1 VOCs源成分谱来源 Table 1 Summary of VOCs mobile source profiles |
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由于国内外研究中实测铁路机车的VOCs排放成分谱极少, 因此, 本研究采用船舶的VOCs排放成分谱进行代替.由于移动源成分谱本土化不完善, 在本研究中采用国外学者现有的成分谱研究成果, 同时, 由于不同学者对成分谱研究的方法、区域范围和物种对象等多方面因素不一致, 在OFP的计算中带来了较高的不确定性.
2.2 VOCs排放量估算方法 2.2.1 道路源采用ArcGIS建立兰州市范围的矢量路网数据库.依据《城市机动车排放空气污染测算方法(HJ-T180-2005)》(国家环境保护总局, 2005), 结合《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》(中华人民共和国环境保护部, 2014)有关西北地区车辆VOCs排放系数, 按不同交通时段(高峰期、平峰期1、平峰期2、低谷期)(韩晶, 2013)各道路分车型车流量、道路长度, 计算不同时段每条道路上不同车型的VOCs排放源强(g · h-1), 根据全年交通时段长度计算每条道路的VOCs年排放量, 具体公式如下：
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(1) |
式中, (Li×qijt×EFj)为交通时段t内道路i上车型j的VOCs排放强度(g · h-1)；Ei为道路i全年VOCs排放的总量(t)；Ht表示全年中交通时段t的总时长(h)；Li为道路i的长度(km)；qijt为在时段t内道路i上车型j的车流量(辆· h-1)；EFj为车型j的VOCs排放系数(g · km-1 ·辆-1).
单位面积内道路密度越大, 该区域对车辆的容纳量越大.道路的建设情况是与其所在区域对道路容纳量的需求相适应的, 这与文献中对我国各大城市道路密度与区域人口密度成正相关的研究结果相符(范科红等, 2011；石民丰等, 2013).而对于单条宽度和长度一定的道路而言, 其所在区域道路密度大, 反映了其单位长度上交叉路口数量多, 车辆在道路上行驶遇上的交叉口增多, 使交通延误上升, 加剧了道路拥堵状况(叶彭姚, 2008).因此, 在本研究中将道路所在区域的道路密度作为依据, 根据兰州市主干道实测车流量及文献车流量(史季青, 2014；刘黎萍等, 2004；马春燕等, 2005), 按照道路类型、路宽及道路所处区域的道路密度对其它道路车流量进行估算, 并在分配中根据本地区已有的道路实测车流量数据对分配的系数进行了校正.
首先采用GIS空间统计功能, 计算不同道路所在区域的道路密度大小, 分路宽和道路类型将道路密度进行标准化, 作为分配车流量的权重因子, 对每条道路车流量进行估算, 公式如下：
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(2) |
式中, qi为道路i的车流量(辆· h-1)；αi为道路i方圆1 km范围区域的道路总长度与该区域面积之比, 即道路i所处位置的道路密度(km · km-2)；αmax为与道路i路宽相同的同类型道路(道路或公路)中道路所处位置的道路密度α的最大值(km · km-2)；αmin为与道路i路宽相同的同类型道路(道路或公路)中道路所处位置的道路密度α的最小值(km · km-2)；qmax为与其路宽相同的同类道路(道路或公路)的最大车流量(辆· h-1).
其中对于城市道路, 认为主干道车流量为qmax, 来源于兰州市主干道道路实测数据.对于非高速公路, 其qmax根据《2016年度全国主要城市交通分析报告》(交通运输部科学研究院, 2017)中公路与主干道车流量的比例计算.高速公路相对封闭, 车流量空间差异相对较小, 采用文献中的车流量数据(史季青, 2014；刘黎萍等, 2004；马春燕等, 2005).
2.2.2 非道路移动源采用《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》排放系数, 结合国家统计局的国家统计数据库(国家统计局, 2017)、交通运输部公开的统计数据(交通运输部, 2017)及《2016年兰州市统计年鉴》(兰州市统计局, 2017)的统计数据, 估算了非道路移动源的VOCs排放量.兰州市各县区工程机械的耗油量根据兰州市各县区建筑施工面积占全国建筑施工面积比例, 以及全国建筑业柴油、汽油消耗量计算.农用机械的耗油量根据兰州市各县区农用机械(包括农用车)的柴油、汽油机械总动力占全国农用机械(包括农用车)的柴油、汽油机械总动力比例, 以及全国农、林、牧、渔、水利业柴油、汽油消耗量计算.飞机全年起降次数来源于对兰州市中川机场的起降航班信息的调查.铁路机车的耗油量由行驶里程和载重量决定, 假设兰州铁路人均乘车距离、货物运输距离与全国平均一致, 根据兰州铁路客运周转量(单位：万人)和货运周转量(单位：万t), 按照每名旅客65 kg(张礼俊等, 2010)计算兰州及全国铁路客货运周转总质量.根据全国铁路机车耗油量及兰州铁路客货运周转总质量占全国比例计算兰州火车耗油量.兰州市船舶年度耗油量根据全国船舶耗油量、全国船舶净载重量、甘肃省船舶净载重量、甘肃省船舶总数及兰州市船舶总数推算.
2.3 臭氧生成潜势计算方法通过MIR对移动源排放VOCs产生的臭氧生成潜势进行计算.臭氧生成潜势的计算公式如下所示：
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(3) |
式中, OFP为移动源排放VOCs产生的臭氧生成潜势；VOCik为移动源中子源k的第i种VOCs的年排放量；MIRi为第i种VOCs生成O3的最大增量反应活性系数, MIRi来自于Carter (2007; 2009)研究成果.
2.4 空间分配方法根据各道路移动源和非道路移动源空间分布特征及排放特征, 利用GIS技术以线源或面源形式, 将各移动源OFP年贡献量分配到1 km×1 km的网格.其中, 所使用的土地利用类型数据基准年为2015年, 精度为30 m×30 m, 道路、铁道、河道空间矢量数据基准年为2015年, 并根据2016年卫星影像地图进行人工修正和补充.道路移动源根据网格内道路长度占道路总长度比值分配.工程机械、农用机械、船舶、铁路、飞机分别按照网格中的建设用地面积占比、耕地面积占比、河道面积占比、铁道长度面积占比、机场跑道长度占比进行网格分配.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 兰州市移动源VOCs排放情况基于上述方法, 根据《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》排放系数, 结合兰州市公安局公安交通管理局车辆管理所提供的车辆保有量、部分路段实测交通量数据及文献车流量数据, 以及全国及本地统计数据, 估算了道路源和非道路移动源的VOCs排放量, 建立了兰州市2016年的移动源VOCs排放清单, 结果见图 1.
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| 图 1 兰州市各区县移动源VOCs排放量 Fig. 1 Mobile sources VOCs emission by regions in Lanzhou in 2016 |
从图 1可以看出, 道路移动源是兰州市移动源中VOCs年排放量最大的源, 其VOCs年排放量在移动源中占81.39%, 年排放总量为6681.71 t.对于不同燃料类型的车辆, 汽油车保有量最大, 排放的VOCs总量也最大, 为5377.94 t, 在道路源中的分担率为80%；柴油车和天然气车保有量相对较低, VOCs排放量分别为652.83 t和653.91 t, 在道路源中的分担率均为10%.非道路移动源中工程机械和农用机械VOCs年排放量分别为1032.87 t和473.12 t, 在移动源中分别占12.58%和5.76%.城关区道路移动源VOCs排放总量最大, 永登县和榆中县次之.由于永登县和榆中县行政区域范围大, 辖区内公路总长度高于其他区域, 其公路排放分别占该县区道路VOCs总排放的76%和65%.
3.2 移动源臭氧生成潜势通过MIR估算兰州市移动源排放VOCs的OFP总量为38089.28 t(图 2).汽油车的OFP占移动源OFP总量的71.12%, 其次是柴油工程机械和柴油车, 分别占移动源OFP总量的10.95%和5.97%.与各类移动源的VOCs排放贡献相比, 汽油车的OFP贡献和VOCs排放量贡献均最高, 柴油工程机械和柴油车的OFP超过了天然气车源, 成为前三大源类, 各类移动源的OFP情况如图 2所示.通过计算各移动源排放单位质量VOCs造成的OFP以评估各源O3生成能力(徐敬等, 2013), 汽油农用机械的O3生成能力最高, 为19.56 t · t-1, 其次是柴油工程机械、飞机源和汽油车, 分别为7.33、5.08和5.04 t · t-1, 其他排放源的臭氧生成能力相对较弱.
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| 图 2 各类移动源的O3生成潜势与O3生成能力 Fig. 2 Total OFP and O3 generative capacity of VOCs from mobile sources in 2016 |
兰州市各移动源排放VOCs物种OFP特征如图 3所示, 烯烃和芳香烃对移动源总OFP贡献最大, 分别占移动源总OFP的51.26%和28.84%, VOCs排放量占比分别为28.65%和28.99%, 烯烃OFP分担率明显高于排放量分担率, 其O3生成能力在5类VOCs中最高, 为8.89 t · t-1.相反, 烷烃在移动源VOCs排放量中占比最大, 为30.55%, 因其反应活性不强, 其O3生成能力和OFP分担率在5类VOCs中均为最低.在VOCs和OFP分担率均最大的汽油车中, 芳香烃、烯烃和烷烃对其排放量的分担率分别为36.03%、28.67%、25.62%, 其中, 烯烃的O3生成能力最大, OVOC次之, 炔烃和芳香烃略低于OVOC, 烷烃最低, 故烯烃和芳香烃对汽油车的OFP分担率最大, 分别为48.1%和34.84%.在对OFP分担率第2高的柴油工程机械源中, 烯烃的OFP分担率达66.40%.因此, 需主要针对移动源特别是汽油车烯烃和芳香烃的排放进行控制, 以缓解兰州市的夏季O3污染状况.
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| 图 3 兰州市各移动源VOCs物种OFP特征 Fig. 3 Speciated characteristics of mobile sources emission and OFP in Lanzhou in 2016 |
兰州市移动源OFP分担率前10的物种及其对应的MIR值和VOCs排放量分担率见图 4.其中, OFP贡献量最大的10个物种分别为：乙烯(5985.70 t, 15.71%)、丙烯(4515.40 t, 11.85%)、甲醛(2473.10 t, 6.49%)、3-甲基-1-丁烯(2319.37 t, 6.09%)、甲苯(2131.61 t, 5.60%)、正丁烯(2040.08 t, 5.36%)、乙炔(1937.77 t, 5.09%)、间二甲苯(1914.69 t, 5.03%)、1, 2, 4-三甲基苯(1228.72 t, 3.23%)、邻二甲苯(1084.28 t, 2.85%), 这10个物种的OFP总贡献值为25630.72 t, 占移动源总OFP的67.29%.正丁烯、间二甲苯、1, 2, 4-三甲基苯和邻二甲苯虽然具有相对较低的排放量, 但MIR值较高, 所以具有较高的OFP贡献量, 因此, 在对O3前体物的控制中要综合考虑其排放量和MIR值.
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| 图 4 兰州市移动源OFP分担率前10的物种 Fig. 4 Key contributing species to VOCs mobile sources emission and OFP in Lanzhou in 2016 |
兰州市各县区移动源的OFP年贡献量及县区面积、人口占比见图 5.其中, 城关区的移动源OFP年贡献量最大, 为7645 t, 占兰州市的20.1%, 其次是榆中县、永登县、兰州新区、七里河区, 分别占兰州市移动源总OFP的15.2%、15.1%、13.2%和11.0%.其中, 城关区和七里河区面积较小, 面积分别占兰州市总面积的1.5%和2.7%, 人口占比在兰州市所有县区中最大, 分别为33.7%和14.8%, 可见城关区单位面积OFP贡献量最高, 七里河区次之, 由于兰州市人口集中在这两个区域, 所以由移动源排放VOCs生成臭氧造成的人群健康危害也最为严重, 因此, 需要将城关区和七里河区列为移动源VOCs排放重点控制区域.
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| 图 5 兰州市各县区移动源OFP年贡献量及面积、人口占比 Fig. 5 OFP of mobile source, area and population of counties and districts in Lanzhou |
为了进一步研究兰州市不同功能区移动源排放VOCs产生的臭氧危害情况, 对移动源OFP年贡献量进行了空间分配, 结果见图 6.由于道路车辆的OFP贡献占比较大, 移动源OFP年贡献量空间分布与道路分布一致, OFP最高值分布在道路密度和交通量相对较大的城关区和七里河区.安宁区和西固区作为文教区和工业区, 交通量相对较少, 移动源OFP年贡献量小于前两个区域, 此外, 在兰州新区和永登县城也有少量高值区出现, 这与对各县区移动源OFP贡献总量的分析结果一致.因此, 需要针对上述OFP高值地区特别是城关区和七里河区移动源VOCs排放进行重点控制.
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| 图 6 兰州市移动源OFP年贡献量空间分布情况 Fig. 6 Spatial distribution of OFP from mobile sources in Lanzhou in 2016 |
1) 兰州市汽油车对VOCs排放量贡献最大, 占移动源VOCs排放总量的65.5%, 其OFP贡献也最高, 占移动源总OFP的71.12%；其次是柴油工程机械和柴油车, 分别占移动源总OFP的10.95%和5.97%.建议对VOCs和OFP贡献最大的汽油车排放进行重点控制, 且各县区应针对其辖区内其它代表性重要VOCs和OFP贡献移动源的排放特点进行相应治理.
2) 在移动源排放的OVOC、芳香烃、烯烃、烷烃、炔烃5类VOCs中, 烯烃O3生成能力最高, 为8.89 t · t-1.烯烃和芳香烃的OFP分别占兰州市移动源总OFP的51.26%和28.84%, 分别占汽油车OFP的48.1%和34.84%.因此, 需对移动源特别是汽油车中烯烃和芳香烃的排放进行控制.
3) 移动源中OFP贡献的最大的10个物种为：乙烯、丙烯、甲醛、3-甲基-1-丁烯、甲苯、正丁烯、乙炔、间二甲苯、1, 2, 4-三甲基苯、邻二甲苯, 这10个物种OFP占移动源总OFP的67.29%.需要从源头上提高发动机和油品品质, 淘汰污染严重的车辆和机械, 减少上述的物种的排放.
4) 兰州市移动源VOCs排放对O3贡献重点控制区域为城关区和七里河区, 可通过优化发展公共交通, 调整交通能源结构, 提倡绿色出行等方式进行治理.
5) 本文重点关注移动源VOCs排放对O3的影响, 而臭氧化学同时涉及到NOx和VOCs, 因此, 对VOCs控制的同时需要兼顾NOx控制.兰州市柴油车排放VOCs较少, 但排放NOx量大, 是移动源中主要的NOx贡献源, 需进一步研究确定有效的NOx和VOCs协同控制比例.
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