2018, Vol. 38
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2. 农业部资源循环利用技术与模式重点实验室, 北京 100125;
3. 农业部环境保护科研监测所, 天津 300191;
4. 中国农学会, 北京 100125
2. Key Laboratory of Technologies and Models for Cyclic Utilization from Agricultural Resources, Ministry of Agriculture, Beijing 100125;
3. Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191;
4. Chinese Association of Agricultural Science Society, Beijing 100125
污水经过无害化处理后作为灌溉的替代性水源, 对缓解我国农业水资源危机具有重要意义.天津污灌区是具有代表意义的北方典型污灌区之一, 引用工业和城市污水进行污灌的历史超过50年.据农业部门的统计(1999), 天津市污灌面积为23.4×104 hm2, 占灌溉总面积的66.1%, 占河水灌溉面积的96.8%, 污灌面积占地表水灌溉面积的比例居全国之首.污水灌溉在解决农业用水不足的同时, 其中包含的有毒重金属元素也随之进入土壤, 带来一系列水土环境、生态安全等问题.根据王祖伟等(2005)调查, 灌区内土壤-作物系统中部分重金属(Cd、Pb和Hg等)污染等级达到了重度污染, 严重威胁到人民群众身体健康.孙红文课题组调查显示(2012), 在天津污灌区内采集的22个土壤表层样品中, Cd含量超标率达43%, 污染最严重的是土壤环境质量标准(GB 15618-1995)二级标准值的9倍；Hg超标率33%, 污染最严重的是国标的2.2倍.污水中还具有较高的含盐量, 即使经过一级和二级处理, 其中的盐分也难以去除, 利用污水进行长期灌溉(尤其是在蒸发量较大、降雨较少、排盐不畅的地区)会导致土壤盐分的累积, 进而导致土壤次生盐渍化, 这一问题在我国北方乃至世界范围内的污灌区都比较突出(Muyen et al., 2011; Chen et al., 2010).天津污灌区土壤中盐分累计的现象更为严重.据统计(王美丽等, 2011; 尹建道等, 2006), 天津盐渍化农田土壤面积达4303 km2, 占耕地面积的54.4%, 还不包括重度盐渍化的盐田和滨海滩涂.污灌区土壤类型以偏碱性的盐化湿潮土为主, 土壤盐分含量一般在0.1%以上, pH为7.6~8.8, 在重度盐渍化地段, 土壤含盐量甚至超过4%, 且近年来, 由于地面沉降等因素的影响, 咸水埋深更加变浅, 中重度盐渍化土壤面积逐年扩大.
污染土壤中的重金属除了可以在土壤-植物系统中迁移转化, 影响植物的生长及农产品质量安全, 也可通过地表径流、淋溶等作用逐渐向水体(包括地表和地下水体)迁移, 从而对水体水质和生态环境产生面源污染(Bonten et al., 2008; Bayraktar et al., 2008).土壤中的盐分及盐度会显著影响重金属环境化学行为, 进而影响其生物有效性及毒害(Smith, 2009; Ghallab et al., 2007).污灌区土壤重金属污染直接威胁着当地农产品安全和人类健康, 而日趋严重的盐渍化趋势, 是否会增加土壤重金属对地表水和地下水的污染风险, 从而加剧重金属污染的危害并增加其防治难度是我们迫切希望得知的问题, 但是目前对此仍然缺乏研究.本项目正是从这个角度出发, 以受盐渍化和重金属污染双重胁迫的天津污灌区土壤为研究对象, 通过径流实验和淋溶实验, 探讨盐渍化土壤中重金属的释放规律及对水质安全的影响, 为污灌区土壤重金属的污染控制和生态风险评价提供理论依据和参考, 对于防控土壤重金属的迁移扩散具有重要意义.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 供试土壤土壤样品采集自天津市郊东北方向李明庄的菜地表层潮土(0~20 cm).该菜地距离天津三大排污河之一的北(塘)排污河约400 m, 污灌历史超过20年, 属于间歇性清污混灌区, 污灌口位于菜地的西南角.土壤样品经自然风干后过2 mm尼龙筛冷冻储存, 基本理化性质分析参照中国土壤学会提供的分析方法(鲁如坤, 2000), 结果如下：pH为8.03, CaCO3含量为1.03 g·kg-1, 有机质含量为12.43 g·kg-1, CEC为16.27 cmol·kg-1, 游离铁含量为8.71 g·kg-1, 无定形铁含量为0.88 g·kg-1, 黏粒(< 0.002 mm)含量为191.05 g·kg-1.受长期污灌的影响, 供试土壤的Cd、Pb和Hg含量分别为2.21 mg·kg-1、234.1 mg·kg-1和0.601 mg·kg-1, 显著高于区域土壤背景含量, 部分超过土壤环境质量二级标准(pH > 7.5时, 限量值分别为0.6、350和1.0 mg·kg-1, GB 15618—1995).有效态重金属含量分别为0.427、31.94和0.081 mg·kg-1.重金属全量采用HNO3-HF-HClO4消解, ICP-MS(美国PE NexION 350 Series)测定；有效态重金属采用0.005 mol·L-1 DTPA-0.01 mol·L-1 TEA-0.01 mol·L-1 CaCl2(1:2 W/V)提取2 h, ICP-MS测定.盐分总量为0.875 g·kg-1(低于0.1%), 按照盐土重量比划分标准(鲁如坤, 2000), 尚不属于盐渍化土壤.
2.2 盐渍化土壤制备根据调查资料, 天津污灌区盐渍化进程中, 盐分主要为NaCl(王美丽等, 2011).本研究考察的盐分种类为NaCl.设置的盐度梯度为6个(按盐分种类单一添加), 添加质量分数依次为0(CK)、0.2%、0.4%、0.6%、1%、2%和5%.将10 kg原土按比例添加盐分溶液, 采用逐级混匀的方法, 先将盐分溶液与少量土壤混匀, 再将少量土壤与大量土壤混匀, 直到所有土壤混匀后放置老化180 d后自然风干, 过2 mm筛后保存.制备土壤时设置3次重复, 制备结束后, 采用IonPac AS11-HC分析柱及30 mmol·L-1氢氧化钾溶液分离Cl-, 测定盐处理后土壤样品中Cl-含量(Dionex ICS-3000型离子色谱仪), 结果见表 1.
| 表 1 不同处理中土壤氯离子含量 Table 1 Contents of anions and total mercury in soil samples under different treatments |
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通过模拟降雨开展径流实验.实验所采用的人工模拟降雨系统位于北京林业大学模拟降雨实验室, 包括土槽系统、动力系统和降雨系统3个部分.其中, 土槽为3个并排放置的钢制径流槽, 尺寸为2 m×0.5 m×0.3 m(长×宽×高), 槽底安装可以调节径流槽坡度的支架, 土面坡度为5°, 径流槽下端设置三角形集流装置, 用于定时收集径流, 采集泥沙样品.模拟降雨时, 将制备好的供试土壤按照田间土壤容重1.25 g·cm-3的标准填装土槽, 装填厚度为20 cm, 按每5 cm一层逐层填充.初始含水量均控制在15%左右.填装上层土壤之前, 应使下层土壤表面粗糙, 防止土层之间出现分层现象.每次模拟降雨前均根据试验要求调节坡度和降雨强度等条件.模拟雨水组成为(张宇峰等, 2005):Ca2+ 1.5 mg·L-1、Na+ 6.80 mg·L-1、NH4+ 2.62 mg·L-1、Mg2+ 1.00 mg·L-1、SO42- 10.00 mg·L-1、CO32- 2.61 mg·L-1、Cl- 11.17 mg·L-1、K+ 1.78 mg·L-1, 用稀HCl调节pH值5.6.该成分与我国京津冀地区雨水接近(罗璇等, 2013).降雨高度为3 m, 降雨均匀度系数大于90%, 雨滴大小范围为1.7~2.8 mm, 降雨强度设定为100 mm·h-1, 降雨时长为1 h, 地表均为裸地.模拟降雨实验设置3次重复.每次降雨过程中, 均记录径流产生时间, 并且在产流后前20 min内以2 min为1个单位时间段, 20 min后以5 min为1个单位时间段, 用500 mL塑料瓶收集径流样品, 在降雨停止后记录径流延续时间和收集延续的产流, 并且测定每一时间段内径流和延续径流的体积.降雨过程中收集雨水作为空白对照.分别测定地表径流中的重金属总量和溶解态中重金属含量, 其方法为：将径流水样充分摇匀后分为两部分, 一部分经浓硝酸消解后测定重金属含量(径流重金属总量), 另一部分过0.45 μm微孔滤膜过滤后, 酸化至pH≤2测定重金属含量(为溶解态重金属含量).颗粒态重金属含量为两者之差.
2.4 淋溶实验在直径5 cm, 高度为15 cm的有机玻璃土柱中, 采用模拟雨水(同径流实验)进行模拟淋洗.每一淋洗管中装入10 cm高的土壤, 容重为1.25 g·cm-3, 接近田间状况, 每管装土量约250 g, 设置3个重复.淋溶实验共进行了30 d, 每3 d淋洗1次, 共10次, 每次用50 mm(约100 mL)模拟雨水淋溶.实验开始前, 将有机玻璃柱下端浸于盛有去离子水的培养皿上, 使水分逐渐通过毛细管进入土壤并接近饱和, 之后悬放在25 ℃下培养2 d.淋溶时, 淋洗管下放置100 mL塑料瓶, 收集测定淋出液中重金属含量, 方法同淋溶实验.
2.5 土壤重金属累计释放量土壤重金属的累计释放量为
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(1) |
式中:q为模拟降雨作用下模拟径流或淋溶实验中土壤重金属的累计释放量(μg·kg-1)；ci和v为第i次采样的淋溶液中重金属浓度(μg·L-1)和径流液或淋溶液体积(L), m为供试土壤质量(kg).
2.6 数据统计与分析数据统计、分析以及制图均采用Origin 8.6 SR2软件进行.
3 结果(Results) 3.1 径流和淋出液中重金属浓度动态变化模拟实验过程中, 径流液(产流后, 下同)和淋溶液中Cd、Pb和Hg浓度的动态变化情况分别见图 1.径流实验中, 在坡度、土壤初始含水量、降雨强度等条件一致的情况下, 不同盐度处理下产流所需时间为(51′25″±15″), 盐度对产流时间影响不显著(LSD法, p < 0.05, 下同).产流后第1次径流液中(出流2 min后)Cd浓度为4.32~13.24 μg·L-1, 平均为7.51 μg·L-1；Pb浓度为7.04~31.94 μg·L-1, 平均为17.11 μg·L-1；Hg浓度为0.07~0.89 μg·L-1, 平均为0.41 μg·L-1.随着时间的增长, 径流液中Cd和Pb浓度总体呈现逐步下降的趋势, 最后1次径流液中(出流70 min后)Cd浓度为0.58~1.50 μg·L-1, 平均为0.98 μg·L-1, 比第1次径流液降低了87.0%.Pb浓度为1.52~3.15 μg·L-1, 平均为2.53 μg·L-1, 降低了85.2%.Hg浓度总体呈现先上升再下降的趋势, 在产流后14~20 min, 径流液中Hg浓度上升至1.23~8.53 μg·L-1, 平均为4.73 μg·L-1, 然后逐步下降, 至最后1次径流时浓度为1.41~3.67 μg·L-1, 平均为1.90 μg·L-1.淋溶实验中, 随着淋溶时间的增长, 淋溶液中Cd和Pb浓度同样呈现下降趋势.第1次淋溶液中Cd浓度为6.03~20.58 μg·L-1, 平均为12.35 μg·L-1, 第10次淋溶液中为2.61~11.31 μg·L-1, 平均为5.23 μg·L-1, 降低了56.8%；第1次淋溶液中Pb浓度为22.97~37.31 μg·L-1, 平均为29.30 μg·L-1, 第10次淋溶液中为3.71~8.92 μg·L-1, 平均为5.33 μg·L-1, 下降了81.8%.淋溶液中Hg浓度较低, 在2 μg·L-1以下, 未表现出明显的变化趋势, 第1次淋溶液中Hg浓度为0.05~1.85 μg·L-1, 平均为1.05 μg·L-1, 第10次淋溶液中Hg浓度为0.08~1.65 μg·L-1, 平均为1.07 μg·L-1.
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| 图 1 径流液和淋出液中重金属浓度变化趋势 Fig. 1 Contentss of heavy metals in runoffs losses and leachates during the simulation experiment |
不同盐度处理下径流和淋出液中重金属累计释放量及其形态分布见图 2.对于Cd, 随着土壤盐度梯度的增加, 累计释放量均显著上升, 径流和淋溶实验中的累计释放量分别从CK的53.40 μg·kg-1和55.63 μg·kg-1提高到5% NaCl盐度处理的122.56 μg·kg-1和135.79 μg·kg-1, 提高幅度分别达到了129.5%和144.1%.形态以颗粒态为主, 径流和淋溶实验中CK处理下颗粒态比例分别为85.7%和77.6%, 淋溶态比例分别为14.3%和22.4%, 5% NaCl盐度处理下颗粒态所占比例分别为29.5%和24.3%, 淋溶态所占比例为70.5%和75.7%.随着盐度梯度的提高, 颗粒态浓度有所下降, 溶解态浓度显著提高, 且所占比例大幅度上升.对于Pb, 随着土壤盐度梯度的增加, 累计释放量同样呈现上升趋势, 径流和淋溶实验中的累计释放量分别从CK的168.30 μg·kg-1和94.44 μg·kg-1提高到5% NaCl盐度处理的340.68 μg·kg-1和201.93 μg·kg-1, 提高幅度分别达到了102.4%和113.8%.形态以颗粒态为主, 且比例显著高于Cd, 径流和淋溶实验中CK处理下颗粒态比例分别为84.0%和83.8%, 淋溶态比例分别为16.0%和16.2%, 5% NaCl盐度处理下颗粒态所占比例分别为29.4%和27.3%, 淋溶态所占比例为70.6%和72.8%.随着盐度梯度的提高, 颗粒态浓度下降, 溶解态浓度大幅度上升.对于Hg, 随着土壤盐度梯度的增加, 累计释放量在径流和淋溶实验中总体呈现上升趋势.在径流实验中, 累计释放量从CK的39.66 μg·kg-1大幅提高到5% NaCl处理的89.37 μg·kg-1, 提高幅度达到125.3%.CK的颗粒态比例为51.6%, 5% NaCl处理下, 颗粒态比例为17.4%.在淋溶实验中, CK的累计释放量为9.60 μg·kg-1, 其中颗粒态比例为56.2%；5% NaCl处理下累计释放量小幅上升至11.97 μg·kg-1, 颗粒态比例为32.9%.
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| 图 2 不同盐度处理下土壤重金属累计释放量 Fig. 2 Quantitative release amounts of heavy metals under different salinity levels |
可以看出, 污染土壤重金属Cd和Pb随地表径流或淋溶的释放风险在产流初期(前50 min内)或淋溶前期较高, 然后逐渐降低, 这与朱昌宇等(2012)、He等(2004)及Antonious等(2008)的研究基本一致.现有文献对Hg在土壤径流或淋溶中的研究比较少见, 表现趋势也不统一, 如Zheng等(2016)研究表明, 对于总汞浓度较低的土壤(0.1 mg·kg-1), 大规模降雨过程的前半程汞释放量较大, 后半程较低, 与本研究Cd和Pb表现类似.Kibet等(2013)则报道, 出流后的径流液中, Hg浓度呈现不规律上下振荡趋势.Zuo等(2013)发现, 降雨强度会影响汞径流特征, 在降雨强度较大时(径流强度与本研究设置雨强接近), 径流液中总Hg浓度会有一个先上升再下降的趋势, 这与本研究是一致的；在降雨强度较低时, 径流液中总Hg浓度总体呈现下降趋势.
随着盐度梯度的提高, 3种重金属元素在径流或淋溶中的累计释放量均显著上升.此结果与之前盐分能够提高重金属在土壤中移动性的结论是一致的.Acosta等的试验表明(2011), 当CaCl2和NaCl加入土壤后, Cd和Pb的移动性大幅度增强, 幅度高于Zn和Cu, 且对于Cd来说提高的最多, 这与本研究的结果总体一致.研究者认为, 移动性的增加主要与加入的Na+或Ca2+竞争吸附、金属离子与Cl-的络合等有关.还有一些实验结果也支撑此结论(Linde et al., 2007; Antonious et al., 2008).从研究结果还可以看出, 在模拟径流或淋溶实验中随着NaCl盐度梯度的增加, 土壤重金属可溶态含量显著上升, 颗粒态含量有所下降, 且其所占比例也显著下降.这可能与NaCl加入土壤后对胶体体系的影响有关.根据研究(He et al., 2004; Kibet et al., 2013), 土壤重金属随径流或淋溶迁移主要表现为3种方式：一是土壤液相中的可溶性污染物在径流或淋溶液中的溶解；二是土壤颗粒物吸附的污染物质在径流或淋溶液中的解吸；三是土壤颗粒中的污染物被径流或淋溶液夹带、冲刷而被水体携带.其中前二者表现为可溶态, 后者表现为颗粒态(胶体结合态).盐度增加并不能提高土壤无机胶体或有机物质含量, 也不能改变土壤孔隙结构, 因此添加NaCl后, 径流或淋溶液中胶体结合态重金属含量没有显著性增加；另一方面, Cl-对于重金属离子而言是常见的结合剂(Boekhold et al., 2010; Tian et al., 2017), 与重金属离子之间存在较强的络合作用形成络合离子, 使得带负电的腐殖物质及粘土矿物上专性吸附的重金属解吸出来, 导致胶体结合态重金属比例减少, 水溶态及交换态等活性态比例上升(Yong et al., 2011), 因此模拟径流或淋溶液中可溶态重金属含量及比例显著增加.这与本研究结果是相吻合的.经检验, Cl-与土壤重金属累计释放量之间关系可以用线性或对数模型拟合(图 3)
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| 图 3 模拟实验中Cl-含量与重金属累计释放量之间的拟合曲线 Fig. 3 Soil Cl- contents as a function of the quantitative release amounts of heavy metals in the simulated tests |
根据我国地下水质量标准(GB/T 14848-2017), Cd、Pb和Hg的Ⅲ级标准分别为5、10和1 μg·L-1 (适用于集中式生活应用水水源及工农业用水).可以看出, Cd在高盐度处理(2%和5%NaCl)下径流液和淋出液中浓度超过Ⅲ类标准, 对环境及地下水有一定威胁；Pb在径流和淋溶实验前期含量超过Ⅲ类标准, 存在一定风险.到径流和淋溶实验的后期, 降低到Ⅲ类标准以下；Hg在径流和淋溶过程中均超过Ⅲ类标准, 风险较高.污染土壤重金属释放量与降雨强度显著相关, 在模拟径流实验中, 为较快产流, 设置的降雨强度较高(100 mm·h-1, 天津当地实际年均降雨强度为25~35 mm·h-1), 在实际降雨环境下, 由于降雨强度较小, 径流或淋溶液中重金属浓度不会达到模拟实验那么高, 但在天津7月份雨季高强度降雨下, 污染农田土壤重金属释放风险仍是不可忽视的.
5 结论(Conclusions)1) 随着NaCl盐度梯度的提高, 土壤径流及淋溶液中, Cd、Pb和Hg的累计释放量均显著上升, 可溶态重金属浓度显著提高, 颗粒态含量有所下降, 且其所占比例也显著下降.Cl-与重金属累计释放量之间的关系可以用线性或对数模型拟合.
2) Cd在高盐度处理下径流液和淋出液中浓度超过地下水水质标准Ⅲ类标准, 对环境及地下水有一定威胁；Pb在径流和淋溶前期超过Ⅲ类标准；Hg在径流和淋溶过程中均超过Ⅲ类标准, 风险较高.在7月份雨季高强度降雨下, 污染农田土壤重金属释放风险不可忽视.
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