1 引言(Introduction)

我国东北林区系北半球中高纬度森林的主要组成部分, 在全球森林生态系统碳循环中起着重要的作用(Bousquet et al., 1999; Yang et al., 2012), 其中有三大林区需要特别关注, 分别为长白山阔叶红松林区、小兴安岭针阔混交林区和大兴安岭寒温带针叶林区.这三大区域森林土壤有机碳储量巨大, 在调节陆地生态系统碳循环及减缓全球气候变化方面作用显著.土壤有机碳具有高度的复杂性和异质性, 由一系列易分解活性有机碳和难分解惰性有机碳组成(Parton et al., 1987；赵鑫等, 2006), 其中, 惰性有机碳分解慢、周转时间长、相对稳定, 对土壤有机碳的长期固持具有重要作用.

黑碳(Black Carbon, BC)为植物残体不完全燃烧的产物, 具有高度浓缩芳香化结构, 并表现出较高的抗氧化性和抗分解能力, 周转时间可达几千年甚至几万年(Brodowski et al., 2006), 属于土壤惰性有机碳库的重要组成部分(Forbes et al., 2006).因此, 黑碳在土壤碳汇中具有重要作用, 成为陆地上最稳定的碳库(Kaal et al., 2008).研究表明, 全球每年由于林火产生的黑碳可以缓解由于毁林导致的CO₂释放(Schmidt et al., 2000), 基于黑碳在土壤碳库中的稳定固持可抵消碳排放量的18%~25%(Lehmann et al., 2008), 这足以说明黑碳对于缓解温室效应的贡献(Lehmann et al., 2007), 并可有效增加土壤稳定性碳储量(Glaset et al., 2012).目前, 国内学者对我国城市(刘恋等, 2017; 宗玉统, 2017; 陈红等, 2018)、湿地(曹启民等, 2009)和农田(吴圣捷等, 2018)土壤黑碳已开展相关研究.东北林区约占全国森林面积的37%, 火烧干扰显著, 但对于其土壤黑碳的研究尚未深入, 尤其缺乏对于黑碳影响因素的探讨.因此, 本文以长白山、小兴安岭和大兴安岭东北三大林区土壤为研究对象, 量化土壤黑碳储量, 分析东北林区森林土壤黑碳的总体分布特征, 并探讨各林区决定土壤黑碳分布的典型影响因素, 以期为区域尺度森林土壤黑碳准确评估和区域/全球碳循环研究提供重要补充, 同时对保护环境、维护公众健康也具有现实意义.

2 研究方法(Research method) 2.1 研究区概况

东北林区地处黑龙江、吉林和内蒙古三省(区), 是我国最大的国有林区, 主要由大兴安岭、小兴安岭和长白山等山系组成.东北林区横跨温带和寒温带两个气候区, 冬天寒冷干燥, 夏季湿热多雨, 年均温为-2.5~4.8 ℃, 年降雨量350~1000 mm, 降水多集中在夏季, 由南向北年均温逐渐降低, 生长季逐渐缩短(魏亚伟等, 2013).研究区样地基本状况见表 1.

2.2 样地选择与样品采集 2.2.1 长白山林型因素样地选择

研究林型对土壤黑碳的影响时, 按森林类型(原始林、次生林)差异, 在研究区中随机选取20块样地(10 m×10 m), 其中, 原始林、次生林样地各10块(除林型差异, 其他立地条件如坡向、坡位等较一致).在每块样地中随机选取一个采样点, 按照发生层取腐殖质层(A₁)样品, 并将其分为两个亚层：表层(A₁₁), 聚积过程占优势、同时具有淋溶作用, 颜色较深的腐殖质层；亚表层(A₁₂), 颜色较浅的腐殖质层.采用原位立方土柱法取样：A₁₁、A₁₂分层后现场标记并记录土层深度, 然后按自上而下顺序分别采集横截面为10 cm×10 cm的立方土柱, 土柱取样深度即为土层厚度.

2.2.2 小兴安岭地形因素样地选择

研究地形因素对土壤黑碳积累的影响时, 选择10个相对独立的地貌单元(山头)；每个单元按照坡位(上、下)和坡向(阳、阴)差异(林型一致), 对等设置标准样地(10 m×10 m).上、下坡坡位大致按坡长的1/2分界, GPS协助定位；阴、阳坡向的控制范围分别为罗盘方位角N45°W~N45°E、S45°W~S45°E.由于调查范围内海拔差异较小, 不足以引起气候和植被的显著分异, 所以未考虑海拔因素.土样的采集同2.2.1节.

2.2.3 大兴安岭火烧强度样地选择

根据林火强度等级划分标准(郑焕能等, 1988)和样地内实际燃烧情况, 将过火后的迹地分为3个等级：轻度火烧, 仅地上植被过火, 林木被烧死或烧伤10%以下, 林下灌木部分被烧毁(40%以下), 树干熏黑高度2 m以下；中度火烧, 地上植被全部过火或烤焦, 介于高度和轻度火烧之间, 枯枝落叶层和半腐层被烧毁, 半腐层以下颜色不变；重度火烧, 林木有80%以上被烧伤或烧死, 林下灌木和有机枯落物层全部被烧毁, 疏松的土壤腐殖质层顶部也发生不同程度燃烧或烤焦, 熏黑高度在5 m以上.由于地面所有有机物全部烧掉, 矿质土的颜色和结构均发生变化.

研究火烧强度对土壤黑碳的影响时, 火烧样地通过查照林业局营林记录确认, 现植被多为白桦幼林(边界判别), 并以附近未火烧区为对照(现植被多为中龄级阔叶次生林).在火烧迹地上分别选择轻度、中度和重度3种不同火烧强度的地段, 各处理(不同林火强度)间除火烧强度差异外, 其他立地条件(包括林型、坡位、坡向等)基本一致.在不同林地内分别设置10个10 m×10 m的样方, 土样的采集同2.2.1节.

2.3 分析方法

土壤湿样品捡去根系, 无损风干、称质量(W₁), 过2 mm筛.制样后将筛出的2 mm以上石砾合并称质量(W₂), 计算石砾含量；土壤密度根据W₁和实际取样体积估算.

2.3.1 土壤黑碳分离与含量测定

土壤黑碳的分离采用HF/HCl处理的重铬酸盐氧化方法(Lim et al., 1996).具体步骤如下：①碳酸盐矿物去除：称取过100目筛的土样1~5 g(因有机质含量而异)于100 mL离心管中, 加入25 mL 3 mol·L^-1 HCl溶液, 超声分散10 min, 静置过夜；离心, 弃去上清液, 加25 mL去离子水振荡10 min, 离心洗涤1次, 弃去上清液；②硅酸盐矿物释放：离心管残余物中加入25 mL 10 mol·L^-1 HF/1 mol·L^-1 HCl, 振荡2 h, 离心弃去上清液；再加入25 mL 10 mol·L^-1 HF/1 mol·L^-1 HCl, 振荡2 h, 静置20 h(其间每4 h摇匀1次), 离心弃上清液；加入25 mL蒸馏水, 漩涡1 min, 如此离心洗涤3次；离心管残余物60 ℃烘干24 h, 称质量；③活性有机碳去除：HF处理的烘干样品在玛瑙研钵中研磨混匀并过100目筛, 称取0.1~0.3 g于玻璃试管中, 加入30 mL 0.1 mol·L^-1 K₂Cr₂O₇和2 mol·L^-1 H₂SO₄混合溶液, 超声分散10 min, 加盖回流漏斗, 恒温水浴中(55±1) ℃反应60 h, 其间每12 h置于超声分散器中分散10 min, 并适时补充蒸发损失的水分, 监测溶液颜色变化(溶液若出现蓝绿色, 表明重铬酸钾不足, 此时应增加溶液用量)；反应完毕, 将试管中物质无损转移到100 mL离心管中, 离心弃上清液, 加30 mL蒸馏水, 漩涡1 min, 如此离心洗涤3次；将离心管60 ℃烘干24 h, 称质量, 其中剩余物即为BC样品.干结BC样品在玛瑙研钵中研磨均匀, 装入半微量样品管备用.

土壤有机碳(Organic Carbon, OC)与黑碳用自动CN分析仪(Heraeus Elementar Vario EL, Hanau)直接测定, 单位统一换算成g·kg^-1；黑碳占有机碳比例R=BC/OC×100%, 其中, BC为土壤黑碳含量(g·kg^-1), OC为土壤总有机碳含量(g·kg^-1).

2.3.2 土壤黑碳的密度计算

黑碳密度(D_BC)按以下公式计算(杨金艳等, 2005；徐嘉晖等, 2017)：

(1)

式中, D_BC为某层土壤的黑碳密度(kg·m^-2)；C_BC、BD、T、RF分别为该层土壤的黑碳含量(g·kg^-1)、容重(g·cm^-3)、厚度(cm)及＞2 mm石砾含量百分比.

2.4 数据处理

利用Microsoft Excel 2010和SPSS 18.0软件对试验数据进行分析处理, 采用单因素方差分析法(ANOVA)和最小显著差异法(LSD)比较不同数据组间的差异, 用Pearson相关系数评价不同因子间的相关关系, 并利用OriginPro8.5软件作图.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 东北森林土壤黑碳含量

由表 2可知, 长白山、小兴安岭和大兴安岭森林中A₁₁层土壤黑碳含量分别(15.98±5.23)、(10.10±2.72)和(22.21±5.00) g·kg^-1, A₁₂层分别为(5.95±1.71)、(4.05±0.96)和(8.27±3.14) g·kg^-1；A₁₁层土壤黑碳的密度分别为(1.97±0.56)、(1.26±0.34)、(1.73±0.31) kg·m^-2, A₁₂层分别为(0.61±0.16)、(0.90±0.25)、(0.53±0.12) kg·m^-2, 研究的两层土壤中, 长白山、小兴安岭和大兴安岭森林土壤黑碳的含量和密度均表现为随土层深度显著降低(p＜0.01).3个区域内表层(A₁₁+A₁₂)土壤黑碳含量大小关系均表现为：大兴安岭＞长白山＞小兴安岭；土壤黑碳密度大小关系为：长白山＞大兴安岭＞小兴安岭.

据上述长白山、小兴安岭和大兴安岭三大林区黑碳数据的平均值得出, 东北地区森林土壤A₁₁、A₁₂层中土壤黑碳含量分别为(17.63±6.81)、(6.64±2.99) g·kg^-1；土壤黑碳密度分别为(1.67±0.47)、(0.65±0.23) g·kg^-1, 随深度的增加而显著下降(p＜0.01).

3.2 东北森林土壤黑碳与有机碳关系

相关分析结果表明, BC与OC之间呈显著的正相关关系(表 3), 其中, 长白山地区A₁₁、A₁₂层的相关性达到显著水平(p＜0.01), 小兴安岭地区A₁₁、A₁₂层的相关性达到显著水平(p＜0.05), 大兴安岭地区A₁₁、A₁₂层相关性不显著(p＞0.05), 东北地区A₁₁、A₁₂层的相关性达到显著水平(p＜0.01).另外, 研究区域中A₁₁、A₁₂层黑碳占有机碳的比例(BC/OC)分别为：长白山14.57%、17.30%, 小兴安岭9.24%、9.93%, 大兴安岭17.25%、19.91%, 有随土层深度而增加的趋势, 土壤BC/OC比例为A₁₁＜A₁₂, 即下层中黑碳占有机碳比例更高.东北森林土壤中A₁₁、A₁₂层黑碳占有机碳的比例分别为14.58%、16.76%, 土壤BC/OC比例为A₁₁＜A₁₂, 即下层中黑碳占有机碳比例更高.

3.3 东北森林土壤黑碳含量的影响因素 3.3.1 长白山两种森林类型对土壤黑碳分布的影响

长白山森林土壤黑碳含量、黑碳密度都表现出杨桦次生林显著高于原始阔叶红松林的趋势(p＜0.01, 图 1), A₁₁、A₁₂层杨桦次生林土壤黑碳含量均值比原始阔叶红松林分别高57.97%、50.83%, 土壤黑碳密度分别高61.47%、46.44%.

由此可知, 研究区域同一土层, 林型对土壤黑碳含量和密度均具有显著影响(p＜0.01), 林型是影响土壤黑碳分布的重要因素.另外, 由方差分析可知, 两种林型下表层土壤黑碳的含量和密度均随着土层加深而显著降低, 即A₁₁层＞A₁₂层(p＜0.01).

3.3.2 小兴安岭地形因素对森林土壤黑碳分布的影响

坡位:小兴安岭森林土壤黑碳含量、密度都表现出下坡显著高于上坡的趋势(p＜0.01, 图 2), A₁₁、A₁₂层下坡土壤黑碳含量均值比上坡分别高44.20%、36.90%, 土壤黑碳密度分别高56.78%、37.95%.可见, 坡位是影响土壤黑碳分布的重要因素.

坡向:小兴安岭森林土壤黑碳含量、密度均表现出阳坡高于阴坡的趋势(p＞0.05, 图 3), A₁₁、A₁₂层坡土壤黑碳含量均值比阴坡分别高22.79%、12.83%；A₁₁层、A₁₂层土壤黑碳密度均值阳坡比阴坡分别高20.63%、18.02%.另外, 从坡位和坡向影响趋势可知, 相对而言坡向对土壤黑碳含量和密度的影响尚不及坡位大(图 2、图 3).

3.3.3 大兴安岭火烧强度对森林土壤黑碳分布的影响

大兴安岭森林土壤黑碳含量和密度在A₁₁、A₁₂层表现为不同火烧强度均高于对照, 而且随火烧强度的增强, 土壤黑碳含量和密度都逐渐增加.其中, 重度火烧强度下A₁₁、A₁₂层土壤黑碳含量均值比对照分别高0.66、1.93倍, 土壤黑碳密度均值分别高0.49、0.48倍.

4 讨论(Discussion) 4.1 东北森林土壤黑碳分布总体特征

总体来看, 东北林区森林土壤BC含量很高, 3个研究区森林土壤A₁₁、A₁₂层黑碳含量平均约为17.63、6.64 g·kg^-1, 高于我国其他区域的研究结果(徐辰瑶, 2015; 王曦等, 2016; 贺红早等; 2013 姜丹等, 2014)；A₁₁、A₁₂层土壤黑碳密度算数平均值分别为1.67、0.65 kg·m^-2, 与徐嘉晖等(2018)于大兴安岭中段测得3种森林土壤类型中黑碳密度结果接近.比较3个研究区, 表层土壤黑碳含量表现为：大兴安岭＞长白山＞小兴安岭.大兴安岭地区火烧历史久远, 且火烧频率高, 每次森林火灾都会形成大量的黑碳, 因此, 其含量显著高于其他两个地区.长白山地区近代发生过规模较大的火山喷发, 期间形成了大量的黑碳, 基于黑碳的惰性, 使其较长时间固存在土壤中, 故长白山土壤黑碳的背景值相对较高.而小兴安岭地区林火频率和规模都较小, 所以该区域黑碳含量最低.而3个区域表层土壤黑碳密度大小关系为：长白山＞大兴安岭＞小兴安岭.可见, 3个研究区中黑碳含量与黑碳密度大小关系不同, 这是因为本研究选择按照土壤发生层采样, 不同区域不同土层厚度差距较大, 大兴安岭虽然黑碳含量最高, 但因该区域土层与其他两个地区相比较薄, 导致其土壤黑碳密度并不是很高, 尤其是越往下层, 土层越薄, 所以A₁₂层在3个区域中土壤黑碳密度最低(表 2).另外两个区域, 长白山和小兴安岭地区A₁₁土层厚度相近, 而A₁₂层小兴安岭土层厚度远大于长白山(文中数据未显示), 所以两个区域中A₁₁层和A₁₂层森林土壤黑碳密度的大小关系并不一致.研究区土壤黑碳含量和密度均呈现A₁₁层＞A₁₂层, 具有表层富集特征, 这与任清胜等(2016)、徐嘉晖等(2017)的研究结果一致.

4.2 东北森林土壤黑碳与有机碳关系

研究区中森林土壤黑碳与有机碳具有正相关关系, 这与相关研究结果一致(于小玲等, 2012; 徐嘉晖等, 2017), 即有机碳的积累可增加黑碳的积累.另外, 土壤BC/OC比例为A₁₁＜A₁₂, 即下层中黑碳占有机碳比例更高, 这可能有几方面原因：①表层土壤有机碳的大量积累对黑碳起到“稀释”作用, 而新鲜的碳输入对于深层的BC的稀释作用不明显；②上层新输入碳源土壤其微生物活性较强, 提高了黑碳降解能力, 相反下层土壤微生物活性差, 降低了黑碳被降解的可能(徐嘉晖等, 2017)；③向下迁移的黑碳和非黑碳成分在下层土壤中的稳定性不同, 在长期成土过程中, 黑碳由于其自身的生物化学惰性而被选择富集(Knicker et al., 2011)；④黑碳和非黑碳成分向下迁移的程度不同, 前者可能大于后者.研究表明, 黑碳与高芳香土壤腐殖酸的化学组成及性质十分相似(Haumaier et al., 1995), 而且森林土壤随着土层加深, 其烷基碳和芳香碳的比例增加(Ussiri et al., 2003), 提示黑碳随土层深度减少的程度低于总有机碳随土层深度减少的程度.Hammes等(2008)在俄罗斯草原土壤研究中发现, 黑碳的相对浓度(即BC/OC)的最大值出现在30~50 cm处, 约为10%.另有文献报道, 表层黑碳占有机碳的比例为11.9%~13.1%, 而在87~114 cm处则增加到35%±7%, 最高增加至50%(Brodowski et al., 2007).

4.3 东北森林土壤黑碳含量的影响因素 4.3.1 林型对长白山森林土壤黑碳分布的影响

研究中两种林型森林土壤黑碳含量和密度结果为：杨桦次生林各土层黑碳含量和密度均显著高于原始阔叶红松林(p＜0.01, 图 1).这是因为黑碳的增加依赖于系统中底物碳的输入(郭剑芬等, 2015), 地表凋落物则是森林土壤黑碳的主要输入前体, 而不同森林类型的树种组成不同, 直接导致凋落物的种类、产量和质量不同(杨万勤等, 2007), 故而土壤黑碳的输入水平不同.长白山林区杨桦次生林林分结构完整、环境较稳定、地表植被丰富, 而原始阔叶红松林中的优势树种红松已达到该立地类型树种的平均预期寿命, 林分生物量不再增加, 甚至有所下降(胡嵩等, 2013).综合导致杨桦次生林凋落物层厚度显著大于原始阔叶红松林(数据未显示), 且前者地表根系发达, 从而火烧后形成的黑碳也多.

4.3.2 地形因素对小兴安岭森林土壤黑碳分布的影响

小兴安岭林区同一土层不同坡位中黑碳含量及密度均表现为：下坡＞上坡(p＜0.01, 图 2), 与有机碳坡位研究结果一致(Gavin et al., 2003; 薛立等, 2012).下坡黑碳含量及密度较高可能有以下几方面原因：首先, 与上坡相比, 下坡的林分生产力较高, 凋落物现存量较多(Schmidt et al., 1999), 火烧期间产生的黑碳也增多(Czimczik et al., 2007)；其次, 坡位影响地表径流, 土壤逐渐由侵蚀过渡为堆积, 黑碳与其他有机质相比较轻, 很容易受到风和水的影响(章明奎等, 2009), 上坡植物生物体燃烧产生的黑碳可随土壤侵蚀向下移动在下坡堆积, 尤其是在雨季迁移更加显著(Chaplot et al., 2005; Rumpel et al., 2006)；再次, 上坡光照多、通风好、土壤微生物活性强, 有利于加快有机质分解(南雅芳等, 2012), 故燃烧底物少, 黑碳输入也低.

研究区同一土层不同坡向中黑碳含量及密度均表现为：阳坡＞阴坡(p＞0.05).这与有机碳坡向的研究结果不同(舒洋等, 2013; 何志斌等, 2006), 一般认为阳坡黑碳含量及密度较高可能有以下几方面的原因：①阳坡火烧彻底, 其火烧过程中能产生更多的黑碳进入土壤；②阴坡湿度较大, 地表燃烧物不彻底, 从而降低了土壤黑碳的输入；③温暖干燥的阳坡, 因黑碳混合到矿质土壤中, 可使黑碳受到保护不受后来火烧的影响(Kane et al., 2007), 而后来的林火也使得黑碳的储量增加.此外, 表层黑碳易受到火烧的风向影响, 风向导致哪个方向上生物质燃烧的更久、更剧烈, 黑碳的输入可能就更多.

4.3.3 火烧强度对大兴安岭森林土壤黑碳分布的影响

研究表明, 未发生火烧的表层土壤黑碳质量分数显著低于火烧后表层土壤(刘兆云等, 2009).一般认为, 火烧强度、频率是影响火烧过程的两个重要因素, 进而对土壤黑碳含量产生影响(张颖妮, 2011).其中, 最后一次火烧强度是有机层黑碳储量的重要的控制因素(Czimczik et al., 2005).本研究结果表明, 同一土层对照样地与不同火烧强度样地中土壤黑碳含量和密度均具有差异：对照＜轻度火烧＜中度火烧＜重度火烧, 其中, 对照与中度、重度火烧强度下的土壤黑碳含量和密度具有显著差异(图 4, p＜0.01).这与李又芳等(2009)对热带森林转换及火烧处理对土壤有机碳和黑碳的影响的研究结果一致.产生这一结果可能有两方面原因：①大兴安岭地属高寒区, 枯落物分解慢、积累量大, 各种火烧强度林火所致有机残体颗粒物和炭化颗粒物混入, 包括植被死有机残体颗粒物和炭化颗粒物、枯落物层细碎化和炭化颗粒物、半腐烂死细根混入(崔晓阳等, 2012), 这些底物大量进入土壤中对表层黑碳积累具有重要的贡献(雷雨雨等, 2015), 最终使土壤黑碳含量明显增加(任清胜等, 2016)；②火烧后, 表层微生物量显著降低(许鹏波等, 2013), 高强度火烧下土壤微生物几乎灭亡(张敏等, 2002), 因此, 降低了黑碳被降解的可能.

5 结论(Conclusions)

在东北地区森林土壤中, 土壤黑碳作为有机碳的重要组成部分储量相当可观.黑碳富集在土壤表层, 与有机碳具有正相关关系, 同时黑碳对土壤有机碳的贡献与土壤深度成正比.东北地区三大典型林区中, 大兴安岭表层土壤黑碳含量最高, 但黑碳密度却最低, 主要由于大兴安岭森林土壤厚度浅薄.另外, 分别分析了林型、地形和火烧强度对森林土壤黑碳分布的影响, 其中, 林型显著影响长白山森林土壤黑碳分布, 坡向对小兴安岭土壤黑碳影响尚不及坡位大, 而火烧是大兴安岭森林土壤黑碳分布的主要影响因素, 火烧强度增加会显著提高土壤黑碳的储量.