石家庄作为京津冀南部城市, 受暖低压等天气背景和太行山地形影响, 持续性霾天气高发(王英娟等, 2015;钤伟妙等, 2016), 重度污染天气频发, 同时石家庄也是北京市和天津市的主要污染源区之一(李璇等, 2015;任传斌等, 2016;王晓琦等, 2016).石家庄在相当一段时间内将面临较为严重的大气污染问题, 是大气污染防治的重点地区.重污染形成的内因是污染排放量大, 外因是不利的气象条件, 包括局地气象条件(高湿、风速小)和区域间的输送条件, 颗粒污染物体积小、质量轻, 在大气中滞留时间长, 可以被大气环流输送到很远的地方, 从而造成大范围的空气污染(葛跃等, 2017).本地的污染排放, 加上周边污染输送的叠加, 污染物汇聚累积, 可导致污染物浓度上升速率快, 空气质量指数(AQI)在24 h内上升幅度可达100以上(陈静等, 2015;钤伟妙等, 2017), 重污染天气迅速发生, 为准确预报空气质量等级及未来演变形势造成困难.
在较短时间内, 一个地区的污染源无大幅度变化, 在一定的天气形势背景下, 污染传输成为预测重污染形成及污染程度的决定性因素.北京、天津、上海、安徽、广州等地基于HYSPLIT后向轨迹模式(Stein et al., 2015;Draxler et al., 1998)开展了大量的大气污染输送来源研究(王郭臣等, 2016;周敏等, 2013;符传博等, 2016;周沙等, 2017;周述学等, 2017;王世强等, 2015;Tan et al., 2017, 康晖等, 2018), 长三角污染轨迹研究表明(康晖等, 2018), 污染物的质量浓度与气团的传输路径有较好的相关性, 空气质量较差区域气团的输送将明显加重空气污染.苏锡常地区的污染排放量与空气质量分布的空间错位, 也表明PM2.5污染与区域性污染物迁移有较大关系(葛跃等, 2017).广州地区污染物输送通道的垂直特征分析表明(王世强等, 2015), 污染物来自边界层, 自由大气长距离传输, 再跨越边界层下沉到达地面, 近地面的污染物以近距离输送为主.由于中国幅员辽阔, 各地的地理特征、产业结构的差别, 不同城市的重污染特征及污染传输也各不相同, 北京输送轨迹的季节特征明显, 不同方向的气流轨迹对北京城区的污染贡献差异明显(任传斌等, 2016), 天津的污染气流轨迹集中在冬、春和秋季来自内陆的西北气流(王郭臣等, 2016).此外, 潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)方法(Hopke et al., 1993)广泛应用于污染物区域传输和潜在源区研究, 定量分析污染物的污染程度.上海、北京、珠三角、山东泰山、安徽等多地进行了污染源区的研究(王郭臣等, 2016;周沙等, 2017;周述学等, 2017;王露等, 2017), 为此类研究积累了大量经验, 也加快了本地环境污染治理的进展.
目前还没有系统地对石家庄输送条件进行研究.本文基于2013—2016年4年的气象与环境监测资料, 将HYSPLIT后向轨迹模式与石家庄PM2.5质量浓度逐小时观测数据相结合, 综合运用轨迹聚类及WPSCF和WCWT方法, 揭示石家庄地区不同季节的大气污染物输送途径及潜在源区分布特征, 定量确定不同省市间的传输贡献, 不仅可以为石家庄重污染应急方案的制定和大气污染长期规划提供科学支撑, 还可以为相邻城市之间的大气污染联防联控提供重要的科学依据, 也将对空气质量指数(AQI)预报具有重要参考价值.
2 资料和方法(Data and methods) 2.1 数据来源本文所用PM10和PM2.5逐小时质量浓度数据为石家庄市区7个国控点(钤伟妙等, 2017)PM10和PM2.5的逐小时质量浓度均值;气象数据来自于石家庄国家气象观测站的逐小时气象要素数据.气流轨迹资料来源于美国国家环境预报中心(NECP)的全球资料同化系统(GDAS)气象数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1), 时段选取为2013年1月1日—2016年12月31日共4年, 该数据每6 h记录1次, 分别为00:00、06:00、12:00和18:00(UTC).
2.2 HYSPLIT模式与后向轨迹美国海洋与大气研究中心(NOAA)的空气资源实验室ARL(Air Resources Laboratory)开发的混合单粒子拉格朗日积分传输、扩散模式HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model), 该模式不仅可以直观地了解大气中气团和粒子运动的轨迹, 还可以计算大气复杂的传输扩散, 化学转化和沉积模拟(Stein et al., 2015;Draxler et al., 1998).HYSPLIT模型在大气科学领域广泛应用于大气污染物的输送和扩散分析研究(王世强等, 2015;任传斌等, 2016;王郭臣等, 2016).
为揭示石家庄地区的大气污染物输送通道, 利用HYSPLIT轨迹模式, 结合NCEP的GDAS气象资料, 计算石家庄地区(38.033°N, 114.4166°E)每天00:00、06:00、12:00、18:00 UTC(对应北京时间08:00、14:00、20:00、02:00)4个时次72 h不同高度的后向轨迹.72 h后向轨迹可以较好地反映污染物跨区域输送的特征(王世强等, 2015), 并涵盖二次污染物的生命周期(任传斌等, 2016).选取10、500、1500和3000 m 4个高度分别做后向轨迹, 以显示大气污染物传输通道的垂直分布特征.经统计, 石家庄地区2013—2016年的平均混合层高度为1214.8、1052.2、1180.3和1161.8 m, 因此4个高度分别代表了地面、混合层中部、混合层-自由大气中间层和自由大气高度.
为了便于分析研究区域的大气污染物输送通道, 需要将大量的后向轨迹进行聚类分析, 将相似速度和来向的轨迹合并, 代表一个特定的污染物输送通道, 本文所采用的聚类方法为系统聚类方法中的Ward′s最小方差法(Stunder et al., 1996;Stein et al., 2015), 该方法被引用到TrajStat软件(Wang et al., 2009), 在后向轨迹聚类分析中得到广泛应用(任传斌等, 2016;Mi et al., 2016).对石家庄地区的后向轨迹分别按季节、不同高度、不同时刻进行聚类分析, 研究石家庄地区大气输送通道的季节差异, 垂直分布和日变化特征.
2.3 潜在源贡献分析法潜在源贡献(PSCF)算法是基于后向轨迹计算识别污染源区的方法(Mi et al., 2016;Zeng et al., 1989;王郭臣等, 2016), 该方法被应用于TrajStat软件(Wang et al., 2009), 被广泛应用于污染源区的研究.PSCF值是所选研究区域内经过网格ij的污染轨迹数(本文将PM2.5浓度值≥75 μg·m-3, PM10浓度值≥160 μg·m-3的轨迹定义为污染轨迹)xij与该网格上经过的所有轨迹数yij的比值, 即
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研究表明:当某一网格中的当某一网格中的yij小于研究区内每个网格内平均轨迹端点数的3倍时, 就要使用Wij来减小PSCF的不确定性(Mi et al., 2016;Polissar et al., 1999).为了便于研究, 把主要研究区域(25°N~60°N, 90°E~130°E)分为0.5°×0.5°的网格(约5600个), 2013—2016年4年每日4个时次的72 h后向轨迹, 共5844条轨迹, 每小时1个轨迹点, 共420768个轨迹点, 将轨迹点分布在网格中, 平均每个网格约75个轨迹点.因此将其定义为:
(2) |
在确定了潜在源区的基础上, 浓度权重轨迹分析法(CWT)进一步计算潜在源区后向轨迹的权重浓度, 定量反映不同后向轨迹的污染程度(Liu et al., 2013).公式如下:
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式中, CWTij是网格ij上的平均权重浓度;k是轨迹;M是轨迹总数;Ck是轨迹k经过网格ij时对应的污染物的质量浓度;Tijk是轨迹k在网格ij停留的时间.同样, 为减少xij值较小时所引起的不确定性, 将PSCF分析法中的权重函数Wij适用于CWT分析法, 即:
(4) |
石家庄首要污染物以颗粒物所占比例最大, 全年以颗粒物为首要污染物的日数达70%以上, 2013—2016年细颗粒物PM2.5(粗颗粒物PM10)为首要污染物的日数所占比例分别为31%(62%), 57%(32%), 55%(19%), 49%(25%).以颗粒物PM2.5和PM10为例(图 1), 分析近4年来石家庄的污染特征, 在采暖季和静稳天气背景的影响下, 石家庄冬季颗粒物污染浓度最高, 秋季次之, 夏季最低.近年来, 政府高度重视城市大气污染状况, 大气环境治理加强, 各季节的颗粒物浓度均下降, 2015—2016年冬季平均PM2.5小时浓度为150~170 μg·m-3, 较2013—2014年的250~360 μg·m-3降低了近一半.扬尘等的治理效果显著, PM10浓度下降明显, 除2014年冬季外, 其他时段内PM2.5/PM10值均较2013年明显增大, 春季稳定在50%~60%, 秋季和春季在50%~65%, 冬季比例最高为65%~70%.
从石家庄细颗粒物PM2.5浓度的日变化(图 2)可见, 秋冬季最大污染物浓度出现在夜间, 最小污染物浓度出现在下午, 春夏最大污染物浓度出现在上午, 最小污染物浓度出现在下午.冬季最大浓度出现在00:00—02:00, 最小浓度出现在16:00, 秋季最大浓度出现在21:00—00:00, 最小浓度出现在13:00—15:00, 春季最大浓度出现在08:00—10:00, 最小浓度出现在16:00—19:00, 夏季最大浓度出现在09:00—11:00, 最小浓度出现在15:00—18:00.粗颗粒物PM10浓度与PM2.5的日变化情况一致.因此, 每天选取00:00、06:00、12:00、18:00 UTC(对应北京时间08:00、14:00、20:00、02:00)4个时次做后向轨迹分析, 基本能涵盖污染物浓度一天的变化情况.
依据中国农历节气时间点来将一年划分为四季, 分别为春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12月及次年1、2月).对石家庄地区的气流后向轨迹进行聚类分析, 以揭示不同季节大气输送通道的差异.由图 3可见, 2013—2016年各的轨迹分别被聚类为5、4、6、4类.石家庄四季均以近距离输送, 移速慢的轨迹为主, 轨迹较短的路径所占比例在40%以上.除夏季外, 近距离输送路径均存在螺旋转向, 在后向48~36 h内轨迹端点到达河北省内, 转为东向和南向输送.与北京(王世强等, 2015)类似, 石家庄各季的平均轨迹与季风气候关系密切, 夏季轨迹较分散, 以南风和偏东风海洋暖湿气流影响, 轨迹较短, 轨迹端点均在河北省内, 这两条轨迹占当季气流轨迹总数的83%;秋季不断有冷空气南下, 东、南方向的气流轨迹转为东北和西南向, 轨迹较夏季长, 说明冷空气气团移速较快, 这两条主要轨迹48 h内的输送仍然来自河北省内的东部和南部地市;冬春两季受西伯利亚寒流影响, 盛行西北风, 且西北方向轨迹较长, 但占比最高的输送通道仍为短路径输送, 春季为东北和西南路径, 72 h内污染物分别来自北向和西向, 36 h内转为偏东向和偏南向河北省内的短距离输送.冬季西北向远距离输送路径占比明显增大, 来自蒙古国的两条西北路径分别占比23%和24%, 占比43%的首要输送路径来自我国内蒙古地区, 在后向24 h内到达我省沧州、衡水地区转为偏东向输送.
从不同时刻(北京时02:00、08:00、14:00、20:00)的输送路径(图略)可见, 每个时刻的输送均以短距离输送为主, 偏东向和南向输送路径在区域内缓慢盘旋输送.02:00主要输送路径为占比52%的东北向和18%的南向输送路径;08:00为占比58%的东向和15%的西向输送路径;14:00为占比30%的南向和27%的东北向输送路径;20:00为占比61%东南向和24%的西北向输送路径.南向输送路径主要出现在午后, 东向输送路径出现在夜间到早晨前后, 这与石家庄的局地风向一致.
3.3 大气输送通道垂直分布特征四季内, 不同高度上污染物输送通道的轨迹来向和输送频率都有差异(图 4, 其他季节图略).综合四季污染物输送通道的垂直分布分析表明, 低层多以近距离输送为主, 高度越高, 近距离输送轨迹的频率越低;受到西北部山麓影响, 500 m高度输送通道仍以近距离输送为主, 除夏季为东路和南路外, 其他季节以偏东、偏南向为主, 并存在螺旋转向, 在36 h内转为河北省内的东北向和东南向输送;1500 m高度以上以远距离输送为主, 输送轨迹较长, 偏西路径输送频率增大.夏季主要输送通道为南路, 春季输送频率最高的路径存在螺旋转向, 由西北向转东南向输送, 冬季以西北路输送为主;3000 m高度上多为西北向长距离输送路径, 春秋季的东北路径、夏季的南向路径、冬季的西北近距离路径和螺旋转向路径均未出现.
为研究石家庄地区污染物输送通道的近地面输送特征, 计算2013—2016年共4年每日4个时次(00:00、06:00、12:00、18:00 UTC)10 m高度的72 h后向轨迹(共5844条, 每小时1个轨迹点), 将轨迹点分布在0.5°×0.5°的网格点中, 考察轨迹点分布特征.
为研究污染物在输送过程中边界层和自由大气的交换过程, 将所得后向轨迹分为4类:A、轨迹高度未超过500 m高度的轨迹, 代表气团在输送过程中只在边界层下层;B、轨迹高度高于500 m高度, 未超过1000 m高度的轨迹, 代表气团在输送过程中在边界层中上和低层交换;C、轨迹高度曾超过1000 m高度, 未超过3000 m高度的轨迹, 代表气团在输送过程中自由大气与边界层气团交换;D、轨迹高度曾超过3000 m高度, 代表气团在输送过程中由较高层的自由大气向低层下沉, 输送入边界层大气.
影响石家庄地区较大的区域为河北中南部、河南北部和山西西部地区, 大部分污染物输送轨迹通过高空输送到河北省中南部, 再向地面下沉累积, 与当地污染物叠加, 通过低层传输至石家庄.由图 5分析可得, 低于500 m高度(图 5a)的轨迹数占总数的28.7%, 由于西部和北部山体的阻挡, 主要输送路径为南路和东路, 轨迹点主要分布在河北省中南部、河南北部;高于500 m低于1000 m高度(图 5b)的轨迹数占9.8%, 主要为南路和东路, 以及西北路的一部分, 轨迹点主要分散在河北省中南部、河南北部和我国西北部;高于1000 m低于3000 m高度(图 5c)的轨迹数占总数的36.1%, 主要为西北路和东南路, 来自山西的气团跨过西部的山体进入石家庄, 西北部气团来自边界层外, 输送距离较远, 轨迹点分散到蒙古国, 东南部气团轨迹点在我省内;高于3000 m高度(图 5d)的轨迹数占总数的25.3%, 主要为西北路和南路.
分析不同季节大气污染物输送通道的垂直分布特征, 春季, 高度达到1000 m的后向轨迹占64.1%, 其中30%超过了3000 m, 轨迹点主要分布在石家庄的东南部和西部;夏季, 高度在500 m以下的后向轨迹最多, 占42.6%, 轨迹点主要分布在石家庄的东部和南部, 以近距离输送为主, 轨迹点数的大值区主要在河北省内;秋季, 占比最高的后向轨迹高度在1000~3000 m之间, 为38.8%, 轨迹点主要分布在山西和河北中南部地区, 其次为高度大于3000 m的后向轨迹, 主要分布在山西和石家庄南部;冬季, 高度在1000 ~3000 m的后向轨迹占44.9%, 比例最高, 轨迹点分布在内蒙古、山西中北部和河北中南部.
3.4 不同轨迹的污染特征为分析四季不同气流轨迹的污染特征, 将石家庄地区的颗粒物(PM10、PM2.5)逐小时质量浓度均值及逐小时气象要素值与后向轨迹相结合, 定量分析轨迹污染特征.由图 1和表 1可知, 石家庄颗粒物浓度较高的输送路径以地面东南风为主, 受西部山地的阻挡, 形成山前汇聚, 而且东南向气流带来湿度较大的气团, 易造成二次污染物的转化, 颗粒物浓度增大, 能见度差;西路或西北路冷空气, 轨迹较长, 经过地区污染物源少, 空气洁净, 且风力大, 有利于本地污染物的稀释和扩散;近距离输送路径对应的地面风力相对较小, 大气扩散能力较差, 本地污染排放和周边输送, 颗粒物浓度累积较高.因此, 河北省石家庄、沧州以南地区、山西南部、河南北部等地的污染输送对石家庄的空气质量起关键作用, 石家庄周边的污染排放量大也是造成污染的主要原因.
2013—2016年石家庄四季的潜在源贡献因子分析(WPSCF)结果如图 6所示, 图中红色区域表示WPSCF大于0.8的大值区, 表示该网格所在区域对石家庄的PM2.5浓度的贡献较大.四季的潜在源区分布有所不同, 夏季的PM2.5平均浓度最低, 潜在污染源区的范围最集中, WPSCF值均在0.7以下, 大于0.6的区域主要在河南东北部;冬季WPSCF大于0.8的大值区范围大, 延伸路径远, 主要分布在河北省石家庄、沧州及以南地区和河南北部、山东西北部部分地区, 受西北风影响, 从邢台、邯郸向西北方向经过山西中北部、陕西北部到达内蒙古地区也存在一条西北—东南向的WPSCF大值带;春季和秋季的潜在源区分布形态相似, WPSCF大于0.8的大值区分布在河北省石家庄、沧州以南地区、河南的北部, 相比春季, 秋季WPSCF在0.6~0.7的污染源区向东南方向延伸更远一些.
由于WPSCF只能反映潜在源区贡献率的大小, 不能体现对污染物浓度的贡献水平.为此, 进一步引入浓度权重轨迹分析法(CWT)计算潜在源区的权重浓度, 从PM2.5的平均权重浓度值上反映潜在污染源区的污染程度.
由图 7可见, 夏季WCWT最小, 潜在源区的WCWT数值均小于100 μg·m-3, WCWT在75~100 μg·m-3的贡献源区集中在河北中南部、河南中东部和山东西部, 这与夏季盛行东南风有关.冬季WCWT最大, 主要贡献源区范围扩大, 向东和西北方向延伸, 除河北中南部、河南北部、山东西部外, 山西中北部的贡献也较大, WCWT数值大于200 μg·m-3, 这与冬季天气寒冷, 各地因取暖增加污染排放有关, 石家庄位于太行山东麓, 冬季多暖低压和均压场的天气形势, 本地污染不易扩散, 加之地面风场辐合, 易导致周边污染汇聚, 此外, 冬季西北冷空气活动频繁, 因此形成一条西北向远距离输送源区通道.春、秋两季源区贡献源的空间分布相似, 秋季WCWT在160 μg·m-3以上的大值区在河南中北部, 可能与河南的秋收秋种有关, WCWT在120~160 μg·m-3的潜在源区在河北南部和山西西部地区, 春季WCWT值相对小, 范围也小, 主要污染源区在和河北省南部和河南中北部.这与王郭臣等(2014)关于天津PM10和NO2浓度权重轨迹的分析结果一致, PM2.5的WCWT最大值在地区分布上与表 1中轨迹贡献最高浓度在这些地区分布基本接近.
1) 2013—2016年石家庄以颗粒物为首要污染物的日数占比70%以上, 冬季颗粒物污染浓度最高, 秋季次之, 夏季最低, 各季节的颗粒物浓度逐年下降.不同季节细颗粒物浓度日变化有所不同, 秋冬季最大污染物浓度出现在夜间00:00左右, 最小污染物浓度出现在下午15:00左右, 春夏最大污染物浓度出现在09:00左右, 最小污染物浓度出现在下午约17:00.
2) 石家庄地区近地层大气污染输送路径以近距离, 移速慢的轨迹为主, 轨迹较短的路径所占比例在40%以上.除夏季外, 近距离输送路径均存在螺旋转向, 在后向48~36 h内轨迹端点到达河北省内, 转为东向和南向输送.夏季轨迹较分散, 以南风和偏东风轨迹为主, 轨迹较短;秋季气流轨迹转为东北和西南向, 轨迹较夏季长;冬春两季盛行西北风, 且西北方向轨迹均很长, 但占比最高的输送通道仍为短路径输送, 春季为东北和西南向, 冬季为西北向.
3) 石家庄大气输送通道的垂直分布表明, 近地层多以近距离输送为主, 高度越高, 近距离输送轨迹的频率越低;受到西北部山麓影响, 500 m高度输送通道仍以近距离输送为主, 除夏季为东路和南路外, 其他季节以偏东、偏南向为主, 并存在螺旋转向, 在36 h内转为河北省内的东北向和东南向输送;1500 m高度以上以远距离输送为主, 输送轨迹较长, 偏西路径输送频率增大.3000 m高度上多为西北向长距离输送路径, 春秋季的东北路径、夏季的南向路径、冬季的西北近距离路径和螺旋转向路径均未出现.
4) 影响石家庄地区较大的区域为河北中南部、河南北部和山西西部地区, 大部分污染物输送轨迹通过高空输送到河北省中南部, 再向地面下沉累积, 与当地污染物叠加, 通过低层传输至石家庄.污染物在输送过程中边界层和自由大气发生交换, 石家庄近地面(10 m)后向轨迹中低于500 m高度的轨迹点占28.7%, 由于西北部山体的阻挡, 输送路径为南路和东路;高于1000 m低于3000 m高度的轨迹点占36.1%, 为西北路和东南路, 来自山西的气团跨过山体进入石家庄, 西北路气团来自边界层外, 轨迹点分散到蒙古国, 东南部气团轨迹点在我省内;高于3000 m高度的轨迹点占25.3%, 为西北路和南路.
5) 对石家庄PM2.5的潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT)分析表明, 石家庄PM2.5的主要污染源区范围较小.途径河北中南部、河南北部、山东西部和山西中北部地区的轨迹对石家庄PM2.5的污染贡献最大, 各季节PM2.5的WCWT最大值在地区分布上与各轨迹贡献最高浓度在这些地区的分布基本接近.
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