2019, Vol. 39
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2. 珠海市环境保护监测站, 珠海 519000;
3. 珠海市气象局, 珠海 519000
2. Zhuhai Municipal Environmental Monitoring Station, Zhuhai 519000;
3. Zhuhai Meteorological Bureau, Zhuhai 519000
近年来, 我国臭氧(O3)污染问题日益凸显(程麟钧等, 2017；李霄阳等, 2018).国内外大量研究表明, O3浓度变化与气象条件关系密切(叶芳等, 2008；安俊琳等, 2009；洪盛茂等, 2009；Alghamdi et al., 2014; 程念亮等, 2016；梁碧玲等, 2017), 高温低湿环境有利于O3污染的发生(刘建等, 2017)；高温、长时间的日照容易导致O3浓度高值；随着相对湿度、风速的增加, O3超标频率和浓度均值都表现为先升后降的规律(黄燕玲等, 2017；齐冰等, 2017).近地面高浓度O3对大气化学过程、气候变化、生态环境和人体健康等会产生非常重要的影响(柳燕等, 1998；陈仁杰等, 2010).
珠三角地区是我国较早开展O3研究的地区之一.相关研究多集中在O3浓度变化特征(陆克定, 2010；邓雪娇等, 2011；沈劲等, 2017), O3与前体物(VOCs、NOx、CO等)和气象条件的关系(张浩月等, 2014；廖志恒等, 2015；黄俊等, 2018), 以及短时间尺度的定性相关分析和模式模拟等方面.而基于多年逐时监测数据深入研究O3变化规律和影响O3的关键气象因子, 特别是引起O3超标关键气象因子阈值的研究较为少见.
珠海市位于珠三角西南部, 是粤港澳大湾区的沿海中心城市之一, 近年来O3污染问题也较突出.鉴于我国2012年颁布新的《环境空气质量标准》后珠海市才在2012年10月起开展比较规范的O3浓度监测, 本文利用珠海地区两个环境空气质量国控站2013—2016年连续4年的逐时臭氧浓度监测资料和靠近两个环境空气质量国控站的珠海地区两个基本气象站同期的逐时气象资料, 采用统计分析、个例剖析、HYSPLIT后向轨迹聚类分析和潜在源贡献因子分析(PSCF)等方法, 研究珠海地区O3浓度变化特征及其与气象因子的关系, 探究引起O3浓度超标的气象因子阈值, 以期为今后珠海市O3浓度的预报预警、O3污染治理防治等工作提供参考依据.
2 数据与方法(Datas and methods) 2.1 资料来源本文研究资料来自珠海市环境保护监测站和珠海市气象局, 包括珠海市吉大、斗门2个代表性环境空气质量国控站2013年1月1日—2016年12月31日连续4年的逐时O3浓度资料及离两个国控站最近的珠海气象站、斗门气象站两个基本气象站同期逐时气象资料.有关深圳的O3污染研究(梁碧玲等, 2017)表明, 沿海城市的内陆和沿海地区会呈现不同的O3污染特征, 内陆地区污染重、沿海地区污染轻.本研究选点时考虑了珠海为海滨城市的特点, 分别选取靠近海岸的吉大及内陆的斗门为代表性国控站进行研究, 站点位置如图 1所示.
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| 图 1 珠海市环境空气质量监测站位置 (黑色标注站点为本研究选取站点) Fig. 1 Location of Zhuhai environmental air quality monitoring stations (the sites marked with black is selected for this study) |
垂直风场数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)提供的垂直风场逐日平均再分析资料, 数据分辨率为2.5°×2.5°.后向轨迹模型采用的气象资料为NCEP提供的同时段全球资料同化系统(GDAS)数据, 每天4个时次：00、06、12、18(UTC), 分别对应北京时间8：00、14：00、20：00、2：00, 空间数据分辨率为1°×1°.
2.2 分析方法根据我国《环境空气质量标准》(GB 3095—2012), 本研究将O3小时浓度超过160 μg·m-3定义为一个超标时次, 超标时次与某区间(日、月、季、年等)总时次的比值为O3超标率.
利用MeteoInfo(Java版)软件及TrajStat插件(Wang et al., 2009)进行污染来源分析.TrajStat是一款基于GIS的软件, 其中不仅包含美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发的HYSPLIT后向轨迹分析功能, 还综合了轨迹聚类分析、潜在源贡献因子分析(Potential Source Contribution Factor, PSCF)等统计和分析方法.
斗门站、吉大站后向轨迹分析设置轨迹起始高度为100 m, 由于O3具有明显的日变化特征, 模拟时间为24 h, 模型每天于北京时间0：00、6：00、12：00、18：00开始运行4次, 污染超标时间段内共生成56条轨迹.进行PSCF分析时, 轨迹覆盖范围为22.1°~25.7°N、113.3°~118.7°E, 分辨率为0.1°×0.1°.
2.2.1 轨迹聚类聚类分析是在后向轨迹基础上, 根据轨迹的空间相似度将大量轨迹进行分组, 并选出最优结果的分析方法(田鹏山等, 2017).本研究用系统聚类法对所有后向轨迹进行分析的原理是：将所有n条轨迹看成不同的n类, 首先将距离最近的2条合并为1类, 以此类推直到合并为最优结果.
2.2.2 潜在源贡献因子分析(PSCF)PSCF是基于条件概率函数发展而来的识别源区的方法, 该方法假设如果后向轨迹经过某个区域那么该气团就会受到当地排放的影响, 然后经过输送, 对观测点的污染物浓度产生贡献.研究区域范围内各网格的PSCF值是通过计算网格中的轨迹分割端点而得, 具体公式如下所示：
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(1) |
式中, nij是轨迹落在第(i, j)个网格点的总端点数, mij是浓度超过标准的轨迹落在第(i, j)个网格点的总端点数.
当nij较小时, PSCF的结果就会偏大, 具有很大的不确定性.为了降低这种不确定性, 本文引入了权重函数Wij(式(2)), 当某一网格中的nij小于研究区域每个网格平均轨迹端点数的3倍时, 就需要Wij来降低PSCF结果的不确定性, 加入权重后得出WPSCF的值, WPSCF分布情况可以更准确地表明潜在源区位置.
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(2) |
本文中计算时间跨度为7 d, 每天模拟共8条轨迹, 每条轨迹停留时间为24 h, 则区域内7704个网格平均停留时间为0.17 h.故本文中WPSCF与PSCF的结果一致.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 O3浓度的分布特征 3.1.1 逐日O3浓度超标分布特征根据我国《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)对O3逐时浓度超标的规定, 本文中O3 1 h浓度值超过160 μg·m-3即为一个超标时次, 从而得出吉大、斗门两个国控站2013—2016年的逐日超标时数.
由图 2和图 3可以看出, 秋季两站的O3浓度超标时数最多；斗门站O3浓度超标情况明显较重, 尤其在2013年和2015年；吉大站O3浓度超标总天数(152 d)远小于斗门站(243 d), 说明内陆地区比沿海地区污染重, 这与对深圳的研究结果一致(梁碧玲等, 2017).两站同时段超标情况较少, 其中, 同时超标持续时段最长的为2014年10月5—11日.
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| 图 2 吉大站2013—2016年逐日臭氧小时浓度超标小时数分布 Fig. 2 The distribution of daily hours with ozone concentrations exceeds the hourly ozone concentration standard of the Jida station |
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| 图 3 斗门站2013—2016年逐日臭氧小时浓度超标小时数分布 Fig. 3 The distribution of daily hours with ozone concentrations exceeds the hourly ozone concentration standard of the Doumen station |
珠三角地区气候四季变化不明显, 但有显著的干、湿季变化, 4—9月降雨量较大为湿季、10月—次年3月降雨量较小为干季.基于O3小时平均浓度的统计结果表明, 干、湿季斗门站O3浓度均高于吉大站, 斗门站干季O3浓度高于湿季, 吉大站则相反.两站干、湿季不同月份O3浓度分布存在显著差异, 吉大站10月O3浓度达到最大值(77.47 μg·m-3), 斗门站在9月达到最大值(79.35 μg·m-3).斗门站O3浓度较高的月份为1—3月及8—9月, 而吉大站O3浓度较高的月份为4—7月.
3.2 气象因子对O3的影响本研究利用温度、相对湿度及风场数据, 研究珠海地区形成O3污染的气象因子值域范围.
3.2.1 温度太阳辐射强弱对光化学反应有重要的影响, 而温度升高对O3生成速率有显著影响(吴兑, 2000).由于缺少太阳辐射资料而温度又能反映太阳辐射的变化(易睿等, 2015), 因此, 本文研究温度对O3浓度的影响, 并定义7：00—18：00为白天, 研究温度的影响时使用白天的数据.选取该时段剔除降水后的逐时观测资料与O3浓度资料进行分析.图 4为吉大、斗门站O3浓度与温度、相对湿度关系散点图, 图中不同颜色代表O3的浓度.由图 4可知, 高温低湿环境下O3浓度较高, 更容易导致O3浓度超标现象的发生, 且斗门站的高O3浓度频率明显高于吉大站.
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| 图 4 吉大站(a)、斗门站(b)臭氧浓度与温度、相对湿度关系散点图 Fig. 4 Scatter plot between ozone concentration with temperature and relative humidity of Jida(a) and Doumen(b) stations |
图 5为吉大、斗门站不同温度范围对应的O3平均浓度及超标率.由图 5可知, O3平均浓度及超标率几乎随温度升高而不断升高.当温度小于35 ℃时, 各温度区间内的平均浓度及超标率均相差不大, 当温度大于35 ℃时, 两站的O3平均浓度及超标率均有明显升高, 吉大站的平均浓度(121.88 μg·m-3)及超标率(28.8%)均明显低于斗门站的平均浓度(174.51 μg·m-3)和超标率(53.2%).在广州和佛山等地区的研究表明, 温度高于30 ℃时臭氧超标率会显著升高(黄俊等, 2018；唐贵谦等, 2010), 比珠海温度大于35 ℃时的结果低, 可能原因是由于珠海靠海, 相对湿度较大, 而广州、佛山离海相对较远, 相对湿度较小.这也说明相对湿度是影响臭氧生成一个非常重要的气象指标.
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| 图 5 吉大站(a)、斗门站(b)不同温度范围对应的O3平均浓度及超标率 Fig. 5 O3 average mass concentration and polluted percent at different temperature range of Jida(a) and Doumen(b) stations |
图 6为吉大、斗门站不同相对湿度范围对应的O3平均浓度及超标率.由图 6可知, 吉大站O3平均浓度最高值(101.63 μg·m-3)出现的相对湿度≤30%的区间, 超标率最大值(9.1%)出现的相对湿度为40%~50%的区间；斗门站O3平均浓度最高值(115.15 μg·m-3)出现的相对湿度≤30%的区间, 超标率最大值(13.6%)也出现在相对湿度为40%~50%的区间.斗门站各区间的O3平均浓度及超标率均高于吉大站.
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| 图 6 吉大站(a)、斗门站(b)不同相对湿度范围对应的O3平均浓度及超标率 Fig. 6 O3 average mass concentration and polluted percentat different relative humidity range of Jida(a) and Doumen(b) stations |
风速大小不仅能反映出污染物输送和清除过程的效率, 还在一定程度上反映了大气边界层内稳定度的强度.风向的不同则反映了污染过程中污染物的传输来向.图 7给出了吉大、斗门两站干湿季不同风向风速变化及O3浓度分布情况.
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| 图 7 吉大站和斗门站干湿季O3浓度与不同风向风速变化的关系 Fig. 7 O3 concentrations corresponding with wind speed and wind direction in the dry and wet season of Jida and Doumen stations |
由图 7可以看出, 吉大站干季偏东风及西南风易造成O3浓度高值, 湿季偏北风易造成O3浓度高值, 且O3高值区大多集中在风速为3~6 m·s-1的区间；斗门站干季偏北风和偏西风易造成O3浓度高值, 湿季西北风易造成O3浓度高值, 且O3高值区也大多集中在3~6 m·s-1的区间.当风速大于4 m·s-1时O3浓度随风速增大而降低.
风速的增加一方面可以抬高边界层高度、使垂直对流不断加强, 导致对流层顶高浓度O3向地面传输, 造成O3浓度升高；另一方面增强了大气的水平输送能力, 加强的水平输送对O3有稀释作用.当风速较低时, O3的水平输送作用弱于对流层顶O3向下的输送, 从而导致超标率随风速增大而增大；而当风速超过一定值时, 水平输送作用逐渐变强, 占主导地位, 超标率随风速增加而下降(An et al., 2016).
3.3 典型重污染个例分析选取2014年干季10月5日—11日吉大、斗门站均为连续超标的污染时段, 分析造成O3超标的气象因素.
3.3.1 气象条件图 8为2014年10月5—11日吉大、斗门站相对湿度、温度及O3浓度分布.由图 8可以看出, 污染过程吉大站O3浓度最大值高于斗门站, 吉大站O3浓度最大值可达到300 μg·m-3, 斗门站O3浓度最大值约250 μg·m-3.吉大、斗门两站高浓度O3出现的相对湿度都在40%~50%之间, 最高温度在28~31 ℃之间, 高温和低湿是导致O3超标的原因.
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| 图 8 2014年10月5—11日吉大站(a)、斗门站(b)相对湿度、温度及O3浓度分布 Fig. 8 O3 concentration、temperature and relative humidity distribution of station Jida(a) and Doumen(b) from 5 to 11 October 2014 |
图 9给出了2014年10月5—11日吉大、斗门站超标时段不同风向风速下的O3浓度分布.由图 9可知, 不同风向风速对应的O3浓度有很大差别.吉大站东北风频率较高, 偏东风风速为3~4 m·s-1时O3浓度最高；斗门站风频较高的风向为北风, 偏东风风速为3~4 m·s-1时O3浓度也较高.此次污染物传输主要来自东北和偏北方向.
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| 图 9 吉大站、斗门站超标时段不同风向风速下的O3浓度分布 Fig. 9 Wind field and O3 concentration distributionexceeded the standard of Jida and Doumen stations |
研究表明, O3污染的产生不仅与水平风的输送有关, 也与空气的上升和下沉作用相关.空气上升辐散有利于污染物的垂直输送扩散, 而辐合下沉会造成污染物的堆积.沿海地区受热带气旋等的影响较大, 低压外围下沉气流影响最频繁地区的O3浓度较高, 下沉气流将高层O3及其前体物浓度较高的空气向下输送, 使该区域内下层的O3浓度增加(Liu et al., 1987).
图 10为2014年10月5—11日东亚地区850 hPa垂直风场.由图 10可知, 2014年10月5—10日污染期间, 珠海均位于下沉气流区域, 11日转为上升气流区域, O3浓度开始降低, 12日开始没有超标产生.进一步分析发现这次污染过程与热带气旋活动有关, 珠海位于热带气旋下沉气流控制区, 是造成O3浓度超标的原因之一.
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| 图 10 2014年10月5—11日东亚地区850 hPa垂直风场 (负值为上升气流；正值为下沉气流) Fig. 10 850 hPa vertical wind field in east Asia from 5 to 11 October 2014 (negative value is the updraft; positive is the downdraft) |
由后向轨迹线的疏密程度可以直观了解研究地区O3污染超标时段受到各方面气团的影响程度(陈莉等, 2017).图 11给出了2014年10月5—11日56条后向轨迹聚类分析结果.由图 11可知, 2014年10月5—11日吉大、斗门站O3污染超标时的气团主要来自珠海东北偏北方向.
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| 图 11 2014年10月5—11日后向轨迹聚类分析结果 Fig. 11 Results of backward trajectory clustering analysis from 5 to 11 October 2014 |
基于聚类结果对各类轨迹的频率及对应的O3浓度进行统计, 结果见表 1.从表 1可以看出, 第1类轨迹来自偏东方向, 主要途径福建、广东沿岸地区, 气团较为清洁, 污染轨迹占比最低为9.38%；第2类和第3类均来自东北偏北方向, 主要途径广东中东部, 第3类偏北方向轨迹相对第2类输送距离较远, 污染频率最高达到45.24%.本研究结果与深圳市2014年东北部聚类分析结果相近(田鹏山等, 2017).
| 表 1 2014年10月5—11日各类后向聚类轨迹统计 Table 1 Various backward clustering trajectory statistics from 5 to 11 October 2014 |
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PSCF值越大, 说明污染轨迹经过的概率越大, 经过该区域的轨迹即为对O3浓度有影响输送路径(唐毅等, 2016).PSCF高值区可以认为是观测点的潜在源区(郭倩等, 2018).
图 12为2014年10月5—11日吉大、斗门站O3浓度超标时的潜在源区PSCF分析结果.由图 12可知, 2014年10月5—11日吉大、斗门站O3浓度超标时的潜在源区WPSCF高值区(>0.6)主要集中在珠海东北方向的广东中部地区, 甚至江西南部, 该区域与高O3污染频率的轨迹簇2和3基本方向一致, 表明这些地区是珠海市O3的潜在来源贡献区域, 而福建、广东沿岸的WPSCF值较低(＜0.5), 所以对珠海此次O3污染影响较小.值得注意的是, 这次O3污染过程, 珠海市临近区域的WPSCF值并不高, 表明珠海市本地排放的影响不是很明显, 主要受外来污染物输入的影响.
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| 图 12 2014年10月5—11日吉大、斗门站O3污染超标时段潜在源区PSCF分析结果 Fig. 12 Analysis results of PSCF in potential source area of O3 pollution of Jida and Doumen stations from 5 to 11 October 2014 |
1) 珠海干季10月O3浓度最高且超标天数最多, 与干季高温低湿气象条件有关, 高温低湿条件有利于O3的形成.
2) 内陆站点(斗门站)的O3污染浓度和污染频率明显高于沿海站点(吉大站).
3) 风场对珠海地区O3浓度分布有重要影响, 东北和偏北风风速为3~4 m·s-1时下风向珠海地区O3浓度最高.
4) 重污染个例剖析表明, 区域输送对珠海地区O3污染有重要影响.HYSPLIT后向轨迹聚类分析结果与潜在源贡献因子分析(PSCF)的污染潜在源区分析结论一致.
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