2019, Vol. 39
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2. 复旦大学环境科学与工程系, 上海 200433;
3. 中科弘清(北京)科技有限公司, 北京 100107
2. Deparment of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433;
3. Hong Qing Environmental Technology Co. Ltd, Beijing 100107
随着经济和社会的快速发展及城市化水平的不断提高, 广西大气污染已由传统单一的煤烟型污染转变为多种污染物相互影响、相互交织的复合型污染, 大气污染物的成分和来源越来越复杂.大气污染物排放清单是研究城市环境空气质量变化成因和开展污染排放控制管理的基础工作(Streets et al., 2003；Zhang et al., 2009), 也是制定环境空气质量达标规划和重污染天气应急预案的重要支撑和依据.区域尺度大气排放源清单常作为基础数据, 用于开展空气质量污染形成机理、区域污染控制对策等研究(郑君瑜等, 2014).近年来, 国内学者已经逐步开展了一些国家、区域或城市尺度的排放清单研究工作(张强等, 2006；曹国良等, 2011；杨柳林等, 2015), 涵盖了固定燃烧源(张英杰等, 2015；刘禹淇等, 2017)、工业源(李璇等, 2014；卢滨等, 2018)、移动源(叶斯琪等, 2014；张景文等, 2017)、扬尘源(彭康等, 2013)、生物质燃烧源(He et al., 2011；何敏等, 2015)和氨排放(尹沙沙等, 2010；尤翔宇等, 2016)等各类人为排放源.
广西已对部分城市大气排放源清单进行了初步研究, 如南宁市和桂林市(罗恢泓等, 2015), 但整体而言, 掌握的大部分是排放源的统计总量信息, 对于污染源大气污染排放的时空分布、行业贡献等信息掌握不足, 细化深度不够, 这将制约广西进一步制定有针对性的大气污染防治方案.同时, 全区大气污染源排放清单的欠缺, 也制约环境空气质量预报预警能力的提升.
本研究以广西工业源为主要研究对象, 通过资料收集及实地调研等方式获取该地区2016年工业源活动水平数据, 选用具有代表性的排放因子, 建立2016年广西工业源排放清单, 并识别各种污染物的空间分布特征, 补充和完善该地区排放源清单研究工作, 以期为该地区大气污染预报预警和区域空气质量管理提供基础数据和科学支撑.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域及研究对象本研究以2016年为基准年, 研究区域为广西地区, 包括南宁市、柳州市、桂林市、梧州市、北海市、防城港市、钦州市、贵港市、玉林市、百色市、贺州市、河池市、来宾市和崇左市等14个城市.为了解广西工业企业大气污染物排放情况, 将研究对象选定为工业源, 主要包括电厂源、固定燃烧源(除电厂)、工艺过程源和工业溶剂使用源.
2.2 活动水平数据活动水平数据主要来自广西环境统计数据和中国能源统计年鉴, 以发放调查表格的形式补充调查了100家工业企业, 同时开展了以柳州和桂林两个重点城市为代表的制糖、水泥、砖瓦、木材加工、中成药、化工、涂装和钢铁等8个行业72家工业企业实地调研, 收集活动水平数据.
2.3 计算方法及排放因子 2.3.1 电厂在综合考虑广西各电厂的发电机组、装机容量等燃烧设备技术信息的基础上, 结合各种燃料消耗量、燃料含硫率、燃煤灰分、污染物控制措施及去除效率等信息, 选择《城市大气污染物排放清单编制技术手册》中对应燃烧技术、控制措施等的排放系数进行估算.其中, SO2、PM10、PM2.5、BC和OC估算方法为物料衡算法, 其他污染物用排放系数计算, 公式如下所示.
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(1) |
式中, E为污染物排放量；A为逐个排污设备燃料消耗量；EF为污染物产生系数；η为污染控制措施对污染物的去除效率.
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(2) |
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(5) |
式中, S为平均燃煤收到基硫分；sr为硫分进入底灰比例；Aar为平均燃煤收到基灰分；ar为灰分进入底灰比例；fPM为排放源产生某粒径范围颗粒物(如PM2.5和PM10)占总颗粒物比例, fBC和fOC分别是BC和OC占PM2.5比例.
煤炭中的S、Aar根据点源企业调查上报数据计算, sr、ar、fPM、fBC、fOC参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》所提供的比例.天然气发电产生的污染物排放系数参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》选取.
| 表 1 电力、热力生产供应业燃烧污染物排放系数 Table 1 Emission factors for power plants and thermal power plant |
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采矿业和制造业全部采用点源和面源结合的方式处理, 点源主要包括橡胶和塑料制品业、非金属矿物制品业、木材加工业、金属制品业、化学原料和化学制品制造业、家具制造业、汽车制造业、造纸和纸制品业、黑色金属冶炼和压延加工业、有色金属冶炼和压延加工业、农副食品加工业、食品制造业、专用设备制造业等行业.燃料类型主要为煤炭、天然气、柴油、成型生物质和其他燃料, 排放系数参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》, 按照第四级排放源燃料消耗量进行计算, 公式如下所示.
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(6) |
式中, A1为第四级排放源燃料消耗量；EF为污染物产生系数；η为污染控制措施对污染物的去除效率.
排放系数参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》, 其中煤炭燃烧产生的SO2、NOx、PM10、PM2.5、BC、OC根据物料衡算计算排放系数.煤炭中的S、Aar根据环统企业上报数据计算, 其他参数同样参考《城市大气污染物排放清单编制技术手册》所提供的比例.部分企业没有燃烧技术的具体信息, 通过广西整体企业情况, 获取各类主要燃烧技术的应用比例.
| 表 2 工业燃烧污染物排放系数 Table 2 Emission factors for industrial combustion |
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工艺过程源按点源处理, 该排放源的污染物排放与原辅材料类型、生产工艺技术、控制措施和管理水平密切相关.
工艺过程源清单估算主要参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》中附录F所提供的排放系数, 按照第四级排放源所对应产品产量, 采用排放系数法计算, 公式如下所示.
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(7) |
式中, A2为第四级排放源对应的其他工艺过程源产量.EF为各污染物的产生系数；η为污染控制措施对各污染物的去除效率.
工艺过程源的各类污染物排放系数主要参照《城市大气污染物排放清单编制技术手册》.另外, 农副食品加工业的饲料生产, 黑色金属冶炼和压延加工业中高碳锰铁、中低碳锰铁、富锰渣和工业硅等排放参考《工业源产排污系数手册》补充；有色金属冶炼和压延加工业中的氧化锌、氧化铝和锌焙砂及黑色金属冶炼和压延加工业中轧钢等排放参考《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行版)》、《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》和《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)》.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 广西工业源排放清单广西2016年工业源分行业排放清单如表 3所示.全市工业源各类污染物排放情况：SO2为207356.3 t、NOx为216130.3 t、CO为1474673.3 t、PM10为484114.8 t、PM2.5为256827.0 t、VOCs为346526.0 t.与周围相邻省份和区域工业源排放清单对比(表 4), 广西工业源SO2和NOx排放量相对较低, 但PM10和PM2.5相对较高；因产业特点, 广东省VOCs的排放量明显较高, 四川省相对最低, 广西与长株潭地区排放总量相近, 因此明显低于湖南省.由图 1可知, 电力行业、非金属矿物制品业、黑色金属冶炼和压延加工业(钢铁)、有色金属冶炼和压延加工业(铝相关)及农副食品加工业等是广西的主要排放行业.
| 表 3 工业源分行业排放清单 Table 3 Emission inventory of industry sources |
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| 表 4 其他省、市工业源排放清单比较 Table 4 Emission inventory of industry sources |
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| 图 1 重点行业污染物贡献率 Fig. 1 Source contributions of key industries by categories |
全区电厂分布较为分散, 主要电厂污染排放情况如图 2所示.点源排放量较大的企业是广西信发铝电有限公司、中电广西防城港电力有限公司和百色百矿发电有限公司.相比较SO2和颗粒物而言, NOx排放量较突出.
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| 图 2 电厂污染物排放情况 Fig. 2 Pollutant discharge of power plant |
从图 3可以看出, 广西工业锅炉主要集中在南宁、柳州、梧州和玉林等城市.锅炉类型主要以燃煤锅炉和生物质锅炉为主.其中, 燃煤锅炉主要集中在南宁市, 生物质锅炉主要集中在柳州市, 燃气锅炉较少.
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| 图 3 工业锅炉点位分布 Fig. 3 Point distribution of industrial boiler |
从图 4a可以看出, 钢铁冶炼企业主要集中在桂林市和百色市, 但从排放量上看, 柳州、防城港和北海市的钢铁企业污染物排放量较大.原因是桂林和百色主要集中的是一些钢压延加工企业, 虽然企业数量多, 但生产规模不是很大, 污染物主要是颗粒物.而位于柳州是的广西柳州钢铁集团有限公司, 是全国排名前二十的大型企业, 生产规模大、产品类型多、产品产量大, 其排放约占全行业的50%.
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| 图 4 钢铁企业(a)、铝行业(b)、水泥企业(c)、砖瓦企业(d)和陶瓷企业(e)污染物排放情况 Fig. 4 Pollutant discharge of iron and steel enterprises(a), aluminum industry(b), cement enterprise(c), brick and tile company(d) and ceramic enterprises(e) |
从图 4b可以看出, 污染物排放主要集中在百色市, 主要污染物为SO2和颗粒物, 中国铝业股份有限公司广西分公司和广西华银铝业有限公司是最主要的排放企业, 产品均为氧化铝.生产氧化铝企业燃料一般是燃料煤, 生产铝型材的燃料一般是天然气, 原铝(电解铝)能耗主要是电, 这3种产品中氧化铝生产排放的污染物较多.
3.2.5 非金属矿物制品业排放特征广西的非金属矿物制品业是该地区的支柱经济产业之一, 进一步分析其细化分类, 主要包括水泥、砖瓦和陶瓷.
① 水泥行业 如图 4c所示, 水泥企业主要分布区域为玉林市、南宁市和贵港市, 其中贵港市和南宁市熟料产量较多, 而污染物排放量则主要集中在贵港市、南宁市和桂林市.水泥企业首要污染物是颗粒物, 其次是NOx.
② 砖瓦行业 各城市砖瓦企业分布及排放情况见图 4d, 主要分布区域为桂林市、玉林市和梧州市, 其中梧州市主要生产蒸汽砖.这4个城市砖瓦排放的SO2、NOx、PM10、PM2.5、VOCs分别占全区砖瓦行业排放量的52.5%、54.6%、54.0%、56.4%和54.6%, 而排放量较大的城市则有桂林市、玉林市和河池市.砖瓦企业首要污染物是SO2, 其次是颗粒物.
③ 陶瓷行业 陶瓷企业主要分布区域为玉林市、梧州市和贺州市.图 4e是全区陶瓷企业污染物排放情况, 排放量则主要集中在贵港市、梧州市和玉林市, 陶瓷企业的首要污染物是VOCs, 主要是部分陶瓷企业生产过程中采用的燃料是煤制气, 以及釉料中含有一些着色剂等有机溶剂.
3.3 工业源排放不确定性分析定性分析本次工作建立的广西排放源清单中各个排放源的活动数据、排放因子以及核算方法等关键方面的不确定性水平, 各个排放源中存在一定不确定性的来源分析如下, 定量分析结果见表 5.
| 表 5 工业源不确定性定量分析结果 Table 5 Uncertainty quantitative analysis results of industry sources |
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① 固定燃烧源：工业企业虽然采取点源的方式获取, 但是所获取的企业数量并不完全覆盖广西全区, 故活动数据的不确定性为“中”；民用燃烧活动数据采用的是环境统计和统计年鉴上的数据进行计算的, 故活动数据的不确定性为“低”；此外排放因子除SO2采用物料衡算法, 其他污染物均采用国家清单指南推荐因子, 暂未进行本地化处理.对于其他参数而言, 企业调查结果显示多数企业已安装脱硫除尘设备, 但是对于NOx的控制却鲜有提及, 故综合来说NOx的不确定性较高.
② 工艺过程源：工业生产的产品类型繁多, 目前已有的排放因子不能和实际情况完全一一对应, 存在部分近似产品或不同生产技术的产品对应使用同一排放因子的情况, 存在一定的偏差.
3.4 工业源排放空间分配 3.4.1 SO2和NOx广西工业企业SO2和NOx排放主要集中在百色市、柳州市、防城港市和贵港市, 主要来源于非金属矿物制品业(砖瓦、熟料、陶瓷)、黑色金属冶炼和压延加工业(钢铁、铁合金)、有色金属冶炼和压延加工业(氧化铝、电解铝)、化学原料和化学药品制造业(硫酸)和造纸和纸制品业(纸浆)等行业.
3.4.2 颗粒物工业源颗粒物排放主要来源于水泥、熟料、砖瓦、石灰等非金属矿物制品业, 金属冶炼和加工业(如钢铁、氧化铝和锌冶炼等, 规模较大的水泥企业、钢铁企业、氧化铝企业多集中在贵港市、柳州市和百色市, 因此, 如图 6所示, 广西工业源的颗粒物排放主要集中在这些城市.
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| 图 6 工业颗粒物排放情况 Fig. 6 Spatial allocation of pollutant particulate matter |
工业源CO排放主要来源于钢铁企业烧结矿和生铁的生产、水泥窑熟料生产和锅炉煤炭燃烧等.规模较大的钢铁企业是柳州钢铁、水泥窑熟料则是贵港市的华润水泥(平南)有限公司和台泥(贵港)水泥有限公司、煤炭消耗量较大的锅炉包括百色市的中国铝业股份有限公司广西分公司和防城港市的广西盛隆冶金有限公司等.
3.4.4 BC和OC工业源BC和OC排放主要来源于化石燃料燃烧, 排放行业主要集中在非金属矿物制品业(熟料、砖瓦、石灰和石膏)和黑色金属冶炼和压延加工业(焦炭、烧结矿、生铁和粗钢).由于柳州钢铁生产规模较大, 桂林市的砖瓦企业相对较多, 因此BC和OC排放主要集中在这两个城市.
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| 图 5 工业SO2和NOx排放情况 Fig. 5 Spatial allocation of pollutant "SO2 and NOx" |
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| 图 7 工业CO排放情况 Fig. 7 Spatial allocation of pollutant CO |
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| 图 8 工业BC和OC排放情况 Fig. 8 Spatial allocation of pollutant BC and OC |
工业生产过程中VOCs主要来源于陶瓷、焦炭、酒精、糖、中成药和设备制造企业等.如图 9所示, 广西工业源VOCs排放主要集中在柳州、贵港和崇左.此外, 锅炉燃烧也会产生一定的VOCs排放, 主要分布在周边城市, 如南宁、钦州和玉林等.
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| 图 9 工业VOCs排放情况 Fig. 9 Spatial allocation of pollutant VOCs |
1) 2016年广西工业源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs排放总量分别为20.7×104、21.6×104、147.5×104、48.4×104、25.7×104、34.7×104 t.
2) 电力行业、非金属矿物制品业、黑色金属冶炼和压延加工业(钢铁)、有色金属冶炼和压延加工业(铝行业)及农副食品加工业等是广西的主要排放工业行业.电厂和非金属矿物制品业对SO2、NOx、PM2.5和VOCs的贡献最高.黑色金属冶炼是SO2、NOx和PM2.5的主要贡献源；有色金属冶炼是PM2.5的主要贡献源；农副食品加工业是VOCs的主要贡献源.
3) 广西工业企业SO2和NOx排放主要集中在百色、柳州、防城港和贵港市；颗粒物排放主要集中在贵港、柳州和百色市；VOCs排放主要集中在柳州、贵港和崇左市.
4) 研究建立的排放源清单结果具有一定的不确定性.固定燃烧源中电力生产活动数据不确定性为“低”, 其他工业企业活动数据不确定性为“中”, 民用源活动数据不确定性为“低”；工艺过程源活动数据不确定性为“中”.建议后续进一步完善基础研究.
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